Het snel oplossen van een complex probleem vereist zorgvuldige afwegingen - en het simuleren van het gedrag van materialen is geen uitzondering. Om antwoorden te krijgen die moleculaire werkingen haalbaar voorspellen, wetenschappers moeten wiskundige benaderingen inwisselen die de berekening versnellen ten koste van de nauwkeurigheid.

Maar magnetisme, elektrische geleidbaarheid en andere eigenschappen kunnen heel delicaat zijn, zegt Paul R. C. Kent van het Oak Ridge National Laboratory van het Department of Energy (DOE). Deze eigenschappen zijn afhankelijk van de kwantummechanica, de bewegingen en interacties van talloze elektronen en atomen die materialen vormen en hun eigenschappen bepalen. Onderzoekers die dergelijke kenmerken bestuderen, moeten grote groepen atomen en moleculen modelleren in plaats van slechts enkele. De complexiteit van dit probleem vereist het vergroten van de efficiëntie en nauwkeurigheid van rekenhulpmiddelen.

Dat is waar een methode genaamd quantum Monte Carlo (QMC)-modellering om de hoek komt kijken. Veel andere technieken benaderen het gedrag van elektronen als een algemeen gemiddelde, bijvoorbeeld, in plaats van ze afzonderlijk te beschouwen. QMC maakt het mogelijk om rekening te houden met het individuele gedrag van alle elektronen zonder grote benaderingen, het verminderen van systematische fouten in simulaties en het produceren van betrouwbare resultaten, zegt Kent.

Kents interesse in QMC gaat terug tot zijn Ph.D. onderzoek aan de universiteit van Cambridge in de jaren negentig. Bij ORNL, hij keerde onlangs terug naar de methode omdat vooruitgang in zowel supercomputerhardware als in algoritmen onderzoekers in staat had gesteld de nauwkeurigheid ervan te verbeteren.

"We kunnen nieuwe materialen maken en een groter deel van de elementen in het periodiek systeem, "zegt Kent. "Wat nog belangrijker is, we kunnen beginnen met het maken van een aantal van de materialen en eigenschappen waar de meer benaderingsmethoden die we dagelijks gebruiken gewoon onbetrouwbaar zijn."

Zelfs met deze vorderingen simulaties van dit soort materialen, die tot een paar honderd atomen en duizenden elektronen bevatten, vereist computationeel zwaar werk. Kent leidt een DOE Basic Energy Sciences Center, het Centre for Predictive Simulations of Functional Materials (CPSFM) met onderzoekers van ORNL, Argonne Nationaal Laboratorium, Sandia Nationale Laboratoria, Lawrence Livermore Nationaal Laboratorium, de Universiteit van Californië, Berkeley en North Carolina State University.

Hun werk wordt ondersteund door een DOE Innovative and Novel Computational Impact on Theory and Experiments (INCITE) toewijzing van 140 miljoen processoruren, verdeeld tussen Titan van Oak Ridge Leadership Computing Facility en Mira-supercomputers van Argonne Leadership Computing Facility. Beide rekencentra zijn DOE Office of Science gebruikersfaciliteiten.

Om QMC naar een hoger niveau te tillen, Kent en collega's beginnen met materialen zoals vanadiumdioxide die ongebruikelijk elektronisch gedrag vertonen. Bij lagere temperaturen, dit materiaal isoleert tegen de stroom van elektriciteit. Maar bij net boven kamertemperatuur, vanadiumdioxide verandert abrupt van structuur en gedrag.

Plots wordt dit materiaal metaalachtig en geleidt het elektriciteit efficiënt. Wetenschappers begrijpen nog steeds niet precies hoe en waarom dit gebeurt. Factoren zoals mechanische belasting, druk of dotering van de materialen met andere elementen induceren ook deze snelle overgang van isolator naar geleider.

Echter, als wetenschappers en ingenieurs dit gedrag zouden kunnen beheersen, deze materialen kunnen worden gebruikt als schakelaars, sensoren of, mogelijk, de basis voor nieuwe elektronische apparaten. "Deze grote verandering in geleidbaarheid van een materiaal is het soort ding dat we betrouwbaar willen kunnen voorspellen, ' zegt Kent.

Ook laboratoriumonderzoekers bestuderen deze isolator-naar-geleiders met experimenten. Die validatie-inspanning geeft vertrouwen in de voorspellende kracht van hun rekenmethoden in een reeks materialen. Het team heeft open source software gebouwd, bekend als QMCPACK, dat nu online beschikbaar is en op alle rekenfaciliteiten van het DOE Office of Science.

Kent en zijn collega's hopen op te bouwen tot supergeleiders op hoge temperatuur en andere complexe en mysterieuze materialen. Hoewel wetenschappers de brede eigenschappen van deze materialen kennen, Kent zegt, "we kunnen die nog niet in verband brengen met de feitelijke structuur en de elementen in de materialen. Dus dat is echt een grote uitdaging voor het veld van de gecondenseerde materie."

De meest nauwkeurige kwantummechanische modelleringsmethoden beperken wetenschappers tot het onderzoeken van slechts een paar atomen of moleculen. Wanneer wetenschappers grotere systemen willen bestuderen, de rekenkosten worden al snel onpraktisch. QMC biedt een compromis:de grootte van een berekening neemt kubisch toe ten opzichte van het aantal elektronen, een meer beheersbare uitdaging. QMC bevat slechts een paar gecontroleerde benaderingen en kan worden toegepast op de vele benodigde atomen en elektronen. Het is zeer geschikt voor de petascale-supercomputers van vandaag - die in staat zijn tot één quadriljoen berekeningen of meer per seconde - en de exascale-supercomputers van morgen, die minstens duizend keer sneller zal zijn. De methode brengt relatief eenvoudig simulatie-elementen in kaart op de rekenknooppunten in deze systemen.

Het CPSFM-team blijft QMCPACK optimaliseren voor steeds snellere supercomputers, inclusief de OLCF-top, die in januari 2019 volledig operationeel zal zijn. De hogere geheugencapaciteit op de Nvidia Volta GPU's van die machine - 16 gigabyte per grafische verwerkingseenheid vergeleken met 6 gigabyte op Titan - verhoogt al de rekensnelheid. Met de hulp van Ed D'Azevedo en Andreas Tillack van OLCF, de onderzoekers hebben verbeterde algoritmen geïmplementeerd die de snelheid van hun grotere berekeningen kunnen verdubbelen.

QMCPACK maakt deel uit van DOE's Exascale Computing Project, en het team anticipeert al op extra schaaluitdagingen voor het uitvoeren van QMCPACK op toekomstige machines. Om de gewenste simulaties binnen ongeveer 12 uur uit te voeren op een exascale supercomputer, Kent schat dat ze algoritmen nodig hebben die 30 keer beter schaalbaar zijn dan die in de huidige versie.

Zelfs met verbeterde hardware en algoritmen, QMC-berekeningen zullen altijd duur zijn. Dus Kent en zijn team willen QMCPACK gebruiken om te begrijpen waar goedkopere methoden fout gaan, zodat ze deze kunnen verbeteren. Dan kunnen ze QMC-berekeningen opslaan voor de meest uitdagende problemen in de materiaalkunde, zegt Kent. "In het ideale geval zullen we leren waardoor deze materialen erg lastig te modelleren zijn en vervolgens goedkopere benaderingen verbeteren, zodat we veel bredere scans van verschillende materialen kunnen maken."

De combinatie van verbeterde QMC-methoden en een reeks computationeel goedkopere modelleringsbenaderingen zou de weg kunnen banen naar nieuwe materialen en een beter begrip van hun eigenschappen. Het ontwerpen en testen van nieuwe verbindingen in het laboratorium is duur, zegt Kent. Wetenschappers zouden waardevolle tijd en middelen kunnen besparen als ze eerst het gedrag van nieuwe materialen in een simulatie zouden kunnen voorspellen.

Plus, hij merkt op, betrouwbare computationele methoden kunnen wetenschappers helpen eigenschappen en processen te begrijpen die afhankelijk zijn van individuele atomen die extreem moeilijk te observeren zijn met behulp van experimenten. "Dat is een plek waar veel interesse is om achter de fundamentele wetenschap aan te gaan, het voorspellen van nieuwe materialen en het mogelijk maken van technologische toepassingen."