Onderzoekers van het Paul Scherrer Instituut PSI en het Brookhaven National Laboratory (BNL), werken in een internationaal team, hebben een nieuwe methode ontwikkeld voor complexe röntgenonderzoeken die zullen helpen om zogenaamde gecorreleerde metalen beter te begrijpen. Deze materialen kunnen nuttig zijn voor praktische toepassingen op gebieden zoals supergeleiding, gegevensverwerking, en kwantumcomputers. Vandaag presenteren de onderzoekers hun werk in het tijdschrift Fysieke beoordeling X .

In stoffen zoals silicium of aluminium, de onderlinge afstoting van elektronen heeft nauwelijks invloed op de materiaaleigenschappen. Niet zo met zogenaamde gecorreleerde materialen, waarin de elektronen sterk met elkaar interageren. De beweging van één elektron in een gecorreleerd materiaal leidt tot een complexe en gecoördineerde reactie van de andere elektronen. Juist zulke gekoppelde processen maken deze gecorreleerde materialen zo veelbelovend voor praktische toepassingen, en tegelijkertijd zo ingewikkeld om te begrijpen.

Sterk gecorreleerde materialen zijn kandidaten voor nieuwe hoge-temperatuur supergeleiders, die zonder verlies elektriciteit kunnen geleiden en die in de geneeskunde worden gebruikt, bijvoorbeeld, bij magnetische resonantie beeldvorming. Ze kunnen ook worden gebruikt om elektronische componenten te bouwen, of zelfs kwantumcomputers, waarmee gegevens efficiënter kunnen worden verwerkt en opgeslagen.

"Sterk gecorreleerde materialen vertonen een schat aan fascinerende verschijnselen, " zegt Thorsten Schmitt, hoofd van de Spectroscopie van Novel Materials Group bij PSI:"Echter, het blijft een grote uitdaging om het complexe gedrag dat achter deze verschijnselen schuilgaat te begrijpen en te exploiteren." Schmitt en zijn onderzoeksgroep pakken deze taak aan met behulp van een methode waarvoor ze de intense en uiterst nauwkeurige röntgenstraling van de Swiss Light gebruiken Bron SLS bij PSI. Deze moderne techniek, die de afgelopen jaren bij PSI verder is ontwikkeld, wordt resonante inelastische röntgenverstrooiing genoemd, of kortweg RIXS.

Röntgenstralen wekken elektronen op

Met RIXS, zachte röntgenstralen worden verstrooid van een monster. De invallende röntgenstraal is zo afgestemd dat het elektronen van een lagere elektronenorbitaal naar een hogere orbitaal verheft, wat betekent dat speciale resonanties worden opgewekt. Dit brengt het systeem uit balans. Verschillende elektrodynamische processen leiden het terug naar de grondtoestand. Een deel van de overtollige energie wordt weer uitgezonden als röntgenlicht. Het spectrum van deze inelastisch verstrooide straling geeft informatie over de onderliggende processen en daarmee over de elektronische structuur van het materiaal.

"In recente jaren, RIXS heeft zich ontwikkeld tot een krachtig experimenteel hulpmiddel voor het ontcijferen van de complexiteit van gecorreleerde materialen, " legt Schmitt uit. Bij gebruik om met name gecorreleerde isolatoren te onderzoeken, het werkt heel goed. Tot nu toe, echter, de methode is niet succesvol geweest in het onderzoeken van gecorreleerde metalen. Het falen ervan was te wijten aan de moeilijkheid om de extreem gecompliceerde spectra te interpreteren die werden veroorzaakt door veel verschillende elektrodynamische processen tijdens de verstrooiing. "In dit verband is samenwerking met theoretici essentieel, " legt Schmitt uit, "omdat ze de in het experiment waargenomen processen kunnen simuleren."

Berekeningen van gecorreleerde metalen

Dit is een specialiteit van theoretisch natuurkundige Keith Gilmore, voorheen van het Brookhaven National Laboratory (BNL) in de VS en nu aan de Humboldt University in Berlijn. "Het berekenen van de RIXS-resultaten voor gecorreleerde metalen is moeilijk omdat je met verschillende elektronenorbitalen moet omgaan, grote bandbreedtes, en een groot aantal elektronische interacties tegelijkertijd, ", zegt Gilmore. Gecorreleerde isolatoren zijn gemakkelijker te hanteren omdat er minder orbitalen bij betrokken zijn; dit maakt modelberekeningen mogelijk die expliciet alle elektronen omvatten. Om precies te zijn, Gilmore legt uit:"In onze nieuwe methode om de RIXS-processen te beschrijven, we combineren nu de bijdragen die afkomstig zijn van de excitatie van één elektron met de gecoördineerde reactie van alle andere elektronen."

Om de berekening te testen, de PSI-onderzoekers experimenteerden met een stof die BNL-wetenschapper Jonathan Pelliciari in het kader van zijn proefschrift bij PSI tot in detail had onderzocht:barium-ijzer-arsenide. Als je een bepaalde hoeveelheid kaliumatomen aan het materiaal toevoegt, het wordt supergeleidend. Het behoort tot een klasse van onconventionele op ijzer gebaseerde supergeleiders op hoge temperatuur die naar verwachting een beter begrip van het fenomeen zullen geven. "Tot nu, de interpretatie van RIXS-metingen aan dergelijke complexe materialen is voornamelijk geleid door intuïtie. Nu geven deze RIXS-berekeningen ons onderzoekers een raamwerk dat een meer praktische interpretatie van de resultaten mogelijk maakt. Onze RIXS-metingen bij PSI op barium-ijzer-arsenide komen uitstekend overeen met de berekende profielen, ' zegt Pelliciari.

Combinatie van experiment en theorie

In hun experimenten, de onderzoekers onderzochten de fysica rond het ijzeratoom. "Een voordeel van RIXS is dat je je kunt concentreren op een specifiek onderdeel en dit in detail kunt onderzoeken op materialen die uit meerdere elementen bestaan, "zegt Schmitt. De goed afgestemde röntgenstraal zorgt ervoor dat een binnenste elektron in het ijzeratoom wordt verhoogd van de grondtoestand in het kernniveau naar de hogere energievalentieband, die slechts gedeeltelijk bezet is. Deze initiële excitatie van het kernelektron kan verdere secundaire excitaties veroorzaken en veel gecompliceerde vervalprocessen veroorzaken die zich uiteindelijk manifesteren in spectrale satellietstructuren. (Zie afbeelding.)

Omdat de bijdragen van de vele reacties soms klein en dicht bij elkaar liggen, het is moeilijk te achterhalen welke processen er daadwerkelijk in het experiment hebben plaatsgevonden. Hier helpt de combinatie van experiment en theorie. "Als je geen theoretische ondersteuning hebt voor moeilijke experimenten, je kunt de processen niet begrijpen, dat is, fysica, in detail, Dat geldt ook voor theorie:"Je weet vaak pas welke theorieën realistisch zijn als je ze kunt vergelijken met een experiment", zegt Schmitt. Vooruitgang in begrip komt wanneer experiment en theorie samen worden gebracht. Deze beschrijvende methode heeft dus het potentieel om een ​​referentie te worden voor de interpretatie van spectroscopische experimenten op gecorreleerde metalen."

Het internationale team heeft zijn werk gepubliceerd in het tijdschrift Fysieke beoordeling X .