Vanwege de hoge kwantumopbrengsten, grote absorptiedoorsnede, uitstekende vervoersprestaties en smalbandemissie, anorganische loodhalogenide perovskiet halfgeleiders hebben steeds meer aandacht gekregen voor hun toepassingen in zonnecellen, LED's, laserapparaten, enz. Het begrijpen van de fysieke oorsprong van temperatuurafhankelijkheid van bandgap in anorganische loodhalogenideperovskieten is essentieel en belangrijk.

In een studie gepubliceerd in Geavanceerde wetenschap , de onderzoeksgroep onder leiding van prof. Chen Xueyuan van het Fujian Institute of Research on the Structure of Matter (FJIRSM) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) ontdekte dat de temperatuurafhankelijkheid van bandgap in CsPbBr ₃ perovskieten is variabel met materiële dimensionaliteit.

De onderzoekers voerden een vergelijkend onderzoek uit naar de temperatuurafhankelijke bandgap in quasi-3D bulkachtige CsPbBr ₃ nanokristallen (NC's) met zwakke kwantumopsluiting en 2D 2-monolaag-dikke CsPbBr ₃ nanobloedplaatjes (2-ML NPL's) met sterke kwantumopsluiting.

Om de bandgap-verschuiving nauwkeuriger te kunnen bepalen, de onderzoekers hebben de bandgap-energie uitgebreid geëxtraheerd door de absorptiecoëfficiënt nabij de bandrand aan te passen aan het Elliot-model. De geëxtraheerde bandgap-waarde van CsPbBr ₃ 2-ML NPL's vertoonden een aanvankelijke blauwverschuiving en vervolgens een roodverschuivingstrend met dalende temperatuur van 290 tot 10 K, in schril contrast met de monotone roodverschuiving die gewoonlijk wordt waargenomen in CsPbBr ₃ bulkachtige NC's.

Vanuit theoretisch oogpunt is de bandgap-renormalisatie komt in wezen voort uit de thermische uitzetting van het rooster en de elektron-fonon-interacties. Echter, voor een grote verscheidenheid aan halfgeleidermaterialen en in het bijzonder de op lood gebaseerde verbindingen, de bijdrage van thermische uitzetting aan de renormalisatie van de bandgap werd niet in aanmerking genomen omdat deze een relatief kleine omvang had met betrekking tot de bijdrage van elektron-fonon-interacties.

Vanwege de brekende translationele periodiciteit in de dikterichting van 2D CsPbBr ₃ 2-ML NPL's, de elektronen- en fononstructuren, en bijgevolg is de renormalisatie van de bandgap die voortkomt uit elektron-fonon-interacties geneigd opmerkelijk te veranderen ten opzichte van de quasi-3D CsPbBr ₃ NC's tegenhangers. Het sterke kwantumbegrenzingseffect en de verminderde diëlektrische afscherming vanwege de lage diëlektrische constante van organische oppervlakteliganden in CsPbBr ₃ 2-ML NPL's beïnvloeden ook de elektron-fonon-interacties.

De onderzoekers gebruikten het Bose-Einstein-model met twee oscillatoren om de effectieve elektron-fonon-interactiecoëfficiënt te bepalen door de bandgap aan te passen als een functie van de temperatuur. De resultaten toonden een significant groter gewicht van de bijdrage van elektron-optische fonon-interactie aan bandgap-renormalisatie in de NPL's dan die in de NC's die de blauwverschuiving-roodverschuiving-crossover van bandgap in NPL's verklaren.

Deze studie biedt nieuwe inzichten in de cruciale rol van elektron-fonon-interacties in de bandgap-renormalisatie voor 2D anorganische lood-halogenide-perovskieten, wat de weg kan effenen voor verder onderzoek naar de optische en opto-elektronische eigenschappen van 2D-perovskiet-nanomaterialen.