Theoretische berekening is een onmisbare benadering geworden om de thermodynamica en kinetiek van katalyse te onthullen. Statische computationele strategie is de meest populaire benadering in theoretische katalyse, waarbij de thermodynamica en kinetiek van de reactie worden geëvalueerd op basis van enkele stationaire geometrieën bij nultemperatuur en enkele ideale statistische mechanica-modellen.

Daarom wordt de nauwkeurigheid van de veelgebruikte statische benadering beperkt door de compatibiliteit tussen ideale modellen en realistische omstandigheden. Ter vergelijking:ab initio moleculaire dynamica (AIMD) simulatie is een goed geteste benadering die verder gaat dan statische stationaire toestanden. Het is echter erg moeilijk om een ​​geconvergeerde thermodynamica en kinetiek te verkrijgen vanwege de aanzienlijk hoge rekenkosten voor simulaties op lange tijdschaal.

In een recente studie gepubliceerd in Chinese Chemical Letters , hebben Prof. Chen Jun en Prof. Chen Zhening van de groep van Prof. Zhuang Wei aan het Fujian Institute of Research on the Structure of Matter van de Chinese Academie van Wetenschappen een zeer efficiënte dynamische computationele strategie voorgesteld voor de berekening van thermodynamica en kinetiek in heterogene katalyse op de combinatie van efficiënte potentiële energie-oppervlak (PES) en moleculaire dynamica (MD) simulaties.

Met behulp van chemisorbed CO op Ru(0001)-oppervlak als het illustratieve katalytische modelsysteem, bereikten de onderzoekers een MD op grote tijdschaal op het niveau van microseconden, en het neurale netwerk-uitgeruste PES vertoonde een hoge efficiëntie.

Ze verkregen betrouwbare temperatuurafhankelijke thermodynamica en kinetiek bij elk van zeven verschillende temperaturen variërend van 300 tot 900 K, wat verder gaat dan de populaire statische benadering en de overgangstoestandtheorie, en een nauwkeurigere beschrijving geeft van katalytische processen onder realistische omstandigheden.

Bovendien gaven de onderzoekers aan dat de dynamische computationele strategie op basis van efficiënte PES- en MD-simulaties direct beschikbaar is als een nauwkeurige maar efficiënte benadering om de precieze thermodynamica en kinetiek van katalytische processen onder realistische omstandigheden te evalueren. De resultaten kunnen worden gebruikt als een belangrijke benchmark voor latere studie van dynamische protocollen voor heterogene katalyse.

Deze studie toont duidelijk de efficiëntie en betrouwbaarheid aan van de dynamische computationele strategie op basis van efficiënte PES- en MD-simulaties, die wordt verwacht als een krachtig hulpmiddel voor de statistische thermodynamica en kinetiekberekening in katalyse, in combinatie met de juiste verbeterde bemonsteringsbenaderingen indien nodig. + Verder verkennen

Nieuwe recensie belicht innovatieve katalysatoren:ontwerp en toepassing