Elektrochemische omzetting van kooldioxide (CO ₂ ) in brandstoffen en grondstoffen met toegevoegde waarde, idealiter indien aangedreven door hernieuwbare elektriciteit, biedt een route om de uitstoot van broeikasgassen te verminderen en tegelijkertijd de koolstofkringloop te sluiten. Momenteel, het rationele ontwerp en de beheersbare synthese van efficiëntere katalysatoren, gecombineerd met het begrip van het katalytische mechanisme, om de industriële toepassing van CO . te realiseren ₂ elektrische reductietechnologie is de onderzoeksfocus en moeilijkheid geworden.

Onlangs, een team onder leiding van prof. YU Shuhong en prof. GAO Minrui van de Universiteit voor Wetenschap en Technologie van China (USTC) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) ontwikkelde een microgolfverwarmingsstrategie voor het synthetiseren van een overgangsmetaal-chalcogenide-nanostructuur die CO efficiënt katalyseert ₂ elektroreductie tot koolmonoxide (CO). Deze resultaten zijn gepubliceerd in Angewandte Chemie en de Tijdschrift van de American Chemical Society .

Een flinke uitdaging bij het omzetten van CO ₂ in bruikbare brandstoffen komt door de activering van CO ₂ naar CO ₂ - of andere tussenproducten, waarvoor vaak kostbare metallische katalysatoren nodig zijn, hoge overpotentialen, en/of de elektrolytadditieven (bijv. ionische vloeistoffen).

In dit onderzoek, de onderzoekers rapporteerden een microgolfverwarmingsstrategie voor het synthetiseren van een overgangsmetaal-chalcogenide-nanostructuur die CO efficiënt katalyseert ₂ elektroreductie tot CO. Ze behaalden een record CO ₂ -naar-CO conversiestroom van 212 mA cm ^-2 bij selectiviteit van ~ 95,5% en potentiaal van -1,2 V versus een omkeerbare waterstofelektrode (RHE) in een stroomcelconfiguratie met behulp van de cadmiumsulfide (CdS) nanonaald-arrays als elektrokatalysatoren.

Experimentele en computationele studies toonden aan dat de CdS nanogestructureerde katalysator met hoge kromming en een uitgesproken nabijheidseffect aanleiding geeft tot grote elektrische veldversterking, die alkalimetaalkationen kan concentreren en daardoor resulteert in de verhoogde CO ₂ elektroreductie efficiëntie.

Naast het gebruik van het "near-neighbor-effect" van de nano-punt met meerdere naalden om de verrijking van doelionen te bereiken, De groep van prof. GAO Minrui en het team van academicus YU Shuhong stelden verder voor om het "beperkte gebiedseffect" van de nanoholte te gebruiken om de reactietussenproducten te verrijken en de zeer efficiënte conversie van CO te realiseren ₂ tot multi-koolstofbrandstoffen.

De resultaten introduceerden een eenvoudige opsluitingsroute voor nieuwe CO ₂ reductiereactie (CO ₂ RR) katalysatorontwerp. Ruimtelijke opsluiting van de in situ gegenereerde koolstoftussenproducten in Cu2O-holten bleek voldoende te zijn om Cu+-reductie onder CO te voorkomen ₂ RR en om de oxidatietoestand van Cu te stabiliseren.

Ze toonden experimenteel aan dat de as-designed Cu ₂ O met meerdere holtes levert C . op ₂ ⁺ verbindingen met een Faraday-efficiëntie van meer dan 75% en een C ₂ ⁺ gedeeltelijke stroomdichtheid van 267 ± 13 mA cm ^-2 . dergelijke opmerkelijke C ₂ ⁺ productie mogelijk gemaakt door de hier getoonde katalysator suggereerde een materiaalstructurerende manier om CO . te verhogen ₂ RR-activiteit en selectiviteit voor op koolstof gebaseerde brandstoffen met toegevoegde waarde, aangedreven door hernieuwbare energie.

Uit het onderzoek blijkt dat het ontwerp van de nanostructuur van de katalysator in de CO ₂ elektroreductiereactie heeft een belangrijke invloed op de katalytische prestaties. Het "verrijkingseffect" op nanoschaal kan de adsorptie van belangrijke tussenproducten effectief verbeteren, waardoor de efficiënte werking van de reactie wordt bevorderd. Dit nieuwe ontwerpconcept biedt nieuwe ideeën voor het ontwerp van verwante elektrokatalysatoren en de synthese van op koolstof gebaseerde brandstoffen met een hoge toegevoegde waarde in de toekomst.