In een prestatie die doorzettingsvermogen vereist, toonaangevende technologie, en geen geringe mate van voorzichtigheid, wetenschappers hebben intense röntgenstralen gebruikt om bestraalde splijtstof te inspecteren. de beeldvorming, geleid door onderzoekers van Purdue University en uitgevoerd aan het Argonne National Laboratory van het Amerikaanse Department of Energy (DOE), onthulde een 3D-weergave van de inwendige structuur van de brandstof, de basis leggen voor betere ontwerpen en modellen voor nucleaire brandstof.

Tot nu, onderzoeken van uraniumbrandstof zijn beperkt tot voornamelijk oppervlaktemicroscopie of tot verschillende karakteriseringstechnieken met behulp van nepversies die weinig radioactiviteit bezitten. Maar wetenschappers willen op een dieper niveau weten hoe het materiaal verandert als het splijt in een kernreactor. De resulterende inzichten uit dit onderzoek, die het Journal of Nuclear Materials in augustus 2020 publiceerde, kunnen leiden tot nucleaire brandstoffen die efficiënter werken en minder kosten om te ontwikkelen.

Om een ​​inwendig beeld te krijgen van de bestudeerde uranium-zirkoniumbrandstof, de onderzoekers sneden een beetje gebruikte brandstof af dat klein genoeg was om veilig te worden gehanteerd - een mogelijkheid die pas in de afgelopen zeven jaar is ontwikkeld. Vervolgens, om in dit kleine metalen monster te kijken, ze wendden zich tot de Advanced Photon Source (APS), een DOE Office of Science User Facility in Argonne.

Een studie decennia in de maak

Voordat de onderzoekers de formidabele taak konden aanpakken om een ​​brandstofmonster te isoleren en onder een röntgenstraal te plaatsen, ze moesten het juiste exemplaar vinden. Onderzoek naar brandstoffen die zijn gearchiveerd in het Idaho National Laboratory (INL) van DOE, ze identificeerden een uranium-zirkoniumbrandstof die in totaal twee jaar op vol vermogen in de Fast Flux Test Facility in Hanford heeft doorgebracht, Washington, en werd begin jaren negentig uit de reactor verwijderd.

"We moesten tientallen jaren wachten voordat deze brandstof radiologisch afkoelde of verging, " zei Maria Okuniewski, assistent-professor materiaalkunde aan de Purdue University en de hoofdauteur van het artikel. "Het was letterlijk het coolste exemplaar dat we konden verwijderen op basis van de toegestane veiligheidsrichtlijnen bij zowel INL als APS."

Zelfs het koelste beschikbare splijtstofspecimen was nog te heet, radiologisch gesproken, op zijn oorspronkelijke grootte. Genomen uit een grotere brandstofpen, het monster was minder dan een kwart inch hoog, maar het mat 1, 200 millirem per uur op een afstand van 30 centimeter - een stralingsniveau dat 240 keer groter is dan de toegestane limiet bij het APS.

Om de radioactiviteit te verminderen, de onderzoekers gebruikten een gefocusseerde ionenbundel met scanning elektronenmicroscopie bij INL om een ​​veel kleiner monster te maken. Met de tool konden ze een interessegebied lokaliseren en een stroom ionen inzetten die in wezen een kubus van materiaal uitfrezen. Het resulterende monster was ongeveer 100 micron breed, niet groter dan de diameter van een mensenhaar.

"We hebben een lange weg afgelegd met deze nieuwe instrumentatie waarmee we monsters kunnen verkrijgen die klein genoeg zijn om veilig en gemakkelijk te hanteren te zijn, ' zei Okuniewski.

Het minuscule monster werd op een pin gemonteerd, ingekapseld in een dubbelwandige buis, en naar Argonne gestuurd, met meerdere stralingscontroles om de veiligheid onderweg te garanderen.

in Argonne, het Purdue-onderzoeksteam werkte met wetenschappers bij beamline 1-ID-E, een hoog-schitterende röntgenbron bij het APS, om het monster te onderzoeken. Het doel:zien hoe uranium-zirkoniumbrandstof er van binnen uitziet nadat het twee jaar lang met neutronen is gebombardeerd.

"We hebben het echt over een stuk stof dat je met het blote oog nauwelijks kunt zien - het is zo klein, " zei Peter Kenesei, een natuurkundige bij Argonne's X-ray Science Division en co-auteur van de studie. "Maar dit is ook heel dicht materiaal, dus je hebt een voldoende intensiteit van hoogenergetische röntgenstralen nodig om het te doordringen en te bestuderen."

De gebruikte techniek, microcomputertomografie, detecteert met hoge resolutie de röntgenstraal wanneer deze aan de andere kant van het monster naar buiten komt. Van meerdere foto's genomen terwijl de brandstof werd geroteerd, computers konden zijn interne kenmerken reconstrueren op basis van hoe het de inkomende straal veranderde, vergelijkbaar met een medische CT-scan.

"De flexibiliteit van de 1-ID-E beamline, samen met de expertise van Argonne in het veilig omgaan met nucleair materiaal, stelt ons in staat een uniek experiment als dit te ontwerpen en uit te voeren, ' zei Kenese.

Brandstofzwelling nader bekijken

Vooral, Okuniewski en haar collega's waren geïnteresseerd in het fenomeen zwelling. Kernbrandstof wekt energie op door één uraniumatoom te nemen en het in tweeën te splitsen, en dit splijtingsproces genereert bijproducten zoals het gas xenon en metalen zoals palladium en neodymium. Naarmate atomen splitsen en splijtingsproducten zich ophopen, de brandstof groeit in volume.

De veiligheid en levensduur van een bepaalde splijtstof hangt af van het kunnen voorspellen hoeveel het zal opzwellen. Te veel zwelling kan ervoor zorgen dat het uranium gaat reageren met, en mogelijk breuk, zijn beschermende buitenlaag, een bekleding genoemd. Om dat te voorkomen, ingenieurs vertrouwen op brandstofprestatiecodes, dat zijn computermodellen die verschillende aspecten van het gedrag van een brandstof in een reactor simuleren, zoals hoe heet het in temperatuur zal worden en hoe de bestanddelen zich herverdelen in de ruimte.

"In elk brandstoftype, zwelling is een probleem, "Zei Okuniewski. "Deze brandstoffen zijn zo ontworpen dat de binnenkern vrij kan uitzetten tot een bepaald niveau voordat deze de bekleding raakt."

Naast een duidelijker, gelokaliseerd beeld van de brandstofstructuur en de verschillende materiaalfasen die zich in de loop van de tijd ontwikkelden, het onderzoek bij het APS bracht aanwijzingen aan het licht dat het vrijkomen van splijtingsgassen zou kunnen blijven plaatsvinden boven de drempels die in eerdere analyses werden aangenomen. Dit soort gegevens kan helpen bij het versterken van brandstofprestatiecodes, wat op zijn beurt zou helpen de kosten van brandstofontwikkeling te verlagen, omdat betrouwbare computersimulaties het aantal dure bestralingstests dat nodig is, kunnen minimaliseren.

"We streven er binnen de nucleaire gemeenschap altijd naar manieren te vinden om de brandstofprestatiecodes te verbeteren, "Zei Okuniewski. "Dit is een manier om dat te doen. Nu hebben we driedimensionaal inzicht dat we voorheen helemaal niet hadden."