Twee fotonen kunnen worden samengevoegd om één foton te genereren met dubbele frequentie in niet-lineaire optische materialen. Dit proces staat bekend als de tweede harmonische generatie (SHG), die voor het eerst werd ontdekt in de jaren zestig, onmiddellijk na de uitvinding van de laser. Sindsdien heeft de ontwikkeling van SHG geleid tot veel toepassingen in geavanceerde technologieën, zoals on-chip lichtbronnen, beeldvorming, detectie en communicatie. Op SHG gebaseerde beeldvormingsapparatuur, die het nabij-infrarood (NIR) licht opvangt en licht uitstraalt in het zichtbare bereik, vormt bijvoorbeeld de kern van de ontwikkeling van nieuwe volledig optische NIR-beeldvormingstechnologieën, zoals nachtzicht.

Hoewel veel toepassingen in niet-lineaire optica zijn aangetoond via traditionele bulkmaterialen, bieden de recent opkomende 2D-materialen ongekende mogelijkheden op het gebied van niet-lineaire optica. Wanneer de kristallen van overgangsmetaal dichalcogeniden (TMD's) bijvoorbeeld worden verdund tot monolaag, vertonen ze directe bandgap, sterke luminescentie, kamertemperatuur stabiele excitonen en sterke niet-lineariteit van de tweede orde. Deze unieke optische eigenschappen maken monolagen van TMD's een aantrekkelijk platform voor het verkennen van nieuwe lineaire en niet-lineaire optische effecten en hun gerelateerde toepassingen. Vanwege de interactielengte op atomaire schaal met licht, zendt een enkele monolaag van TMD's echter een extreem laag SHG-signaal uit, wat de ontwikkeling van praktische niet-lineaire metadevices op basis van 2D-materialen aanzienlijk belemmert.

In de afgelopen jaren zijn diëlektrische nanoresonatoren met een hoge brekingsindex een veelbelovend platform geworden voor het verbeteren van SHG. Verder is aangetoond dat de lage SHG-efficiëntie van 2D-materialen kan worden aangepakt door de sterkte van het lichtveld in dergelijke diëlektrische resonatoren te vergroten. Ze vertonen verwaarloosbare optische verliezen bij zichtbare en NIR-golflengten in vergelijking met hun plasmonische tegenhangers. Onder verschillende kenmerken van diëlektrische nanoresonatoren, is hun vermogen om sterke opsluiting van het lichtveld te vertonen, de zogenaamde gebonden toestand in het continuüm (BIC), geïntroduceerd als een uniek kenmerk in diëlektrische nanoresonatoren. De eigenfrequentie van BIC, die in het continuümspectrum ligt, is naar voren gekomen als een veelbelovende benadering om SHG in 2D-materialen te verbeteren.

Onlangs heeft een internationaal team, waarbij de University of Electronic Science and Technology of China en de Nottingham Trent University betrokken zijn, een dubbel BIC-schema voorgesteld waarbij de fundamentele en de tweede harmonische golven gelijktijdig in resonantie zijn om de conversie-efficiëntie van SHG uit de monolaag van TMD te verhogen. Zoals getoond in Fig. 1 zijn het paar BIC's holtemodi binnen een zorgvuldig ontworpen GaP-roosterplaat. Door de TMDs-monolaag op de BICs-plaat over te brengen, kan het SHG-signaal van de TMDs-monolaag grotendeels worden versterkt dankzij het dual-BICs-resonantieproces. Met andere woorden, het elektrische veld van het fundamentele licht kan aanzienlijk worden verbeterd door de eerste BIC te exciteren, en ondertussen zal de excitatie van de tweede BIC op harmonische golflengte de niet-lineaire emissie verder versterken.

De belangrijkste uitdaging in deze studie was de ruimtelijke modusaanpassing binnen de TMD-monolaag tussen de BIC-resonante fundamentele en tweede harmonische golf. De onderzoekers hebben aangetoond dat het lichtjes kantelen van de invalshoek van de fundamentele golf de ruimtelijke modusaanpassing binnen de TMD's monolaag aanzienlijk kan verbeteren, wat aanleiding geeft tot vier ordes van grootte verbetering van de SHG-efficiëntie, vergeleken met die met een enkele TMD's monolaag [zie Fig. 2(a)–(b)]. Bovendien hebben de onderzoekers, door de 2D-aard van de TMD's monolaag te onderzoeken, aangetoond dat het patroon van de TMD's monolaag de ruimtelijke modus matching kan optimaliseren. Dit zal het SHG-proces van de monolaag van TMD's verder stimuleren en het SHG-signaal versterken tot zeven ordes van grootte, zoals getoond in Fig. 2(c)–(d).

Deze resultaten, gepubliceerd in Opto-Electronic Advances , bieden nieuwe mogelijkheden om SHG in praktische toepassingen te verbeteren met monolagen van TMD's, wat nieuwe mogelijkheden aantoont voor niet-lineaire optica met atomaire dunne 2D-materialen, inclusief nieuw type lichtbronnen, volledig optische nachtzichttechnologie op basis van frequentieconversie. + Verder verkennen

Een strategie om de tweede-orde optische gevoeligheid van monolaag molybdeen ditelluride direct te moduleren