In de afgelopen 20 jaar zijn er inspanningen geleverd om het gebruik van fossiele brandstoffen bij de kunststofproductie te verminderen en, volgens onderzoekers van Penn State, efficiënte, aanpasbare katalytische reacties - waarbij twee metalen worden gecombineerd met behulp van een katalysator, of een molecuul dat onveranderd blijft tijdens een reactie — een aantrekkelijk alternatief zijn.

Onderzoekers hebben een manier gevonden om katalytische reacties minder verspillend en kosteneffectiever te maken door de plaatsing van elk atoom op het katalysatoroppervlak te regelen. Het beheersen of aanpassen van de katalysatoren vermindert onnodige competitieve reacties en isoleert een succesvolle, voorspelbare reactie. Deze resultaten zijn gepubliceerd in Nature Chemistry .

"Door een actief metaal in een inerte gastheer te isoleren en de exacte verhouding van de metalen nauwkeurig te regelen, kunnen we een gericht patroon van de twee metaalatomen krijgen", zegt Michael Janik, hoogleraar chemische technologie aan Penn State en co-hoofdonderzoeker voor de studie.

Onderzoekers gebruikten palladium, dat diende als de actieve katalysatorcomponent, en zink, de inerte gastheer, om een ​​intermetallische verbinding te vormen, een verbinding met twee of meer soorten metaalatomen die in een herhalend patroon zijn gerangschikt.

De onderzoekers, onder leiding van Janik en co-hoofdonderzoeker Robert Rioux, de Penn State Friedrich G. Helfferich hoogleraar Chemical Engineering, testten verschillende hoeveelheden zink en palladium en ontdekten dat verschillende verhoudingen van zink tot palladium sterk verschillende katalytische reactiviteit hadden.

De onderzoekers stemden de verhouding van palladium tot zink af om oppervlakken te vormen die alleen geïsoleerde palladiummonomeren en -trimeren bevatten, of clusters van drie aangrenzende atomen. Ze toonden aan dat zowel palladiummonomeren als trimeren acetyleen kunnen hydrogeneren - of waterstofgas kunnen toevoegen - en zo ethyleen kunnen creëren, een gas dat nodig is om kunststoffen te verwerken.

Maar in het proces katalyseerden palladiumtrimeren ook een ethyleenhydrogeneringsreactie, een ongewenst gevolg, waardoor het gebruik van trimeren werd uitgesloten. Geïsoleerde palladiummonomeren omgeven door zinkatomen waren echter een effectieve configuratie voor het selectief hydrogeneren van acetyleen.

Vanwege hun werk aan dit artikel hebben Janik, Rioux en hun medewerkers in 2019 een subsidie ​​van $ 1,2 miljoen ontvangen van het Amerikaanse ministerie van Energie met als doel de wetenschap uit te breiden naar nieuwe toepassingen.

"We zullen computationele modellering en machine learning gebruiken om ontwerpen van andere intermetalen te voorspellen die bepaalde aantallen metaalatomen in unieke configuraties zullen rangschikken," zei Janik. "We proberen nu andere combinaties van twee metalen te vinden waarmee we de rangschikking van de twee metaalatomen kunnen regelen."

Janik, Rioux en medewerkers van Penn State en Carnegie Mellon University gebruiken nu datawetenschapsbenaderingen om andere intermetallische katalysatoren met nauwkeurige en afstembare reactieplaatsen te ontdekken. In samenwerking met Zachary Ulissi, universitair hoofddocent chemische technologie bij CMU, codeerden ze een openbaar beschikbare webtoepassing, bekend als Nuclearity Zoo, die de rangschikking en vorm van elke combinatie van actieve en inactieve metalen berekent en alle mogelijke atomaire rangschikkingen ervan opsomt. De app gebruikt grafentheorie-benaderingen om actieve sitevormen en -groottes te categoriseren.

"Er zijn bijvoorbeeld 237 manieren waarop palladium kan worden gecombineerd met zink om een ​​paar palladiumatomen te krijgen die geïsoleerd zijn", zei Janik, verwijzend naar de resultaten van de web-app bij het invoeren van de twee metalen. "Dan kun je de structuur van de atomen voor elk van de arrangementen downloaden."

De onderzoeksgroep gebruikt nu de app- en datawetenschapsbenaderingen om computationeel actieve en selectieve katalysatoren voor een aantal industrieel belangrijke reacties te voorspellen. + Verder verkennen

Sturen van omzetting van kooldioxide en ethaan naar gewenste producten