Science >> Wetenschap >  >> Chemie

Het ontrafelen van de structurele dynamiek van fotosysteem II met femtoseconde röntgenkristallografie

Structurele dynamiek in de QA –QB gebied tijdens S1 –S2 –S3 overgangen. Credit:Natuur (2024). DOI:10.1038/s41586-023-06987-5

Het begrijpen van de moleculaire mechanismen die ten grondslag liggen aan het fenomeen fotosynthese kan aanzienlijke vooruitgang mogelijk maken op het gebied van biotechnologie en hernieuwbare energie. Fotosysteem II (PSII), een eiwitcomplex, speelt een centrale rol in dit proces door de oxidatie van water te katalyseren en dizuurstof te produceren met behulp van zonlicht, een fundamentele stap in de zuurstoffotosynthese. Ondanks uitgebreid onderzoek blijft de structurele dynamiek van PSII tijdens de watersplitsingsreactie, vooral op atomair niveau en op korte tijdschalen, grotendeels onontgonnen.



Eerder onderzoek heeft waardevolle inzichten opgeleverd in de structurele veranderingen die optreden in PSII tijdens de watersplitsingsreactie, waarbij de nadruk lag op tijdschalen van microseconden tot milliseconden. Er is echter een gebrek aan structurele informatie met hoge resolutie op kortere tijdschalen, vooral tijdens de overgangen tussen verschillende toestanden van het zuurstof-evoluerende complex (OEC) veroorzaakt door lichtexcitatie, wat essentieel is voor het begrijpen van het mechanisme van wateroxidatie en zuurstof. evolutie.

Om deze leemte in het onderzoek aan te pakken, hebben professor Michihiro Suga en professor Jian-Ren Shen van het Research Institute for Interdisciplinaire Wetenschappen, Graduate School of Environmental, Life, Natural Science and Technology, Okayama University in Japan gebruik gemaakt van pomp-sonde seriële femtoseconde röntgenkristallografie (TR-SFX), een techniek waarvan bekend is dat deze ultrasnelle structurele veranderingen in biologische macromoleculen vastlegt met opmerkelijke ruimtelijke en temporele precisie.

Volgens gevestigde protocollen werden PSII-microkristallen minutieus geprepareerd en onderworpen aan een of twee laserflitsen, gevolgd door verlichting met femtoseconde röntgenpulsen gegenereerd door een röntgenvrije elektronenlaser (XFEL).

Structurele dynamiek bij QA -QB gebied na de eerste flits. Credit:Natuur (2024). DOI:10.1038/s41586-023-06987-5

"Het proces van het genereren van microkristallen voor fotosysteem II was tijdrovend en duurde bijna vijf jaar voordat de bevindingen werden verzameld en gepubliceerd", zegt professor Michihiro Suga.

Door de kristallen bloot te stellen aan laserflitsen en röntgendiffractiepatronen met verschillende tijdsvertragingen vast te leggen, konden de onderzoekers kleine structurele veranderingen in PSII uitgebreid volgen, variërend van nanoseconden tot milliseconden na flitsverlichting.

De bevindingen, gepubliceerd in Nature , onthul de ingewikkelde structurele dynamiek van PSII tijdens cruciale overgangen van de S1 naar S2 en S2 tot S3 staten om cruciale gebeurtenissen zoals elektronenoverdracht, protonenafgifte en substraatwaterafgifte te begrijpen.

Na blootstelling van de kristallen aan laserflitsen werden snelle structurele veranderingen in het YZ-tyrosineresidu waargenomen, wat duidt op het optreden van snelle elektronen- en protonenoverdrachtsprocessen.

Onderzoekers van de Universiteit van Okayama hebben snelle structurele veranderingen ontdekt in het zuurstof-evoluerende centrum van Photosystem II (PSII) na excitatie van licht, waardoor inzichten in het mechanisme van wateroxidatie worden onthuld. Deze bevindingen bieden cruciale informatie voor het begrijpen van de dynamiek van PSII tijdens fotosynthese. Credit:Dr. Michihiro Suga / Okéama Universiteit

Een watermolecuul nabij Glu189 van de D1-subeenheid werd onmiddellijk na twee flitsen gevonden, die vervolgens werden overgebracht naar een positie met de naam O6 nabij O5, zoals eerder gevonden, wat waardevolle inzichten opleverde in de oorsprong van het zuurstofatoom dat werd opgenomen tijdens de watersplitsingsreactie.

P>

Het onderzoek verduidelijkte ook de gecoördineerde bewegingen van watermoleculen binnen specifieke kanalen, en verduidelijkte hun cruciale rol bij het faciliteren van de afgifte van substraatwater en de afgifte van protonen. Deze observaties werpen licht op de ingewikkelde wisselwerking tussen het eiwitscaffold en watermoleculen, en benadrukken hun synergetische bijdrage aan de efficiëntie van de katalytische cyclus van PSII.

"De bevindingen uit ons onderzoek hebben aanzienlijke implicaties voor verschillende gebieden, met name voor het ontwerp van katalysatoren voor kunstmatige fotosynthese. Door de moleculaire mechanismen op te helderen die ten grondslag liggen aan wateroxidatie in PSII, kunnen we de ontwikkeling inspireren van synthetische katalysatoren die in staat zijn om zonne-energie efficiënt te benutten via kunstmatige fotosynthese", legt professor Jian-Ren Shen uit.

De onderzoekers zeggen dat we, door de structurele dynamiek van PSII te begrijpen, ook strategieën kunnen ontwikkelen voor het optimaliseren van natuurlijke fotosyntheseprocessen in gewassen om de landbouwproductiviteit te verbeteren en de effecten van klimaatverandering te verzachten. Hieraan toevoegend dat deze bevindingen niet alleen ons begrip van de fundamentele biologische processen verdiepen, maar ook een enorme belofte inhouden voor het aanpakken van urgente mondiale uitdagingen op het gebied van energieduurzaamheid en milieubehoud.

Meer informatie: Hongjie Li et al, Zuurstof-evoluerende fotosysteem II-structuren tijdens S1-S2-S3-overgangen, Natuur (2024). DOI:10.1038/s41586-023-06987-5

Journaalinformatie: Natuur

Aangeboden door Okayama Universiteit