Het vakgebied van de attosecondefysica werd opgericht met de missie om de interacties tussen licht en materie te onderzoeken met ongekende tijdsresoluties. Recente ontwikkelingen op dit gebied hebben natuurkundigen in staat gesteld nieuw licht te werpen op de kwantumdynamiek van ladingsdragers in atomen en moleculen

Een techniek die bijzonder waardevol is gebleken voor het uitvoeren van onderzoek op dit gebied is RABBITT (dat wil zeggen, de reconstructie van Attosecond Beating By Interference of Two-photon Transitions). Dit veelbelovende instrument werd aanvankelijk gebruikt om ultrakorte laserpulsen te karakteriseren, als onderdeel van een onderzoeksinspanning die dit jaar de Nobelprijs won, maar wordt sindsdien ook gebruikt om andere ultrasnelle fysische verschijnselen te meten.

Onderzoekers van de East China Normal University en Queen's University Belfast hebben onlangs de RABBITT-techniek toegepast om individuele bijdragen aan foto-ionisatie duidelijk te meten. Hun artikel, gepubliceerd in Physical Review Letters , introduceert een nieuwe, veelbelovende methode voor het uitvoeren van attoseconde natuurkundig onderzoek.

"De RABBITT-techniek biedt in wezen een ultrasnelle stopwatch voor elektronische processen, zodat we (bijvoorbeeld) de tijdsvertraging kunnen meten tussen de ionisatie van verschillende elektronen in een atoom", vertelde Andrew C. Brown, co-auteur van het artikel, aan Phys .org.

“Een van de problemen met deze experimenten is echter dat als je meerdere, interfererende processen hebt, het beeld aanzienlijk complexer wordt en we niet langer concrete uitspraken kunnen doen over de timing van de verschillende mechanismen. veel variabelen, en onvoldoende vergelijkingen om ze op te lossen.

"Het echte genie in het experiment van Xiaochun en Jian was om meer vergelijkingen te bieden, of nauwkeuriger, meer afzonderlijke metingen, waardoor we de verschillende mechanismen konden ontrafelen."

In hun experimenten gebruikten Xiaochun Gong en Jian Wu, de auteurs die het project leidden, twee laserpulsen, wat de standaardpraktijk is bij het implementeren van de RABBITT-techniek. Ze veranderden echter de polarisatie (d.w.z. de schuine hoek) van deze pulsen om meer controle te krijgen over de metingen die ze verzamelden.

Aanvankelijk probeerden de onderzoekers tijdsvertragingen in foto-ionisatie voor verschillende emissiehoeken op te lossen. Met andere woorden, ze wilden bepalen of een elektron zich anders gedraagt ​​wanneer het in verschillende richtingen wordt uitgezonden ten opzichte van het laserveld. Toen ze echter eenmaal begonnen met het onderzoeken van de gegevens die ze tijdens hun experimenten hadden verzameld, realiseerden ze zich dat dit een veel complexer beeld schetste dan ze hadden verwacht.

"Ons huidige werk is ook een verdere stap voorwaarts ten opzichte van ons eerdere werk met partiële golfmeters op atomaire schaal," zei Gong. "Onze droom is om de attoseconde foto-ionisatiemeting naar een gedeeltelijk golfniveau te brengen, wat de oorspronkelijke definitie is van de verstrooiende faseverschuiving."

De onderzoekers verzamelden hun metingen aan helium-, neon- en argonmonsters. Het onderzoeken van helium is eenvoudig, omdat het slechts twee elektronen bevat en er eigenlijk maar één methode is om het te ioniseren, terwijl neon en argon veel complexere systemen zijn.

"Precies, als je helium ioniseert, is er maar één mogelijke resterende ionentoestand", zei Brown. “Voor neon en argon liggen de zaken echter aanzienlijk ingewikkelder. Ten eerste zijn er meer elektronen om je zorgen over te maken, en ten tweede zijn er meerdere resterende ionentoestanden, die allemaal op een (voorheen) onbekende manier bijdragen aan de De manier waarop we dit interpreteerden/verklaarden was door te denken aan het klassieke 'Young's double spleet'-experiment, waarbij licht door twee openingen gaat voordat het op een scherm wordt 'gemeten'.

In een klassiek Young-spletenexperiment produceert licht dat door twee openingen valt een interferentiepatroon op een scherm. Dit komt doordat de golven die door elke opening gaan, via verschillende routes op dezelfde locatie aankomen, wat resulteert in zogenaamde "randen" van constructieve of destructieve interferentie.

"De sleutel voor dat experiment, en de reden dat het zo'n overtuigende metafoor heeft gevormd, vooral voor kwantumtheoretici, is dat je niet kunt zeggen door welke spleet het licht ging, omdat dit niet kan worden gemeten," zei Brown. "Het enige dat je kunt meten is de interferentie, en de 'welke kant op informatie' is ontoegankelijk."

In de experimenten uitgevoerd door Brown, Gong en hun medewerkers waren de twee openingen in de klassieke Young's dubbele spleetexperimenten twee verschillende resterende ionentoestanden in Neon. Het interferentiepatroon dat ze maten was daarentegen de foto-elektronenhoekverdeling die werd geproduceerd door de twee scheve laserpulsen.

"Door de meting uit te voeren voor twee verschillende scheefhoeken en vervolgens alle verschillende routes uit te werken die de elektronen kunnen nemen om tot een eindtoestand te komen, kunnen we vervolgens de vergelijkingen oplossen om ons zowel de amplitude als de fase voor elk verschillend pad te geven," zei Bruin. "Met andere woorden, we hebben uitgezocht door welke spleet het elektron ging, en hoe."

De meeste onderzoeken in de experimentele attosecondefysica gebruiken lichtgewicht theoretische berekeningen om hun bevindingen achteraf te verklaren. Dit project vereiste echter veel gedetailleerdere simulaties om rekening te houden met de complexe dynamiek die een rol speelt en, in essentie, een voorspelling te leveren die het experiment zou kunnen bevestigen.

"De methode die we hebben gebruikt om de verschillende trajecten in het experiment te reconstrueren heeft een solide theoretische basis, maar de dynamiek is zo complex dat het moeilijk zou zijn om een ​​waterdicht argument te maken dat de cijfers die we uit het experiment halen betrouwbaar zijn," zei Brown. "We hebben simulaties uitgevoerd met de R-matrix met Time-dependence (RMT)-code, die al deze dynamieken vanuit de eerste principes aankan, en van daaruit konden we de amplitudes en fasen direct extraheren."

Toen ze hun experimentele resultaten vergeleken met die uit de simulatie, ontdekten ze dat ze nauw op één lijn lagen. Dit suggereert dat hun experiment werkelijk heeft gemeten wat zij theoretisch beweerden.

"Samenvattend proberen we het laserveld te gebruiken om een ​​extra fase aan de tussenliggende d-golf te hechten", zei Gong. "We kunnen de s-golf en de d-golf identificeren, maar we kunnen hun fase-eigenschap verstoren en hun uiteindelijke interferentie-eigenschap observeren. We kunnen bijvoorbeeld de doos openen om te weten of de 'kwantumkat' leeft of niet, maar we kunnen kan wat verstoring toevoegen en controleren of de doos een reactie geeft of niet, waarbij de reacties een must zijn vanwege de reactie van de kat erin."

De onderzoekers beschouwen hun voorgestelde experimentele methode als een 'partiële golfmeter', of met andere woorden een hulpmiddel dat individuele bijdragen aan foto-ionisatie effectief kan meten. Hun voorgestelde methode is met name gebaseerd op twee verschillende experimentele technieken, namelijk het veranderen van de laserpolarisatie en het meten van de coïncidentie van foto-elektronen en ionen, die niet eerder samen werden gebruikt.

"Ons werk combineerde deze technieken op zo'n manier dat deze nieuwe meting mogelijk werd," zei Brown. "Dat wil niet zeggen dat de metingen op geen enkele manier eenvoudig waren, maar het zou geen verrassing zijn om te zien dat dezelfde combinatie van technieken de komende jaren wordt gebruikt om interessantere metingen van ultrasnelle dynamiek te maken."

Een ander uniek aspect van deze recente studie is de simulatie die wordt gebruikt om de experimentele resultaten van het team te valideren. Wetenschappers hebben lange tijd geprobeerd experimentele gegevens te interpreteren met behulp van theoretische modellen, maar Brown, Gong en hun collega's besloten in plaats daarvan een simulatie te gebruiken.

“De resultaten die RMT oplevert zijn minder intuïtief omdat het model verre van eenvoudig is, legt Brown uit. “Door echter een beschrijving op te nemen van alle interessante multi-elektroneneffecten en dat op een algemene manier te doen, zodat je niet beperkt bent tot specifieke atomen of specifieke laserparameters, we kunnen daadwerkelijk experimenten op dit gebied gaan leiden op een manier die in de dertig jaar van attowetenschap tot nu toe gewoon niet mogelijk is geweest."

Het recente werk van dit team van onderzoekers biedt nieuw inzicht in de fundamentele dynamiek van foto-ionisatie. Terwijl Brown, Gong en hun medewerkers zich vooral richten op de fysica van dit fenomeen, kunnen hun inspanningen in de toekomst helpen nieuwe strategieën te identificeren om elektronen te controleren met behulp van licht. Dit zou de ontwikkeling van ultrasnelle elektronische schakelingen en fotovoltaïsche technologieën (zonnepanelen) kunnen stimuleren, of misschien zelfs kunnen helpen bij het ontwerpen van medische hulpmiddelen die stralingsschade aan cellen voorkomen.

"We werken aan het uitbouwen van een meer omvattende theorie van processen van hogere orde in foto-emissie", zei Brown. "Met andere woorden, we proberen theoretisch te beschrijven wat er gebeurt als je meerdere (meer dan twee) fotonen absorbeert in deze RABBITT-achtige experimenten. Hoewel we deze RMT-code hebben die de dynamiek vanuit de eerste principes kan simuleren, als je wilt interpreteren Op basis van de bevindingen heb je ook een relatief eenvoudig model nodig om de verschillende trajecten te verklaren."

Terwijl ze werken aan een theoretisch model dat de gegevens kan verklaren die in hun experimenten zijn verzameld, zijn de onderzoekers van plan door te gaan met het uitvoeren van experimenten en het uitvoeren van simulaties met steeds hogere intensiteitsregimes. Ze hopen dat ze hierdoor de overgangen van systemen met weinig fotonen naar systemen met meerdere fotonen en uiteindelijk naar de fysica met sterke velden verder kunnen onderzoeken.

"De ontwikkeling van sterke veldfysica wijkt af van de traditionele verstrooiingstheorie en er bestaat een grote kloof tussen deze theorieën", voegde Gong eraan toe. "Er moet een tussenbrug worden gebouwd om een ​​zacht begrip te bieden van één foton naar meerdere fotonen."

Meer informatie: Wenyu Jiang et al, Kwantuminterferentie Black Box oplossen via attoseconde foto-ionisatiespectroscopie, Physical Review Letters (2023). DOI:10.1103/PhysRevLett.131.203201

Journaalinformatie: Fysieke beoordelingsbrieven

© 2023 Science X Netwerk