Toen de Israëlische wetenschapper Daniel Shechtman in 1982 voor het eerst een quasikristal door zijn microscoop zag, naar verluidt dacht hij bij zichzelf, "Eyn chaya kazo" - Hebreeuws voor, "Zo'n schepsel kan niet bestaan."

Maar er is, en het quasikristal is een onderwerp van veel onderzoek geworden in de 35 jaar sinds Shechtman's Nobelprijswinnende ontdekking. Wat maakt quasikristallen zo interessant? Hun ongebruikelijke structuur:Atomen in quasikristallen zijn op een ordelijke maar niet-periodieke manier gerangschikt, in tegenstelling tot de meeste kristallen, die zijn opgebouwd uit een driedimensionale, ordelijke en periodieke (herhalende) rangschikking van atomen.

Het laboratorium van Uli Wiesner, de Spencer T. Olin hoogleraar Engineering aan de afdeling Materials Science and Engineering (MSE) aan de Cornell University, heeft zich aangesloten bij wetenschappers die dit relatief nieuwe studiegebied nastreven. En net als Shechtman, die quasikristallen ontdekte tijdens het bestuderen van diffractiepatronen van aluminium-mangaankristallen, Wiesner kwam een ​​beetje per ongeluk op quasikristallen.

Tijdens het werken met silica-nanodeeltjes - waarvan de gepatenteerde Cornell-dots (of C-dots) van het Wiesner-lab zijn gemaakt - stuitte een van zijn studenten op een ongebruikelijke niet-periodieke maar geordende silicastructuur, gestuurd door chemisch geïnduceerde zelfassemblage van groepen moleculen, of micellen.

"Voor de eerste keer, we zien deze [quasikristal] structuur in nanodeeltjes, die voor zover wij weten nog nooit eerder waren gezien, " zei Wiesner, wiens onderzoeksteam honderden experimenten uitvoerde om de vorming van deze structuren in de vroege stadia van hun ontwikkeling vast te leggen.

Hun werk resulteerde in een paper, "Vormingsroutes van mesoporeuze silica-nanodeeltjes met twaalfhoekige tegels, " gepubliceerd op 15 aug. in Natuurcommunicatie . Hoofdauteurs zijn voormalig MSE-promovendus Yao Sun, huidige postdoc Kai Ma en promovendus Teresa Kao. Andere bijdragers waren Lena Kourkoutis, universitair docent toegepaste en technische fysica; Veit Elser, hoogleraar natuurkunde; en afgestudeerde studenten Katherine Spoth, Hiroaki Sai en Duhan Zhang.

Om de evolutie van quasikristallen van silica-nanodeeltjes te bestuderen, de beste oplossing zou zijn om een ​​video te maken van het groeiproces, maar dat kon niet, zei Wiesner.

"De structuren zijn zo klein, je kunt ze alleen door een elektronenmicroscoop zien, " zei hij. "Silicium degradeert onder de elektronenstraal, dus het is niet mogelijk om over een langere periode naar één deeltje te kijken."

De oplossing? Veel experimenten uitvoeren, het stoppen van het groeiproces van de quasikristallen op verschillende punten, beeldvorming met transmissie-elektronenmicroscopie (TEM), en resultaten vergelijken met computersimulaties, uitgevoerd door Kao. Deze beeldvorming, gedaan door Sun en Ma, gaf het team een ​​soort time-lapse-blik op het quasikristalgroeiproces, die ze op verschillende manieren konden besturen.

Een manier was om de concentratie van de chemische verbinding mesityleen te variëren, ook bekend als TMB, een poriënvergroter. de beeldvorming, inclusief cryo-TEM uitgevoerd door Spoth, toonde aan dat naarmate de TMB-concentratie toenam, micellen werden groter en heterogener. Het toevoegen van TMB veroorzaakte vier mesoporeuze structuurveranderingen van nanodeeltjes, beginnend als een zeshoekig en eindigend als een twaalfhoekig (12-zijdig) quasikristal.

"Hoe meer TMB we toevoegen, hoe breder de poriegrootteverdeling, ' zei Wiesner, "en dat verstoort de kristalvorming en leidt tot de quasikristallen."

De andere manier om deze structuren te laten evolueren is mechanisch. Beginnend met een hexagonale kristalstructuur, het team ontdekte dat door simpelweg de oplossing steeds krachtiger te roeren, ze introduceerden een verstoring die ook de micellengrootteverdeling veranderde en dezelfde structurele veranderingen veroorzaakte "helemaal tot aan het quasikristal, ' zei Wiesner.

Een groot deel van de ontdekking in dit werk was "serendipiteit, ' zei Wiesner, het resultaat van "honderden en honderden" groei-experimenten uitgevoerd door de studenten.

Hoe meer inzicht wordt verkregen in de vroege vorming van deze unieke deeltjes, hoe beter zijn begrip van silica nanodeeltjes, die de kern vormen van het werk van zijn groep met Cornell-stippen.

"Naarmate de technieken beter worden, het vermogen om kleine constructies te zien en hun montagemechanismen beter te begrijpen, verbetert, " zei hij. "En alles wat ons helpt deze vroege vormingsstappen te begrijpen, zal ons uiteindelijk helpen om betere materialen te ontwerpen."