Onderzoekers van PSI's groep Spectroscopie van Quantum Materialen hebben samen met wetenschappers van de Beijing Normal University een puzzel opgelost in de voorhoede van het onderzoek naar op ijzer gebaseerde supergeleiders:de oorsprong van FeSe's elektronische nematiciteit. Met behulp van resonante inelastische röntgenverstrooiing (RIXS) bij de Zwitserse lichtbron (SLS) ontdekten ze dat, verrassend genoeg, dit elektronische fenomeen voornamelijk door spin wordt aangedreven. Er wordt aangenomen dat elektronische nematiciteit een belangrijk ingrediënt is in supergeleiding bij hoge temperaturen, maar of het helpt of belemmert, is nog onbekend. Hun bevindingen zijn gepubliceerd in Nature Physics .

In de buurt van PSI, waar het Zwitserse bos altijd aanwezig is, zijn er vaak ongelooflijk nette houtstapels. Wigvormige stammen voor brandhout worden zorgvuldig in de lengte gestapeld, maar met weinig aandacht voor hun rotatie. Wanneer deeltjes in een materiaal spontaan op één lijn liggen, zoals de stammen in deze stapels hout, zodat ze de rotatiesymmetrie doorbreken maar de translatiesymmetrie behouden, wordt een materiaal in een nematische toestand genoemd. In een vloeibaar kristal betekent dit dat de staafvormige moleculen als een vloeistof in de richting van hun uitlijning kunnen stromen, maar niet in andere richtingen. Elektronische nematiciteit treedt op wanneer de elektronenorbitalen in een materiaal op deze manier uitgelijnd zijn. Meestal manifesteert deze elektronische nematiciteit zich als anisotrope elektronische eigenschappen:bijvoorbeeld weerstand of geleidbaarheid die enorm verschillende grootheden vertoont wanneer gemeten langs verschillende assen.

Sinds hun ontdekking in 2008 is er in de afgelopen tien jaar een enorme belangstelling geweest voor de familie van op ijzer gebaseerde supergeleiders. Naast de goed bestudeerde cuprate-supergeleiders vertonen deze materialen het mysterieuze fenomeen van supergeleiding bij hoge temperatuur. De elektronische nematische toestand is een alomtegenwoordig kenmerk van op ijzer gebaseerde supergeleiders. Maar tot nu toe is de fysieke oorsprong van deze elektronische nematiciteit een puzzel; in feite misschien wel een van de belangrijkste puzzels in de studie van op ijzer gebaseerde supergeleiders.

Maar waarom is de elektronische nematiciteit zo interessant? Het antwoord ligt in het altijd opwindende raadsel:begrijpen hoe elektronen paren en supergeleiding bereiken bij hoge temperaturen. De verhalen over elektronische nematiciteit en supergeleiding zijn onlosmakelijk met elkaar verbonden, maar hoe, en inderdaad of ze concurreren of samenwerken, is een veelbesproken kwestie.

De drive om elektronische nematiciteit te begrijpen heeft ertoe geleid dat onderzoekers hun aandacht hebben gericht op een bepaalde op ijzer gebaseerde supergeleider, ijzerselenide (FeSe). FeSe is enigszins een enigma en bezit tegelijkertijd de meest eenvoudige kristalstructuur van alle op ijzer gebaseerde supergeleiders en de meest verbijsterende elektronische eigenschappen.

FeSe komt in zijn supergeleidende fase onder een kritische temperatuur (T_c ) van 9 K maar heeft verleidelijk een afstembare T_c , wat betekent dat deze temperatuur kan worden verhoogd door het materiaal onder druk te zetten of te doteren. Het quasi-2D gelaagde materiaal bezit een uitgebreide elektronische nematische fase, die onder ongeveer 90 K verschijnt. Vreemd genoeg verschijnt deze elektronische nematiciteit zonder de magnetische orde op lange afstand waarmee het normaal gesproken hand in hand zou gaan, wat leidt tot een levendig debat over de oorsprong ervan :namelijk of deze worden aangedreven door orbitale of spin-vrijheidsgraden. De afwezigheid van magnetische orde op lange afstand in FeSe geeft de mogelijkheid om een ​​duidelijker beeld te krijgen van de elektronische nematiciteit en de wisselwerking met supergeleiding. Als gevolg hiervan zijn veel onderzoekers van mening dat FeSe de sleutel kan zijn tot het begrijpen van de puzzel van elektronische nematiciteit in de familie van op ijzer gebaseerde supergeleiders.

Meting van de spin-excitatie-anisotropieën met Resonant inelastische röntgenverstrooiing (RIXS)

Om de oorsprong van de elektronische nematiciteit van FeSe te bepalen, wendden wetenschappers van PSI's Spectroscopie of Quantum Materials Group zich tot de techniek van resonante inelastische röntgenverstrooiing (RIXS) bij de ADRESS-bundellijn van de Zwitserse lichtbron (SLS). Deze techniek combineert de principes van röntgenabsorptie- en emissiespectroscopieën en is een zeer efficiënt hulpmiddel om de magnetische of spin-excitaties van een materiaal te onderzoeken.

"Bij PSI hebben we een van de meest geavanceerde opstellingen voor RIXS ter wereld. Als een van de eersten die deze techniek 15 jaar geleden pushten, hebben we nu een zeer goed ontwikkelde faciliteit voor dit soort experimenten opgezet", legt Thorsten Schmitt uit. , die het onderzoek samen met Xingye Lu van de Beijing Normal University leidde. "Met name de kenmerken van de synchrotronstraling als gevolg van het SLS-ringontwerp zijn ideaal voor het zachte röntgenbereik waarin deze experimenten zijn uitgevoerd."

Om de spin-anisotropieën van FeSe met RIXS te bestuderen, moesten de wetenschappers eerst een praktische hindernis overwinnen. Om het anisotrope nematische gedrag te meten, moest het monster eerst worden "onttwint". Twinning treedt op wanneer kristallen in gestapelde lagen met dezelfde waarschijnlijkheid in willekeurige richtingen worden uitgelijnd, waardoor informatie over anisotroop gedrag wordt verborgen. Detwinning is een veelgebruikte kristallografische monstervoorbereidingstechniek, waarbij typisch een druk op het monster wordt uitgeoefend die ervoor zorgt dat de kristallen langs structurele richtingen worden uitgelijnd.

Voor FeSe werkt dit niet. Oefen deze druk uit op FeSe en het zachte materiaal vervormt of breekt. Daarom gebruikte het team een ​​methode van indirecte detwinning, waarbij FeSe wordt vastgelijmd aan een materiaal dat kan worden ontdubbeld:bariumijzerarsenide (BaFe₂ Als₂ ). "Als we een uniaxiale druk uitoefenen op BaFe₂ Als₂ , dit genereert een stam van ongeveer 0,36%, wat net genoeg is om FeSe tegelijkertijd te ontdubbelen", legt Xingye Lu uit, die eerder de haalbaarheid ervan had aangetoond samen met Tong Chen en Pengcheng Dai van Rice University voor studies van FeSe met inelastische neutronen verstrooiing.

Inelastische neutronenverstrooiingsexperimenten hadden spin-anisotropieën in FeSe onthuld bij laag energie; maar meting van hoog -energetische spin-excitaties, waren essentieel om deze spin-fluctuaties te koppelen aan de elektronische nematiciteit. Het meten van spin-excitaties op een energieschaal van ongeveer 200 meV - ruim boven de energiescheiding tussen de orbitale energieniveaus - zou het mogelijk maken om orbitale vrijheidsgraden uit te sluiten als een bron van de elektronische nematiciteit. Nu detwinning met succes was voltooid, konden de onderzoekers de cruciale hoogenergetische spin-excitaties van FeSe en ook BaFe₂ onderzoeken. Als₂ , met RIXS.

De onderzoekers onderzochten spin-anisotropie in de richting van de Fe-Fe-binding. Om de spin-anisotropie te beoordelen, mat het team spin-excitaties langs twee orthogonale richtingen en vergeleek de reacties. Door metingen uit te voeren bij toenemende temperatuur, kon het team de kritische temperatuur bepalen waarbij nematisch gedrag verdween, en observaties van spin-anisotropieën vergelijken met elektronische anisotropieën, waargenomen door middel van weerstandsmetingen.

De onderzoekers maten eerst ontvlecht BaFe₂ Als₂ , die een goed gekarakteriseerde, anisotrope spinstructuur en magnetische orde op lange afstand heeft en dit als referentie gebruikte. Metingen van de spin-excitatierespons langs de twee orthogonale richtingen toonden een duidelijke asymmetrie:de manifestatie van de nematiciteit.

Het team voerde vervolgens hetzelfde experiment uit in detwinned FeSe. Ondanks het ontbreken van magnetische ordening, zagen ze een zeer sterke spin-anisotropie met betrekking tot de twee assen. "Buitengewoon zouden we een spin-anisotropie kunnen onthullen die vergelijkbaar is - zo niet groter - met die in de toch al sterk anisotrope BaFe₂ Als₂ ", zegt Xingye Lu. "Deze spin-anisotropie neemt af met toenemende temperatuur en verdwijnt rond de nematische overgangstemperatuur - de temperatuur waarbij het materiaal niet langer in een elektronische nematische toestand verkeert."

De oorsprong van elektronische nematiciteit in FeSe:naar een beter begrip van elektronisch gedrag in op ijzer gebaseerde supergeleiders

De energieschaal van de spin-excitaties van ongeveer 200 meV, die veel hoger is dan de scheiding tussen de orbitale niveaus, toont aan dat de elektronische nematiciteit in FeSe voornamelijk spin-gedreven is. "Dit was een grote verrassing", legt Thorsten Schmitt uit. "We kunnen nu het verband leggen tussen elektronische nematiciteit, die zich manifesteert als anisotrope resistiviteit, met de aanwezigheid van nematiciteit in de spin-excitaties."

Maar wat betekenen deze bevindingen? De wisselwerking tussen magnetisme, elektronische nematiciteit en supergeleiding is een belangrijk probleem bij onconventionele supergeleiders. Er wordt aangenomen dat kwantumfluctuaties van elektronische nematiciteit de supergeleiding bij hoge temperaturen in op ijzer gebaseerde supergeleiders kunnen bevorderen. Deze bevindingen bieden een lang gezocht inzicht in het mechanisme van elektronische nematiciteit in FeSe. Maar meer in het algemeen voegen ze een belangrijk stuk toe aan de puzzel van het begrijpen van elektronisch gedrag in op ijzer gebaseerde supergeleiders, en uiteindelijk, hoe dit verband houdt met supergeleiding. De volgende stappen zullen zijn om uit te zoeken of spin-aangedreven elektronisch nematisch gedrag aanhoudt in andere leden van de op ijzer gebaseerde supergeleiderfamilie, en bovendien of vermoedens dat het in andere richtingen dan de Fe-Fe-bindingsas kan ontstaan, juist zijn. + Verder verkennen

Laaddichtheidsgolf induceert elektronische nematiciteit in Kagome-supergeleider