Onderzoekers van het Nanoscience Center en de Faculteit Informatietechnologie van de Universiteit van Jyväskylä in Finland hebben aangetoond dat nieuwe op afstand gebaseerde machinale leermethoden die zijn ontwikkeld aan de Universiteit van Jyväskylä in staat zijn om de structuren en atomaire dynamica van nanodeeltjes betrouwbaar te voorspellen. De nieuwe methoden zijn aanzienlijk sneller dan traditionele simulatiemethoden die worden gebruikt voor nanodeeltjesonderzoek en zullen efficiëntere verkenningen van deeltjes-deeltjesreacties en de functionaliteit van deeltjes in hun omgeving mogelijk maken. De studie werd gepubliceerd in een speciale uitgave gewijd aan machine learning in de Journal of Physical Chemistry op 15 mei, 2020.

De nieuwe methoden werden toegepast op ligand-gestabiliseerde metalen nanodeeltjes, die lang zijn bestudeerd in het Nanoscience Center van de Universiteit van Jyväskylä. Vorig jaar, de onderzoekers publiceerden een methode die met succes bindingsplaatsen van de stabiliserende ligandmoleculen op het oppervlak van nanodeeltjes kan voorspellen. Nutsvoorzieningen, er is een nieuw hulpmiddel gemaakt dat op betrouwbare wijze potentiële energie kan voorspellen op basis van de atomaire structuur van het deeltje, zonder de noodzaak om numeriek zware elektronische structuurberekeningen te gebruiken. De tool maakt Monte Carlo-simulaties van de atoomdynamica van de deeltjes bij verhoogde temperaturen mogelijk.

Potentiële energie van een systeem is een fundamentele grootheid in computationele nanowetenschap, omdat het kwantitatieve evaluaties van de stabiliteit van het systeem mogelijk maakt, snelheden van chemische reacties en sterkten van interatomaire bindingen. Ligand-gestabiliseerde metalen nanodeeltjes hebben vele soorten interatomaire bindingen van verschillende chemische sterkte, en traditioneel zijn de energie-evaluaties gedaan met behulp van de zogenaamde dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT), die vaak resulteert in numeriek zware berekeningen waarvoor het gebruik van supercomputers nodig is. Dit heeft efficiënte simulaties uitgesloten om de functionaliteiten van nanodeeltjes te begrijpen, bijv. als katalysatoren, of interacties met biologische objecten zoals eiwitten, virussen, of DNA. Methoden voor machinaal leren, eenmaal getraind om de systemen betrouwbaar te modelleren, kan de simulaties met verschillende ordes van grootte versnellen.

Met de nieuwe methode konden simulaties worden uitgevoerd op een laptop of desktop

In dit werk gebruikten de onderzoekers de potentiële energieën, voorspeld door de machine learning-methode, om de atomaire dynamica van met thiol gestabiliseerde gouden nanodeeltjes te simuleren. De resultaten kwamen goed overeen met de simulaties die zijn uitgevoerd met behulp van de dichtheidsfunctionaaltheorie. Met de nieuwe methode konden simulaties worden uitgevoerd op een laptop of desktop in een tijdsbestek van een paar uur, terwijl de referentie-DFT-simulaties dagen in beslag namen in een supercomputer en tegelijkertijd honderden of zelfs duizenden computerkernen gebruikten. De versnelling zal langdurige simulaties mogelijk maken van de structurele veranderingen van de deeltjes en de deeltjes-deeltjesreacties bij verhoogde temperaturen.

De onderzoekers gebruikten een op afstand gebaseerde machine learning-methode die is ontwikkeld in de groep van professor Tommi Kärkkäinen in Jyväskylä. Het beschrijft elke tijdelijke atomaire configuratie van een nanodeeltje door een zogenaamde descriptor te berekenen, en vergelijkt afstanden tussen descriptoren in een multidimensionale numerieke ruimte. Door correlaties te gebruiken met een trainingsset die is gemaakt door de referentie-DFT-simulaties, de potentiële energie kan worden voorspeld. Deze aanpak, nu voor het eerst gebruikt in nanodeeltjesonderzoek, is eenvoudiger en transparanter dan traditioneel gebruikte neurale netwerken.

"Het is buitengewoon motiverend dat we de rekenbelasting kunnen verminderen van het uitvoeren van simulaties in supercomputers tot het uitvoeren van simulaties met vergelijkbare kwaliteit op een laptop of een thuis-pc, ", zegt promovendus Antti Pihlajamäki, de hoofdauteur van de studie.

"Het was een grote verrassing dat onze relatief eenvoudige methoden voor machinaal leren zo goed werken voor gecompliceerde nanostructuren, " zegt professor Tommi Kärkkäinen.

"In de volgende fase ons doel is om de methode te veralgemenen om goed te werken voor nanodeeltjes van veel verschillende groottes en chemische samenstellingen. We zullen nog steeds supercomputers nodig hebben om voldoende hoogwaardige gegevens te genereren om het machine learning-algoritme te trainen, maar we hopen dat we in de toekomst deze nieuwe methoden vooral kunnen gaan gebruiken voor studies van de functionaliteit van nanodeeltjes in gecompliceerde chemische omgevingen, " vat Akademiehoogleraar Hannu Häkkinen samen, die het onderzoek coördineerde.