Een internationaal team van wetenschappers ontdekte exotische kwantumeigenschappen verborgen in magnetiet, het oudste magnetische materiaal dat de mensheid kent. De studie onthult het bestaan ​​van laagenergetische golven die wijzen op de belangrijke rol van elektronische interacties met het kristalrooster. Dit is weer een stap in de richting van een volledig begrip van het metaal-isolator faseovergangsmechanisme in magnetiet, en vooral, om meer te weten te komen over de dynamische eigenschappen en het kritische gedrag van dit materiaal in de buurt van de overgangstemperatuur.

Magnetiet (Fe ₃ O ₄ ) is een veel voorkomend mineraal met sterke magnetische eigenschappen dat werd gedocumenteerd in het oude Griekenland. aanvankelijk, het werd voornamelijk gebruikt in kompassen, en later in veel andere apparaten, zoals tools voor gegevensregistratie. Het wordt ook veel toegepast op katalytische processen. Zelfs dieren profiteren van de eigenschappen van magnetiet bij het detecteren van magnetische velden, bijvoorbeeld magnetiet in de snavels van vogels kan hen helpen bij de navigatie.

Natuurkundigen zijn ook geïnteresseerd in magnetiet omdat rond een temperatuur van 125 K, het toont een exotische faseovergang, vernoemd naar de Nederlandse chemicus Verwey. Deze Verwey-overgang was ook de eerste metaal-naar-isolator-transformatie die historisch werd waargenomen. Tijdens dit uiterst complexe proces, de elektrische geleidbaarheid verandert met maar liefst twee ordes van grootte en er vindt een herschikking van de kristalstructuur plaats. Verwey stelde een transformatiemechanisme voor gebaseerd op de locatie van elektronen op ijzerionen, wat leidt tot het verschijnen van een periodieke ruimtelijke verdeling van Fe ₂ ⁺ en Fe ₃ ⁺ opladen bij lage temperaturen.

In recente jaren, structurele studies en geavanceerde berekeningen hebben de Verwey-hypothese bevestigd, terwijl het een veel complexer patroon van ladingsverdeling onthult (16 niet-equivalente posities van ijzeratomen) en het bestaan ​​​​van orbitale orde bewijst. De fundamentele componenten van deze lading-orbitale ordening zijn polaronen - quasideeltjes gevormd als gevolg van een lokale vervorming van het kristalrooster veroorzaakt door de elektrostatische interactie van een geladen deeltje (elektron of gat) dat in het kristal beweegt. In het geval van magnetiet, de polaronen hebben de vorm van trimeronen, complexen gemaakt van drie ijzerionen, waarbij het binnenste atoom meer elektronen heeft dan de twee buitenste atomen.

De nieuwe studie, gepubliceerd in het tijdschrift Natuurfysica , werd uitgevoerd door wetenschappers van vele toonaangevende onderzoekscentra over de hele wereld. Het doel was om de excitaties die betrokken zijn bij de lading-orbitale orde van magnetiet experimenteel bloot te leggen en te beschrijven door middel van geavanceerde theoretische methoden. Het experimentele deel werd uitgevoerd aan het MIT (Edoardo Baldini, Carina Belvin, Ilkem Ozge zel, Nuh Gedik); magnetietmonsters werden gesynthetiseerd aan de AGH University of Science and Technology (Andrzej Kozlowski); en de theoretische analyses werden op verschillende plaatsen uitgevoerd:het Instituut voor Kernfysica van de Poolse Academie van Wetenschappen (Przemyslaw Piekarz, Krzysztof Parlinski), de Jagiellonische Universiteit en het Max Planck Instituut (Andrzej M. Oles), de Universiteit van Rome "La Sapienza" (Jose Lorenzana), Northeastern University (Gregory Fiete), de Universiteit van Texas in Austin (Martin Rodriguez-Vega), en de Technische Universiteit in Ostrava (Dominik Legut).

"Aan het Instituut voor Kernfysica van de Poolse Academie van Wetenschappen, we doen al jaren onderzoek naar magnetiet, met behulp van de eerste-principes-berekeningsmethode, " legt prof. Przemyslaw Piekarz uit. "Deze studies hebben aangetoond dat de sterke interactie van elektronen met roostertrillingen (fononen) een belangrijke rol speelt in de Verwey-overgang."

De wetenschappers van MIT hebben de optische respons van magnetiet in het extreme infrarood bij verschillende temperaturen gemeten. Vervolgens, ze verlichtten het kristal met een ultrakorte laserpuls (pompbundel) en maten de verandering in de ver-infraroodabsorptie met een vertraagde sondepuls. "Dit is een krachtige optische techniek waarmee we de ultrasnelle fenomenen die de kwantumwereld beheersen, van dichterbij kunnen bekijken, " zegt prof. Nuh Gedik, hoofd van de onderzoeksgroep aan het MIT.

De metingen onthulden het bestaan ​​​​van lage-energie-excitaties van de trimeron-orde, die overeenkomen met ladingsoscillaties gekoppeld aan een roostervervorming. De energie van twee coherente modi neemt af tot nul bij het naderen van de Verwey-transitie, wat hun kritieke gedrag nabij deze transformatie aangeeft. Geavanceerde theoretische modellen stelden hen in staat om de nieuw ontdekte excitaties te beschrijven als een coherente tunneling van polaronen. De energiebarrière voor het tunnelproces en andere modelparameters werden berekend met behulp van dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT), gebaseerd op de kwantummechanische beschrijving van moleculen en kristallen. De betrokkenheid van deze golven bij de Verwey-transitie werd bevestigd met behulp van het Ginzburg-Landau-model. Eindelijk, de berekeningen sloten ook andere mogelijke verklaringen voor het waargenomen fenomeen uit, inclusief conventionele fononen en orbitale excitaties.

"De ontdekking van deze golven is van cruciaal belang voor het begrijpen van de eigenschappen van magnetiet bij lage temperaturen en het Verwey-overgangsmechanisme, " schrijven Dr. Edoardo Baldini en Carina Belvin van MIT, de hoofdauteurs van het artikel. “In een bredere context, deze resultaten laten zien dat de combinatie van ultrasnelle optische methoden en ultramoderne berekeningen het mogelijk maakt om kwantummaterialen te bestuderen die exotische fasen van materie herbergen met lading en orbitale volgorde."

De verkregen resultaten leiden tot een aantal belangrijke conclusies. Eerst, de trimeronorde in magnetiet heeft elementaire excitaties met een zeer lage energie, straling absorberen in het ver-infrarode gebied van het elektromagnetische spectrum. Tweede, deze excitaties zijn collectieve fluctuaties van lading en roostervervormingen die kritisch gedrag vertonen en dus betrokken zijn bij de Verwey-transitie. Eindelijk, de resultaten werpen een nieuw licht op het coöperatieve mechanisme en de dynamische eigenschappen die aan de oorsprong liggen van deze complexe faseovergang.

"Wat betreft de plannen voor de toekomst van ons team, als onderdeel van de volgende werkfasen zijn we van plan ons te concentreren op het uitvoeren van theoretische berekeningen die gericht zijn op een beter begrip van de waargenomen gekoppelde elektronisch-structurele golven, " concludeert prof. Piekarz.