Tijdens een chemische reactie winnen moleculen energie totdat ze de zogenaamde overgangstoestand bereiken:een punt waarop geen terugkeer meer mogelijk is, vanwaar de reactie moet doorgaan. Deze toestand is zo vluchtig dat het bijna onmogelijk is om deze experimenteel waar te nemen.

Met technieken uit de kwantumchemie kunnen de structuren van deze overgangstoestanden worden berekend, maar dat proces is uiterst tijdrovend. Een team van MIT-onderzoekers heeft nu een alternatieve aanpak ontwikkeld, gebaseerd op machinaal leren, die deze structuren veel sneller kan berekenen – binnen een paar seconden.

Hun nieuwe model zou kunnen worden gebruikt om scheikundigen te helpen nieuwe reacties en katalysatoren te ontwerpen om nuttige producten zoals brandstoffen of medicijnen te genereren, of om natuurlijk voorkomende chemische reacties te modelleren, zoals de reacties die mogelijk hebben bijgedragen aan de evolutie van het leven op aarde.

"Wetende dat de structuur van de overgangstoestand erg belangrijk is als startpunt voor het nadenken over het ontwerpen van katalysatoren of het begrijpen hoe natuurlijke systemen bepaalde transformaties tot stand brengen", zegt Heather Kulik, universitair hoofddocent scheikunde en chemische technologie aan het MIT, en senior auteur van het onderzoek. .

Chenru Duan, Ph.D. is de hoofdauteur van een artikel waarin het werk wordt beschreven, dat vandaag verschijnt in Nature Computational Science . Cornell University-afgestudeerde student Yuanqi Du en MIT-afgestudeerde student Haojun Jia zijn ook auteurs van het artikel.

Vlugge overgangen

Om een ​​bepaalde chemische reactie te laten plaatsvinden, moet deze een overgangstoestand doorlopen, die plaatsvindt wanneer de energiedrempel wordt bereikt die nodig is om de reactie te laten verlopen. De waarschijnlijkheid dat er een chemische reactie optreedt, wordt gedeeltelijk bepaald door hoe waarschijnlijk het is dat de overgangstoestand zich zal vormen.

“De transitietoestand helpt bij het bepalen van de waarschijnlijkheid dat er een chemische transformatie plaatsvindt. Als we veel van iets hebben dat we niet willen, zoals koolstofdioxide, en we willen dit omzetten in een bruikbare brandstof zoals methanol, dan is de transitie en hoe gunstig dat is, bepaalt hoe waarschijnlijk het is dat we van de reactant naar het product gaan", zegt Kulik.

Chemici kunnen overgangstoestanden berekenen met behulp van een kwantumchemische methode die bekend staat als dichtheidsfunctionaaltheorie. Deze methode vereist echter een enorme hoeveelheid rekenkracht en het kan vele uren of zelfs dagen duren om slechts één overgangstoestand te berekenen.

Onlangs hebben sommige onderzoekers geprobeerd machine-learning-modellen te gebruiken om overgangsstaatstructuren te ontdekken. De tot nu toe ontwikkelde modellen vereisen echter dat twee reactanten als één enkele entiteit worden beschouwd, waarbij de reactanten dezelfde oriëntatie ten opzichte van elkaar behouden. Alle andere mogelijke oriëntaties moeten worden gemodelleerd als afzonderlijke reacties, wat de rekentijd vergroot.

‘Als de reactantmoleculen worden geroteerd, kunnen ze in principe voor en na deze rotatie nog steeds dezelfde chemische reactie ondergaan. Maar in de traditionele machine learning-aanpak zal het model dit als twee verschillende reacties zien. Dat maakt de machine- het leren van training is veel moeilijker en minder nauwkeurig", zegt Duan.

Het MIT-team ontwikkelde een nieuwe computationele benadering waarmee ze twee reactanten in elke willekeurige oriëntatie ten opzichte van elkaar konden weergeven, met behulp van een type model dat bekend staat als een diffusiemodel, dat kan leren welke soorten processen het meest waarschijnlijk een bepaald soort proces zullen genereren. resultaat. Als trainingsgegevens voor hun model gebruikten de onderzoekers structuren van reactanten, producten en overgangstoestanden die waren berekend met behulp van kwantumberekeningsmethoden, voor 9.000 verschillende chemische reacties.

"Zodra het model de onderliggende verdeling leert van hoe deze drie structuren naast elkaar bestaan, kunnen we het nieuwe reactanten en producten geven, en zal het proberen een overgangsstaatstructuur te genereren die aansluit bij die reactanten en producten", zegt Duan.

De onderzoekers testten hun model op ongeveer 1.000 reacties die het nog niet eerder had gezien, en vroegen het om voor elke overgangstoestand 40 mogelijke oplossingen te genereren. Vervolgens gebruikten ze een ‘vertrouwensmodel’ om te voorspellen welke toestanden zich het meest waarschijnlijk zouden voordoen. Deze oplossingen waren nauwkeurig tot op 0,08 angstrom (honderdmiljoenste van een centimeter) in vergelijking met overgangstoestandsstructuren die met behulp van kwantumtechnieken werden gegenereerd. Het hele rekenproces duurt voor elke reactie slechts een paar seconden.

"Je kunt je voorstellen dat dit echt schaalt tot het nadenken over het genereren van duizenden overgangstoestanden in de tijd die je normaal gesproken nodig zou hebben om er met de conventionele methode slechts een handvol te genereren", zegt Kulik.

Reacties modelleren

Hoewel de onderzoekers hun model voornamelijk hebben getraind op reacties waarbij verbindingen met een relatief klein aantal atomen betrokken zijn (tot 23 atomen voor het hele systeem), ontdekten ze dat het ook nauwkeurige voorspellingen kon doen voor reacties waarbij grotere moleculen betrokken waren.

"Zelfs als je kijkt naar grotere systemen of systemen die worden gekatalyseerd door enzymen, krijg je een redelijk goede dekking van de verschillende soorten manieren waarop atomen het meest waarschijnlijk zullen herschikken", zegt Kulik.

De onderzoekers zijn nu van plan hun model uit te breiden met andere componenten, zoals katalysatoren, waardoor ze kunnen onderzoeken hoeveel een bepaalde katalysator een reactie zou versnellen. Dit zou nuttig kunnen zijn voor het ontwikkelen van nieuwe processen voor het genereren van farmaceutische producten, brandstoffen of andere nuttige verbindingen, vooral wanneer de synthese veel chemische stappen omvat.

"Traditioneel worden al deze berekeningen uitgevoerd met de kwantumchemie, en nu kunnen we het kwantumchemiegedeelte vervangen door dit snelle generatieve model", zegt Duan.

Een andere mogelijke toepassing voor dit soort modellen is het onderzoeken van de interacties die kunnen optreden tussen gassen die op andere planeten voorkomen, of het modelleren van de eenvoudige reacties die mogelijk hebben plaatsgevonden tijdens de vroege evolutie van het leven op aarde, zeggen de onderzoekers.

Meer informatie: Nauwkeurige generatie van overgangstoestanden met een objectbewust equivalent elementair reactiediffusiemodel, Nature Computational Science (2023). DOI:10.1038/s43588-023-00563-7

Journaalinformatie: Natuurcomputationele wetenschappen

Aangeboden door Massachusetts Institute of Technology

Dit verhaal is opnieuw gepubliceerd met dank aan MIT News (web.mit.edu/newsoffice/), een populaire site met nieuws over MIT-onderzoek, innovatie en onderwijs.