Wetenschappers van het Brookhaven National Laboratory van het Amerikaanse Department of Energy (DOE) en het Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) van DOE hebben een combinatie van scanning-transmissie-elektronenmicroscopie (STEM) en computationele modellering gebruikt om tantaaloxide van dichterbij te bekijken en beter te begrijpen. Wanneer deze amorfe oxidelaag zich vormt op het oppervlak van tantaal – een supergeleider die veelbelovend is voor het maken van de ‘qubit’-bouwstenen van een kwantumcomputer – kan dit het vermogen van het materiaal om kwantuminformatie vast te houden belemmeren.

Leren hoe de oxidevormen ontstaan, kan aanwijzingen geven waarom dit gebeurt – en mogelijk wijzen op manieren om verlies van kwantumcoherentie te voorkomen. Het onderzoek is onlangs gepubliceerd in het tijdschrift ACS Nano .

Het artikel bouwt voort op eerder onderzoek door een team van Brookhaven's Centre for Functional Nanomaterials (CFN), Brookhaven's National Synchrotron Light Source II (NSLS-II) en Princeton University, dat werd uitgevoerd als onderdeel van het Co-design Center for Quantum Advantage (C ² QA), een door Brookhaven geleid nationaal onderzoekscentrum voor kwantuminformatiewetenschap waarin Princeton een belangrijke partner is.

"In dat werk hebben we röntgenfoto-emissiespectroscopie bij NSLS-II gebruikt om details af te leiden over het type oxide dat zich vormt op het oppervlak van tantaal wanneer het wordt blootgesteld aan zuurstof in de lucht", zegt Mingzhao Liu, een CFN-wetenschapper en een van de hoofdauteurs van het onderzoek. "Maar we wilden meer weten over de chemie van deze zeer dunne oxidelaag door directe metingen uit te voeren", legde hij uit.

Daarom werkte het team in de nieuwe studie samen met wetenschappers van de afdeling Condensed Matter Physics &Materials Science (CMPMS) van Brookhaven om geavanceerde STEM-technieken te gebruiken waarmee ze de ultradunne oxidelaag rechtstreeks konden bestuderen. Ze werkten ook samen met theoretici van PNNL die computationele modellen uitvoerden die de meest waarschijnlijke rangschikkingen en interacties van atomen in het materiaal onthulden terwijl ze oxidatie ondergingen.

Samen hebben deze methoden het team geholpen een inzicht op atomair niveau op te bouwen van het geordende kristallijne rooster van tantaalmetaal, het amorfe oxide dat zich op het oppervlak vormt, en intrigerende nieuwe details over het grensvlak tussen deze lagen.

"De sleutel is om het grensvlak tussen de oppervlakte-oxidelaag en de tantaalfilm te begrijpen, omdat dit grensvlak een diepgaande invloed kan hebben op de prestaties van qubit", zegt co-auteur Yimei Zhu, een natuurkundige van CMPMS, in navolging van de wijsheid van Nobelprijswinnaar Herbert Kroemer, die beroemde bewering:"De interface is het apparaat."

Zhu benadrukte dat "het kwantitatief onderzoeken van een grensvlak van slechts één tot twee atomaire lagen dik een enorme uitdaging vormt", merkte Zhu op, "we waren in staat om ook direct de atomaire structuren en bindingstoestanden van de oxidelaag en de tantaalfilm te meten zoals die van de interface identificeren met behulp van de geavanceerde elektronenmicroscopietechnieken ontwikkeld in Brookhaven."

"Uit de metingen blijkt dat het grensvlak bestaat uit een 'suboxide'-laag, genesteld tussen de periodiek geordende tantaalatomen en het volledig ongeordende amorfe tantaaloxide. Binnen deze suboxidelaag zijn slechts een paar zuurstofatomen geïntegreerd in het tantaalkristalrooster,' zei Zhu. .

De gecombineerde structurele en chemische metingen bieden een cruciaal gedetailleerd perspectief op het materiaal. Berekeningen uit de dichtheidsfunctionaaltheorie hielpen de wetenschappers vervolgens deze waarnemingen te valideren en er dieper inzicht in te krijgen.

"We hebben het effect van geleidelijke oxidatie aan het oppervlak gesimuleerd door geleidelijk het aantal zuurstofsoorten aan de oppervlakte en in het ondergrondse gebied te vergroten", zegt Peter Sushko, een van de PNNL-theoretici.

Door de thermodynamische stabiliteit, structuur en veranderingen in de elektronische eigenschappen van de tantaalfilms tijdens oxidatie te beoordelen, concludeerden de wetenschappers dat hoewel de volledig geoxideerde amorfe laag als isolator fungeert, de suboxidelaag de kenmerken van een metaal behoudt.

"We dachten altijd dat als het tantaal wordt geoxideerd, het volledig amorf wordt, zonder enige kristallijne orde", zegt Liu. "Maar in de suboxidelaag zijn de tantaallocaties nog steeds behoorlijk geordend."

Met de aanwezigheid van zowel volledig geoxideerd tantaal als een suboxidelaag wilden de wetenschappers begrijpen welk deel het meest verantwoordelijk is voor het verlies aan coherentie in qubits gemaakt van dit supergeleidende materiaal.

"Het is waarschijnlijk dat het oxide meerdere rollen heeft", zei Liu.

Ten eerste merkte hij op dat de volledig geoxideerde amorfe laag veel roosterdefecten bevat. Dat wil zeggen dat de locaties van de atomen niet goed gedefinieerd zijn. Sommige atomen kunnen naar verschillende configuraties verschuiven, elk met een ander energieniveau. Hoewel deze verschuivingen klein zijn, verbruiken ze allemaal een klein beetje elektrische energie, wat bijdraagt ​​aan het energieverlies van de qubit.

"Dit zogenaamde systeemverlies op twee niveaus in een amorf materiaal brengt parasitaire en onomkeerbare verliezen met zich mee voor de kwantumcoherentie - het vermogen van het materiaal om kwantuminformatie vast te houden," zei Liu.

Maar omdat de suboxidelaag nog steeds kristallijn is, "is het misschien niet zo erg als mensen dachten", zei Liu. Misschien zullen de meer vaste atomaire arrangementen in deze laag het systeemverlies op twee niveaus minimaliseren.

Maar, zo merkte hij op, omdat de suboxidelaag een aantal metallische eigenschappen heeft, zou dit andere problemen kunnen veroorzaken.

"Als je een normaal metaal naast een supergeleider plaatst, kan dat bijdragen aan het opbreken van de elektronenparen die zonder weerstand door het materiaal bewegen", merkte hij op. "Als het paar weer in twee elektronen uiteenvalt, heb je verlies aan supergeleiding en coherentie. En dat is niet wat je wilt."

Toekomstige studies kunnen meer details en strategieën onthullen om verlies van supergeleiding en kwantumcoherentie in tantaal te voorkomen.

Meer informatie: Junsik Mun et al., Onderzoek naar door oxidatie aangedreven geamorfiseerde oppervlakken in een Ta(110)-film voor supergeleidende Qubit, ACS Nano (2023). DOI:10.1021/acsnano.3c10740

Journaalinformatie: ACS Nano

Geleverd door Brookhaven National Laboratory