In een recente publicatie in Wetenschap , onderzoekers van de Universiteit van Paderborn en het Fritz Haber Instituut Berlijn toonden hun vermogen om de bewegingen van elektronen te observeren tijdens een chemische reactie. Onderzoekers hebben lang de processen op atomaire schaal bestudeerd die chemische reacties regelen, maar waren nooit eerder in staat om elektronenbewegingen waar te nemen terwijl ze plaatsvonden.

Elektronen bestaan ​​op de kleinste schalen, met een diameter van minder dan een biljardste meter en een baan om een ​​atoom met een snelheid van femtoseconde (een biljardste van een seconde). Onderzoekers die geïnteresseerd zijn in het observeren van het gedrag van elektronen, gebruiken laserpulsen om met de elektronen te interageren. Ze kunnen de energie en het momentum van de elektronen berekenen door de eigenschappen te analyseren van de elektronen die door het laserlicht uit de sonde worden geschopt.

De uitdaging voor onderzoekers is het vastleggen van gebeurtenissen die plaatsvinden op een femtoseconde schaal - ze moeten eerst een systeem activeren met een laserpuls, kijk dan naar de volgende paar femtoseconden. Vervolgens, ze sturen een tweede laserpuls met een korte vertraging van enkele femtoseconden. Het bereiken van dit resolutieniveau is moeilijk, omdat femtoseconden extreem kort zijn - licht kan 300 reizen, 000 kilometer in één seconde, maar slechts 300 nanometer in één femtoseconde.

Na opgewonden te zijn met de eerste laserpuls, de valentie-elektronen van de atomen - elektronen aan de buitenkant van een atoom die kandidaten zijn voor het helpen vormen van chemische bindingen - kunnen zich herschikken om nieuwe chemische bindingen te vormen, waardoor nieuwe moleculen ontstaan. Vanwege de snelheid en schaal van deze interacties, Hoewel, onderzoekers hebben alleen een hypothese opgesteld over hoe deze herschikking plaatsvindt.

Naast experimentele methoden, high-performance computing (HPC) is een steeds belangrijker hulpmiddel geworden om deze interacties op atomair niveau te begrijpen, het verifiëren van experimentele waarnemingen, en het bestuderen van elektronengedrag tijdens een chemische reactie in meer detail. Een groep van de Universiteit van Paderborn onder leiding van prof. dr. Wolf Gero Schmidt heeft samengewerkt met natuurkundigen en scheikundigen om experimenten met computermodellen aan te vullen.

Om het gedrag van elektronen tijdens een chemische reactie beter te begrijpen, Schmidt en zijn medewerkers hebben supercomputerbronnen in het High-Performance Computing Center Stuttgart (HLRS) gebruikt om dit fenomeen te modelleren. "De experimentele groep van het Fritz Haber Instituut kwam naar ons toe over dit onderzoek, en we hadden de simulatie eigenlijk al gedaan, "Zei Schmidt. "In dit geval, theorie liep voor op experiment, zoals we een voorspelling hadden gedaan en het experiment bevestigde het."

Laserachtige focus

Vorig jaar, De groep van Schmidt werkte samen met experimentatoren van de Universiteit van Duisburg-Essen om een ​​systeem op atomaire schaal te prikkelen en om foto-geïnduceerde faseovergangen (PIPT's) in realtime te observeren. Faseovergangen - wanneer een stof van de ene fysieke toestand naar de andere verandert, zoals water dat in ijs verandert, zijn belangrijk bij het bestuderen en ontwerpen van materialen, omdat de eigenschappen van een stof enorm kunnen veranderen, afhankelijk van de staat waarin deze zich bevindt.

Bijvoorbeeld, het team ontdekte dat wanneer opgewonden met een laserpuls, op indium gebaseerde draden op nanoschaal zouden in wezen veranderen van een isolator in een elektrische geleider. Deze indiumdraden, hoewel niet noodzakelijkerwijs van onmiddellijk technologisch belang voor elektronische toepassingen, dienen als een goede testcase en een solide basis voor het verifiëren van simulaties met experimenten.

Dit jaar, het team wilde nemen wat het eerder over de indiumdraden had geleerd en chemische reacties op een nog fundamenteler niveau bestuderen - het wilde volgen hoe de samenstellende elektronen zich gedragen nadat ze door een laserpuls waren geëxciteerd. "Vorig jaar, we publiceerden een Natuur artikel dat de meting van de atomaire beweging op deze schaal demonstreerde, " Zei Schmidt. "We konden laten zien hoe de atomen bewogen tijdens de chemische reactie. Dit jaar, we waren zelfs in staat om de elektronen te volgen terwijl de reactie plaatsvond."

Figuurlijk spreken, elektronen dienen als de lijm die atomen chemisch aan elkaar bindt. Echter, een laserpuls kan een elektron uitstoten, het creëren van wat onderzoekers een 'fotogat' noemen. Deze fotogaten duren slechts enkele femtoseconden, maar kan leiden tot het verbreken van chemische bindingen en de vorming van nieuwe bindingen. Wanneer de indium nanodraad wordt geraakt met een laserpuls, het systeem vormt een metallische binding, wat de faseverandering in een elektrische geleider verklaart.

Met supercomputersimulaties kunnen onderzoekers de banen van de elektronen in beweging zetten, uiteindelijk helpen ze hen het volledige reactiepad te bestuderen. Onderzoekers voeren eerste principes-simulaties uit, wat betekent dat ze beginnen zonder aannames over hoe een atomair systeem werkt, vervolgens computationeel modelleren van atomen en hun elektronen onder de experimentele omstandigheden. Dit soort intensieve, berekeningen van de eerste principes vereisen geavanceerde supercomputerbronnen, zoals die geleverd door het Gauss Center for Supercomputing bij HLRS.

Tussen zijn vroegere werk en zijn huidige project, het team begrijpt nu beter de belangrijke rol die fotogaten spelen bij het vormgeven van hoe energie wordt verdeeld over een systeem, uiteindelijk krijgen de onderzoekers een betrouwbare rekenmethode waarmee ze extreem snelle faseovergangen kunnen simuleren.

Complexe chemie

De huidige simulaties van het team bestaan ​​uit ongeveer 1, 000 atomen, die, terwijl klein, stelt hen in staat om een ​​representatief voorbeeld te krijgen van hoe de atomen van een systeem en hun samenstellende elektronen op elkaar inwerken. De Paderborn-groep kreeg hulp van het HLRS-team bij het optimaliseren van de code, waardoor het efficiënt kan werken op maximaal 10, 000 cores parallel. Schmidt legde uit dat hoewel het algemene onderzoek baat zou hebben bij het vergroten van de systeemomvang tot de orde van 10, 000 atomen, de volgende fase van het werk van het team is om te werken aan complexere systemen.

"Het huidige onderzoek is een complexe berekening, maar een eenvoudig systeem, "zei hij. "Onze volgende stap is om dit onderzoek te ontwikkelen met betrekking tot fotokatalysatoren of systemen die relevant zijn voor grootschalige energieproductie - we willen dit toepassen op een echt systeem." Door het gedrag van elektronen op het atoom beter te begrijpen peil, onderzoekers willen betere materialen ontwerpen voor conversie, vervoeren, en energie opslaan.