science >> Wetenschap >  >> Chemie

Uraniumchemie en geologische berging van radioactief afval

Demonstratie van een monster met uranium dat wordt bestudeerd en zorgvuldig wordt geladen op Diamond's I20-scanning beamline - Credit Diamond Light Source Credit:Diamond Light Source

Een nieuw artikel dat op 16 december wordt gepubliceerd, biedt een belangrijk nieuw inzicht in ons begrip van uraniumbiogeochemie en kan helpen bij de nucleaire erfenis van het VK.

Onder leiding van een team van onderzoekers van de Universiteit van Manchester, Diamantlichtbron en beheer van radioactief afval, hun werk laat voor het eerst zien hoe uranium een ​​uranium-zwavelcomplex vormt onder omstandigheden die algemeen in het milieu worden aangetroffen en hoe deze verbinding een belangrijke tussenpersoon kan zijn bij de immobilisatie van uranium. Gepubliceerd in Milieuwetenschap en -technologie , het papier heet "Vorming van een U(VI)-persulfidecomplex tijdens milieurelevante sulfidatie van ijzer(oxyhydr)oxiden."

Professor Katherine Morris, associate dean voor onderzoeksfaciliteiten in de Faculty of Science and Engineering, University of Manchester en de onderzoeksdirecteur van het BNFL Research Centre in Radwaste Disposal leggen uit waarom het opnieuw creëren en bestuderen van deze chemische complexen zeer relevant is voor het begrijpen en omgaan met radioactief afval:"Om het gedrag van het uranium tijdens geologische berging te kunnen voorspellen, we moeten er rekening mee houden dat het mogelijk een wisselwerking heeft gehad met andere processen die in de grond plaatsvinden. Deze zogenaamde biogeochemische reacties zijn vaak een complexe reeks interacties tussen opgeloste chemische soorten, minerale oppervlakken, en micro-organismen."

De recente studie is de eerste keer dat onderzoekers hebben aangetoond dat zich een uranium-sulfidecomplex kan vormen onder omstandigheden die representatief zijn voor een diepe ondergrondse omgeving. Dit complex transformeert vervolgens verder in zeer immobiele nanodeeltjes van uraniumoxide.

In het experiment, de onderzoekers bestudeerden uranium wanneer het aan het oppervlak van het mineraal ferrihydriet zit, wat een wijdverbreid mineraal is in het milieu. De onderzoekers gebruikten een op röntgenstraling gebaseerde methode genaamd X-ray Absorption Spectroscopy (XAS) om de monsters bij Diamond Light Source te bestuderen, de Britse nationale Synchrotron. De XAS-gegevens, in combinatie met computationele modellering, toonde aan dat tijdens de sulfideringsreactie, een kortlevend en nieuw U(VI)-persulfidecomplex gevormd tijdens dit biogeochemische proces.

Het uranium-persulfidecomplex geassocieerd met het transformerende mineraaloppervlak. Krediet:diamanten lichtbron

Professor Sam Shaw, mede-onderzoeker en hoogleraar milieuminerologie aan de Universiteit van Manchester; "Door de synchrotronstraal op het monster te laten schijnen, zendt het uranium erin röntgenstralen uit. Door het röntgensignaal van de monsters te analyseren, kon ons team de chemische vorm van uranium bepalen, en aan welke andere elementen het is gebonden. Om de theorie over de vormingsroute van de uranium-zwavelcomplexen verder te valideren, ons team heeft ook computersimulaties gemaakt om te concluderen welk type complex zich het meest zal vormen. Dit is de eerste waarneming van deze vorm van uranium onder waterige omstandigheden, en geeft nieuw inzicht in hoe uranium zich gedraagt ​​in omgevingen waar sulfide aanwezig is. Dit werk toont het diepgaande begrip dat we kunnen ontwikkelen van deze complexe systemen en deze kennis zal helpen bij het ondersteunen van inspanningen om radioactief afval in een geologische bergingsinstallatie te beheren."

Dr. Luke Townsend, postdoctoraal onderzoeker in milieu-radiochemie aan de Universiteit van Manchester, die dit onderzoek deed in het kader van zijn Ph.D., voegt er verder aan toe, "Bij het nabootsen van omgevingsprocessen in het laboratorium, het is een uitdaging om nauwkeurige, hoge kwaliteit, reproduceerbare wetenschap met zulke complexe experimenten, terwijl het ook relevant blijft voor de geodisposal-omgeving. Echter, het verkrijgen van opwindende resultaten zoals deze maakt al het harde werk en de toewijding aan het project van mezelf en de groep, zowel in onze laboratoria in Manchester als op de bundellijnen bij Diamond, helemaal de moeite waard."

De XAS-metingen werden uitgevoerd bij Diamond op bundellijnen I20 en B18 door de onderzoekers die zeer gecontroleerde sulfidatie-experimenten gebruikten die biogeochemische processen in de diepe ondergrondse omgeving nabootsen. Dit werd gecombineerd met geochemische analyses en computationele modellering om uraniumgedrag te volgen en te begrijpen.

Directeur natuurkunde bij Diamond, Laurent Chapon, concludeert, "Dit is weer een voorbeeld van hoe de geavanceerde analytische tools van Diamond wetenschappers in staat stellen om complexe processen te volgen en hen te helpen de uitdagingen van de 21e eeuw aan te gaan. In dit geval, dankzij onze bundellijnen konden de gebruikers echt inzicht krijgen in de milieurelevantie van dit nieuwe uranium-zwavelcomplex, die voedt in ons begrip van geologische berging."