Hoewel water wordt gezien als een van de eenvoudigste stoffen ter wereld, het modelleren van zijn gedrag op atomair of moleculair niveau heeft wetenschappers decennialang gefrustreerd. Daten, geen enkel model is in staat geweest om de overvloed aan unieke kenmerken van water nauwkeurig weer te geven, inclusief het feit dat het het dichtst is bij een temperatuur die iets hoger is dan het smeltpunt.

Een nieuwe studie van het Argonne National Laboratory van het Amerikaanse Department of Energy (DOE) heeft een doorbraak bereikt in de poging om wiskundig weer te geven hoe water zich gedraagt. Om dit te doen, Onderzoekers van Argonne gebruikten machine learning om een ​​nieuwe, computationeel goedkoop watermodel dat nauwkeuriger de thermodynamische eigenschappen van water weergeeft, inclusief hoe water op moleculaire schaal in ijs verandert.

In de studie, onderzoekers van Argonne's Center for Nanoscale Materials (CNM) gebruikten een machine learning-workflow om een ​​nieuw moleculair model van water te optimaliseren. Ze trainden hun model op basis van uitgebreide experimentele gegevens om een ​​zeer nauwkeurig model op moleculaire schaal van de eigenschappen van water te genereren. De CNM is een DOE Office of Science User Facility.

Het optimaliseren van modelparameters voor water is lange tijd een uitdaging geweest, en er bestaan ​​momenteel meer dan 50 verschillende watermodellen, volgens Argonne nanowetenschapper Subramanian Sankaranarayanan, de corresponderende auteur van de studie.

"We proberen te begrijpen hoe we door de complexe parameterruimte voor een bepaald model kunnen navigeren om een ​​breed spectrum van watereigenschappen vast te leggen, wat erg moeilijk is, " legde Sankaranarayanan uit. "Er is geen bestaand model dat het smeltpunt van water kan verklaren, het dichtheidsmaximum en de dichtheid van ijs, alles tegelijkertijd."

Proberen om kwantummechanische of atomistische modellen te maken om het gedrag van water vast te leggen, hadden onderzoekers in de war gebracht omdat ze zo rekenintensief zijn en nog steeds niet in staat zijn om veel temperatuurafhankelijke eigenschappen van water te reproduceren. Volgens Henry Chan, Argonne postdoctoraal onderzoeker en de hoofdauteur van de studie, dit is nog moeilijker te realiseren voor eenvoudige modellen, zoals degene die in dit onderzoek is gebruikt.

Voor de onderzoekers, de keuze om volledige watermoleculen als fundamentele eenheid in het model te gebruiken, stelde hen in staat de simulatie uit te voeren tegen lage rekenkosten.

"Hoewel deze eenvoudige modellen traditioneel een aantal benaderingen introduceren en vaak lijden aan een slechte nauwkeurigheid, machine learning stelt ons in staat om een ​​veel nauwkeuriger model te maken met behoud van eenvoud, " zei assistent-professor Badri Narayanan van de Universiteit van Louisville, een co-eerste auteur van de studie.

Echter, zelfs met deze lagere rekenkosten, sommige fysieke eigenschappen kunnen moeilijk te simuleren zijn zonder grootschalige supercomputers. Het team gebruikte de Mira-supercomputer bij de Argonne Leadership Computing Facility, een DOE Office of Science gebruikersfaciliteit, om simulaties uit te voeren van maximaal 8 miljoen watermoleculen om de groei en vorming van grensvlakken in polykristallijn ijs te bestuderen.

Volgens co-eerste auteur en CNM-assistent-wetenschapper Mathew Cherukara, dit nieuwe model, genaamd "grofkorrelig, " behaalt een getrouwheid die vergelijkbaar is met modellen die een beschrijving op atomair niveau bevatten. "Traditioneel, je zou denken dat het introduceren van deze benaderingen doorgaans zou resulteren in een veel slechter model - een die efficiënt is maar niet erg goed presteert, " zei hij. "Het mooie is dat dit moleculaire model niet het recht heeft om zo nauwkeurig te zijn als de atomistische modellen, maar uiteindelijk blijft het zo."

Om de hoge nauwkeurigheid van het grofkorrelige model te bereiken, de onderzoekers trainden het model met behulp van informatie afkomstig van bijna een miljard configuraties op atomaire schaal met temperatuurafhankelijke eigenschappen die algemeen bekend zijn. "Eigenlijk, we zeiden tegen ons model, 'kijk, dit is wat de eigenschappen zijn, ' en vroeg het ons parameters te geven die ze konden reproduceren, ' zei Chan.

Het trainen van het model omvatte wat Chan een "hiërarchische benadering, " waarbij elk kandidaatmodel een reeks tests of evaluaties heeft ondergaan, beginnend met essentiële basiseigenschappen voordat het zich een weg baant naar meer complexe. "Je kunt het zien als proberen een kind een vaardigheid te leren, "Zei Chan. "Je begint met iets fundamenteels en werkt je omhoog als je vooruitgang ziet."

De onderzoekers toonden ook aan dat hun aanpak kan worden gebruikt om de prestaties van andere bestaande atomistische en moleculaire modellen te verbeteren. “Door onze hiërarchische aanpak hebben we de prestaties van bestaande hoogwaardige watermodellen aanzienlijk kunnen verbeteren. we zouden in staat moeten zijn om alle moleculaire modellen opnieuw te bekijken en elk van hen te helpen hun beste prestatie te bereiken, ', zei Sankaranarayanan.

Een paper gebaseerd op de studie, "Machine learning grofkorrelige modellen voor water, " verscheen in het online nummer van 22 januari van Natuurcommunicatie . Andere auteurs van Argonne waren onder meer Chris Benmore, Stephen Grijs, en Troy Loeffler.