Een onderzoek naar de fotokatalytische niet-oxidatieve koppeling van methaan aan ethyleen via met koolstof gedoteerde ZnO/Au-katalysatoren werd gepubliceerd door Prof. Wei Xiao (College of Chemistry and Molecular Sciences, Wuhan University) en Dr. Yuhao Peng (College of Chemistry and Molecular Sciences, Wuhan-universiteit).

Een fotokatalytische omzetting van methaan in multi-koolstofverbindingen blijft een enorme uitdaging vanwege de hoge dissociatie-energie van C − H-bindingen en de trage dynamiek van de ladingsdragers. Au-gemodificeerde, met koolstof gedoteerde ZnO (C-ZnO/Au) fotokatalysator is geconstrueerd door middel van een grensvlakmodificatie-geassisteerde zelfassemblagebenadering voor fotokatalytische omzetting van methaan.

De katalysator profiteert van de aanwezigheid van C-ZnO/Au-grensvlakken en vermindert niet alleen de excitonische bindingsenergie om de fotogegenereerde scheiding van ladingsdragers te verbeteren, maar verbetert ook de stabiliteit van roosterzuurstof om C₂ te onderdrukken. H₄ overoxidatie.

Bovendien versnelt deze hybride katalysator ook de aanmaak van Zn ⁺ –O ^– paren om C−H-bindingen te activeren, stabiliseert het reactietussenproduct (*OCH₃ ) om de C−C-koppeling te bereiken, en bevordert de vorming van Zn met lage valentie om de dehydrogenering van de *OC₂ te versnellen H₅ in C₂ H₄ .

Daarom kunnen stabiele fotokatalytische methaanconversieprestaties worden bereikt via C-ZnO/Au met een stoichiometrische generatie van ethyleen en waterstof.

"Vanwege de hoge dissociatie-energie van methaan en de complexe oppervlaktestructuur van katalysatoren is het van groot belang om de structuur van het actieve centrum te correleren met zijn reactiviteiten. De structuur van de C-ZnO/Au wordt opgelost door berekening van de dichtheidsfunctionaaltheorie , en het mechanisme van de zeer selectieve omzetting van methaan in ethyleen wordt onthuld door in situ karakterisering", zegt Xiao.

Er komen dus enkele implicaties naar voren voor het ontwerpen van fotokatalysatoren voor methaanomzetting:1) het verbeteren van de fotogegenereerde ladingsdragerscheidingsefficiëntie van de katalysator om de methaanomzetting te bevorderen; 2) het bevorderen van elektronenoverdracht naar de antibindende orbitalen van de C-H-binding om de methaanactivering te versnellen; 3) het stabiliseren van het reactietussenproduct om de C−C-koppeling te verbeteren.

De studie is gepubliceerd in het tijdschrift Science China Chemistry .

Meer informatie: Jing Wang et al., Fotokatalytische niet-oxidatieve koppeling van methaan aan ethyleen via met koolstof gedoteerde ZnO/Au-katalysatoren, Science China Chemistry (2023). DOI:10.1007/s11426-023-1766-8

Aangeboden door Science China Press