De aanwezigheid van koolmonoxide (CO) onzuiverheden in waterstofgas (H ₂ ) kan een nadelige invloed hebben op de prestaties van brandstofcellen. Recente studies hebben aangetoond dat gouden nanodeeltjes - deeltjes van minder dan vijf nanometer breed - CO-onzuiverheden katalytisch kunnen verwijderen uit H ₂ onder milde temperatuur- en drukomstandigheden. Dit baanbrekende inzicht heeft geholpen bij de ontwikkeling van brandstofcelvoertuigen die gebruikmaken van 'onboard' brandstofverwerkingstechnologie. Helaas, gouden nanodeeltjes hebben de neiging om hun katalytische activiteit na een paar uur gebruik te verliezen - en wetenschappers moeten dit probleem overwinnen als gouden nanodeeltjes worden gebruikt.

Ziyi Zhong aan het A*STAR Institute of Chemical and Engineering Sciences, Ming Lin van het A*STAR Institute of Materials Research and Engineering en medewerkers hebben de subtiele, structurele transformaties op atomaire schaal die gouden nanodeeltjeskatalysatoren kunnen activeren en deactiveren, een bevinding die kan leiden tot duurzamere waterstofbrandstofcellen.

De onderzoekers wilden een verbeterde katalysator ontwerpen voor zogenaamde preferentiële oxidatie (PROX) reacties. Deze aanpak zet CO-onzuiverheden om in koolstofdioxide (CO ₂ ) op een keramische drager die metaalkatalysatoren bevat. Eerder, het team ontdekte dat op silica gebaseerde dragers, genaamd SBA-15, zou de CO-verwijdering kunnen stimuleren door de CO . selectief te absorberen ₂ bijproduct. De onderzoekers maakten gebruik van een ander SBA-15-kenmerk - een mesoporeus raamwerk versierd met terminale aminegroepen - om een ​​nieuwe PROX-katalysator te ontwikkelen.

Eerst, het team gebruikte aminemodificatie om een ​​mengsel van goud- en koper(II)oxide (CuO)-precursoren gelijkmatig over de SBA-15-drager te verspreiden. Vervolgens gebruikten ze een verwarmingsbehandeling om goud en CuO-nanodeeltjes op de SBA-15-ondersteuning te genereren. De talrijke poriën in SBA-15 en de CuO-deeltjes werken samen om de agglomeratie van gouden nanodeeltjes te belemmeren - een belangrijke oorzaak van de-activering van de katalysator.

Het team bereikte toen een bijna ongeëvenaarde chemische prestatie:gelokaliseerde structurele karakterisering van hun katalysator op atomaire schaal, met behulp van transmissie-elektronenmicroscopie met hoge resolutie (HR-TEM) en driedimensionale elektronentomografie (zie onderstaande film). Deze beeldvormingstechnieken onthulden dat de actieve katalysatorplaatsen - nanodeeltjes van goud of goud-koperlegering in de onmiddellijke nabijheid van amorf en kristallijn CuO - tot 13 uur stabiel bleven. Echter, de reducerende atmosfeer zet CuO uiteindelijk om in koper(I)oxide en vrij koper; de laatste legert zich vervolgens met de gouden nanodeeltjes en deactiveert ze. Gelukkig, verwarming naar> 300°C keerde het legeringsproces om en herstelde de activiteit van de katalysator.

"Mensen die in de katalyse werken, zijn altijd nieuwsgierig naar de 'lokale structuren' van hun materialen, ", zegt Zhong. "Omdat de Au-CuO/SBA-15-katalysator actief is bij kamertemperatuur, geavanceerde karakterisering in onze ultramoderne faciliteiten is mogelijk, hoewel het veel geduld vereist en multidisciplinaire samenwerking vereist."