science >> Wetenschap >  >> nanotechnologie

Een complex samenspel tussen transport en dispersie over wiebelende nanoporiën

Interfacefluctuaties in verschillende levende en niet-levende modellen die in het onderzoek worden beschouwd:a) superpositie van een eenheidscel van zinkimidazolaat metaal-organisch raamwerk waargenomen op twee tijdstippen (vergrote weergave inzet), b) thermische oppervlakterimpelingen op grafeen boven water, c) helderveldbeeld van een individuele Physarum polycephalum (slijmzwam) om actieve periodieke vasculaire contracties van links naar rechts aan te tonen, met tijd, d) schematische weergave van een theoretisch model om deeltjesdiffusie te beoordelen, transport wordt gewijzigd via advectie, e) schematische weergave van een tweedimensionale geometrie die in de hoofdtekst wordt gebruikt om de theorie uit te leggen. Credit: Natuurfysica , doi:https://doi.org/10.1038/s41567-018-0239-0.

Natuurkundige Richard Feynman benadrukte het belang van fluctuaties in levende materie toen hij zei:"Alles wat levende wezens doen, kan worden begrepen in termen van het wiebelen en wiebelen van atomen." Dit geldt voor het veel onderzochte transport dat wordt aangedreven door fluctuaties in biologische nanoporiën en voor vergelijkbare waarnemingen in niet-levende vloeistoffasen, waar bulk hydrodynamische fluctuaties de dynamiek op nanoschaal dramatisch beïnvloeden. Numerieke simulaties hebben ook de impact benadrukt van fonon-modi in koolstofnanobuisjes die opgesloten deeltjes erin transporteren, en studies op grotere schaal hebben microfluïdische akoestische oppervlaktegolven onderzocht die vloeistoffen op microschaal manipuleren. Hoewel deze waarnemingen de kwantitatieve impact van oppervlakte-agitatie op transporteigenschappen laten zien die aanzienlijke lengteschalen overspannen, een algemene theorie die de afhankelijkheid van transporteigenschappen van oppervlaktefluctuaties voorspelt, ontbreekt. Een dergelijk potentieel om moleculair transport door nanoporiën actief of passief te regelen, zal van invloed zijn op biosensing-toepassingen.

Bijvoorbeeld, Momenteel, het is verrassend moeilijk te beantwoorden of porieoppervlakfluctuaties het diffuus transport versterken of verminderen. Hoewel verwacht wordt dat oppervlaktefluctuaties de eigenschappen van diffusie door geïnduceerde hydrodynamische stromingen verbeteren, geometrische uitstulpingen kunnen deeltjes insluiten voor entropische vertraging. Als resultaat, de meer algemene situatie van transport met in de tijd variërende geometrie blijft open. In antwoord, schrijven in Natuurfysica, Marbach et al. hebben nu een algemene relatie vastgesteld tussen diffuus transport en het dynamische spectrum van oppervlaktefluctuaties. Het raamwerk is van toepassing op gevallen waarin structurele fluctuaties van de opsluitende porie worden veroorzaakt door thermische ruis, en op actieve niet-evenwichtsfluctuaties die worden geïnduceerd door externe stimuli. De theorie werd toegepast om verschillende situaties te begrijpen die relevant zijn voor transport van nanoporiën en voor configuraties op grotere schaal, zoals actieve contracties in schimmelsoorten die het transport van voedingsstoffen beïnvloeden.

De bevindingen toonden een complexe wisselwerking tussen transport en wiebelen aan het oppervlak. De theorie was volledig in overeenstemming met simulaties van moleculaire dynamica en met bestaande waarnemingen uit de literatuur. De resultaten belichtten de impact van porie-agitatie in een breed scala van kunstmatige en biologische poriën en op grotere schaal in vasculaire beweging van schimmels, darmsamentrekkingen en microfluïdische oppervlaktegolven, het openen van de mogelijkheid om het transport over membranen actief af te stemmen via externe stimuli. Dergelijke verschijnselen hebben potentiële toepassingen voor gecontroleerd pompen op nanoschaal, osmose en dynamische ultrafiltratie over membranen.

De theorie begon met het analyseren van diffusie van een deeltje dat is opgesloten tussen twee fluctuerende oppervlakken in een eenvoudige tweedimensionale geometrie, gemakkelijk uitbreidbaar tot drie dimensies. Aanvankelijk, de algemene theorie toegepast op verschillende scenario's, inclusief fluctuaties afkomstig van thermische ruis en actieve (niet-evenwichts) fluctuaties aangedreven door externe stimuli. In volgende vergelijkingen, de diffusieconstante kan opnieuw worden genormaliseerd om positief of negatief te zijn, omdat wiebelen in het systeem dingen kan versnellen of vertragen. Verdere scenario's werden overwogen voor situaties waarin de poriestructuur niet-evenwichtsfluctuaties onderging als gevolg van een externe stimulus door een kracht aan een vergelijking toe te voegen, wat leidt tot transport uit evenwicht in de poriën.

Verbeterd of verminderd transport onder porievorm wiebelen versus het dimensieloze Péclet-achtige nummer voor verschillende vloeistoftransportermodellen, beschreven in de studie. Effectieve diffusie in thermisch of actief fluctuerende poriën werd opnieuw genormaliseerd via thermisch dynamisch spectrum of via actieve dynamica zoals beschreven in de studie. Credit: Natuurfysica , doi:https://doi.org/10.1038/s41567-018-0239-0.

Als resultaat van het theoretisch kader, de natuurkundigen waren in staat om de impact van oppervlaktefluctuaties op transport te kwantificeren in de modelsystemen die in het onderzoek werden beschouwd. Typisch voor een hoog Péclet-achtig getal (een dimensieloze indicator van diffusie of advectie in een systeem) wordt verwacht dat het transport toeneemt onder structureel wiebelen door door advectie gedomineerde distributie, zoals waargenomen.

Afleiden van de gereduceerde advectie-diffusievergelijking tussen een vlak substraat en een fluctuerend bovenoppervlak. Schema toont een fluctuerend grensvlak [z=h(x, ja, t)] vanaf een referentiehoogte H. Het grensvlak vormt ofwel een membraan of is een vrije laag. Credit: Natuurfysica , doi:https://doi.org/10.1038/s41567-018-0239-0.

Het transport van moleculen door biologische membranen is een strak gereguleerd proces, absoluut essentieel voor levende organismen. Het paradigma kan daarom worden gebruikt in een interessant organisme om de dynamiek van nutriëntenverspreiding binnen samentrekkende vasculaire netwerken te begrijpen, aangezien alternatieve strategieën voor snelle verspreiding van voedingsstoffen essentieel zijn om te overleven. Bijvoorbeeld, in het eencellige P. polycephalum-organisme bestaande uit een verbonden netwerk van aderen die cytoplasma bevatten, voedingsstoffen kunnen door het lichaam worden afgeleverd via niet-stationaire periodieke shuttle-stromen die worden aangedreven door een peristaltische golf van samentrekkingen die het organisme overspannen.

De studie benadrukte dat een breed scala aan situaties die een reeks schalen bestrijken, in perspectief kunnen worden geplaatst onder het theoretische kader. De theorie zal de identificatie mogelijk maken van de belangrijkste componenten om actieve kanalen te ontwerpen. De resultaten toonden de mogelijkheid om diffusie over nanoporiën actief af te stemmen. In aanvulling, osmose kan worden gewijzigd in fluctuerende kanalen door gebruik te maken van de dynamiek van de porie die niet in evenwicht is, voor toekomstige verkenning. Dergelijke fine-tuning-mogelijkheden zullen in de toekomst belangrijke toepassingen hebben in diepgaande moleculaire studies.

© 2018 Fys.org