Onderzoekers van het NOMAD-laboratorium van het Fritz Haber Instituut hebben zich beziggehouden met het beschrijven hoe oppervlakken veranderen in contact met reactieve gasfasen onder verschillende temperatuur- en drukomstandigheden. Hiervoor hebben zij de zogenaamde replica exchange grand canonical methode (REGC) ontwikkeld. De resultaten zijn gepubliceerd in het tijdschrift Physical Review Letters op 17 juni.

"Replica-uitwisseling" betekent dat er veel replica's zijn gemaakt voor het siliciumoppervlak in contact met verschillende waterstofatmosferen. Deze replica's wisselen tijdens de simulatie met elkaar uit. "Grand-canoniek" betekent dat het siliciumoppervlak in elke replica deuteriumatomen of -moleculen uitwisselt met het deuteriumgasreservoir dat het aanraakt, en uiteindelijk evenwicht bereikt met het deuteriumgasreservoir.

Kennis van de morfologie en structurele evolutie van materiaaloppervlakken in een gegeven reactieve atmosfeer is een voorwaarde voor het begrijpen van het mechanisme van heterogene katalysereacties en elektrokatalyse vanwege de relatie tussen structuur en vermogen. In het algemeen is het betrouwbaar volgen van fase-evenwichten van technologisch belang voor het redelijke ontwerp van oppervlakte-eigenschappen. Faseovergangen worden aangegeven door singulariteiten van een reactiefunctie (bijvoorbeeld de warmtecapaciteit). FHI-onderzoekers hebben deze uitdaging aangepakt door de Replica Exchange Grand Canonical (REGC) -methode te ontwikkelen in combinatie met moleculaire dynamica. De aanpak legt niet alleen de herstructurering van het bestudeerde oppervlak onder verschillende reactieve omstandigheden vast, maar identificeert ook faseovergangslijnen van het oppervlak, evenals drievoudige en kritische punten.

De dissociatieve adsorptie van moleculaire waterstof op het siliciumoppervlak is een cruciaal criterium geworden in de studie van adsorptiesystemen en heeft belangrijke toepassingen zoals oppervlaktepassivering. De REGC-benadering wordt gedemonstreerd met behulp van een siliciumoppervlak in contact met een deuteriumatmosfeer. In het bereik van 300 tot 1.000 Kelvin identificeert de REGC-benadering 25 verschillende thermodynamisch stabiele oppervlaktefasen. De meeste van de geïdentificeerde fasen, waaronder enkele faseovergangen tussen orde en wanorde, zijn niet eerder experimenteel waargenomen. Er is ook aangetoond dat de dynamische vorming of het verbreken van Si-Si-bindingen de drijvende kracht is achter de faseovergang tussen de experimenteel bevestigde adsorptiepatronen.

De REGC-methode maakt het mogelijk om traditionele concepten van statistische mechanica van gecondenseerde materie te combineren met geavanceerde elektronische structuurberekeningen om stabiliteitsfasediagrammen van echte systemen te voorspellen. Bovendien heeft de aanpak een aanzienlijke impact op berekeningen van oppervlakteherstructureringen op het gebied van oppervlaktewetenschap en is mogelijk relevant voor een verscheidenheid aan belangrijke toepassingen zoals heterogene katalyse, elektrokatalyse en oppervlaktesegregatie. + Verder verkennen

Zwaar verrijkt:een energiezuinige manier om waterstofisotopen in silicium te verrijken