Wetenschappers van het Oak Ridge National Laboratory van het Department of Energy werken aan een beter begrip van zowel de complexe aard van uranium als de verschillende oxidevormen die het kan aannemen tijdens verwerkingsstappen die zich tijdens de nucleaire brandstofcyclus kunnen voordoen. Een beter begrip van uraniumoxiden, die de overgrote meerderheid van de Amerikaanse kernenergievloot van brandstof voorzien, zou kunnen leiden tot de ontwikkeling van verbeterde brandstoffen of materialen voor afvalopslag.

ORNL-onderzoekers hebben dit probleem computationeel benaderd met hulp van de Compute and Data Environment for Science (CADES) van het lab. Via CADES, ORNL-medewerkers hebben toegang tot computerbronnen die ingenieurs afstemmen op specifieke projecten, beheer en analyse mogelijk maken van enorme datasets die te omslachtig zijn om anders aan te pakken.

Amorfe uraniumoxiden komen veel voor, maar het ontbreken van een consistente structurele orde binnen hen kan moeilijk te modelleren zijn. Om deze uitdaging aan te gaan en het proces van het identificeren van nieuwe uraniumoxidefasen te versnellen, wetenschappers van ORNL's Nuclear Security Advanced Technologies Group evalueerden de energie van 4, 600 verschillende potentiële kristalstructuren van uraniumoxidesamenstellingen.

Met behulp van genetische algoritmen - rekentools die zijn ontworpen om problemen efficiënt op te lossen volgens de theorie van natuurlijke selectie - bestudeerde het team deze structuren op een CADES high-performance computercluster genaamd Metis, een Cray XK7-systeem met twee kasten.

Deze methode hielp hen statistische relaties op te bouwen tussen structurele stabiliteit en de lokale uraniumomgeving, twee factoren die de kristalliniteit van vaste vormen beïnvloeden. Het interpreteren van deze informatie zou kunnen leiden tot een meer concreet begrip van hoe kristallijne en amorfe uraniummaterialen zich vormen in de splijtstofcyclus.

"Ons belangrijkste doel is om te proberen enkele van deze amorfe fasen voor uraniumoxiden te begrijpen, " zei Ashley Shields, een ORNL postdoctoraal medewerker. "Ze ontstaan ​​tijdens de splijtstofcyclus en zijn moeilijk te bestuderen, maar we hopen dat onze computationele benadering ons zal helpen om monsters van deze materialen beter te karakteriseren."

Na te hebben vastgesteld dat het project een aanzienlijke hoeveelheid rekenkracht vereiste, CADES-personeel gaf Shields en haar team exclusieve toegang tot het volledige Metis-systeem gedurende 15 dagen om deze structuren te evalueren met behulp van het Universal Structure Predictor Evolutionary Xrystallography (USPEX) softwarepakket en het Vienna ab initio Simulation Package (VASP).

"Gezien het enorme aantal berekeningen dat we moesten uitvoeren om deze database met structuren te bouwen, we hadden echt de hulp nodig van het CADES-team, ' zei Shields. 'Zonder hun steun, evenals recente vooruitgang in rekenkracht en onderzoek van andere groepen om genetische algoritmen te ontwikkelen die specifiek worden toegepast op structuurvoorspellingsproblemen, dit project zou niet mogelijk zijn geweest."

Shields en haar team identificeerden een potentieel stabiele kristallijne fase voor een materiaal, U2O7, die alleen experimenteel is waargenomen als een amorfe fase. Voor meer informatie over deze fase, ze studeerden 2, 700 mogelijke kristalgeometrieën voor U2O7 naast de 4, 600 originele structuren. Hun bevindingen zijn gepubliceerd in Optische materialen .

Omdat een amorf U2O7-materiaal kan worden gemaakt van amorf UO3, Andrew Miskowiec en Jennifer Niedziela van NSAT leidden experimenten die gericht waren op het kristalliseren van U2O7 uit monsters van UO3. Om deze inspanning te ondersteunen, Shields vergeleek de gesimuleerde effecten van druk op bekende fasen van UO3 en de voorspelde U2O7-structuur, het identificeren van belastingen waar experimenteel waarneembare structurele veranderingen kunnen plaatsvinden.

"We hebben nog geen kristallijn U2O7 in het lab gevonden, maar wat we wel vonden was echt ongewoon drukgedrag in amorf UO3, wat ons naar een aantal echt interessante natuurkunde leidde, waar we nog steeds aan werken om het volledig te begrijpen, ', aldus Schilden.

Ondanks het ontbreken van definitief bewijs van het bestaan ​​van kristallijn U2O7, het team merkte kenmerken op in de voorspelde structuur die goed overeenkomen met kenmerken in amorf U2O7. Ze identificeerden mogelijke coördinatiegeometrieën, of atomaire patronen, in overeenstemming met het materiaal. Het meest opvallende van deze waarnemingen was de ontdekking van peroxide-eenheden in de voorspelde structuur.

"Het is al nuttig gebleken om deze database met structuren te hebben, omdat het duidelijk is dat alleen het kijken naar bekende kristallijne fasen voor één materiaal zoals UO3 niet genoeg informatie biedt om al het gedrag van een amorf monster van hetzelfde materiaal te verklaren, ', aldus Schilden.

Linux Systems Engineer Ketan Maheshwari en Computer Systems Analyst Michael Galloway van CADES hielpen bij het opzetten van de computationele componenten die bij het project betrokken waren, van het aanpassen van de broncode om USPEX efficiënter te laten werken op Metis tot het maken van scripts voor nabewerking - kleine bewerkingen die informatie uit computerresultaten halen - om wetenschappelijke output te ontcijferen.

"Om het team te helpen op zo'n grote schaal te werken en met succes GPU's te gebruiken, we hebben VASP op grote schaal geïnstalleerd en getest op Metis en hebben de problemen zo nodig opgelost om ervoor te zorgen dat het werk tijdig en efficiënt werd uitgevoerd, ' zei Maheshwari.

Shields verwacht dat dit lopende project nog minstens een jaar zal duren en kijkt uit naar andere studies die machine learning en kunstmatige intelligentieconcepten toepassen op onderzoek naar uraniumchemie. Momenteel, ze stelt een vergelijkbare database samen die bestaat uit uraniumfluoriden, een andere belangrijke subset van materialen die betrokken zijn bij de splijtstofcyclus.