science >> Wetenschap >  >> Chemie

Zeer selectieve fotokatalysatoren voor niet-oxidatieve koppeling van methaan

Schematische illustratie voor geconstrueerde Pdn /TiO2 . Krediet:Zhang Wenqing et al

Methaan (CH4 ) is het hoofdbestanddeel van vloeibaar aardgas. De verbranding van methaan genereert echter een kritische hoeveelheid koolstofdioxide, waardoor het gebruik van deze energiebron in tegenspraak is met het concept van groene chemie.

Daarom wordt de transformatie van methaan in chemicaliën met een hogere toegevoegde waarde steeds belangrijker.

Een onderzoeksteam onder leiding van prof. Xiong Yujie en prof. Long Ran van de University of Science and Technology of China (USTC) van de Chinese Academy of Sciences (CAS) en hun medewerkers hebben een fotokatalysator ontwikkeld die de transformatie van CH stimuleert 4 in ethaan (C2 H6 ) en waterstof met hoge selectiviteit.

Het onderzoek is gepubliceerd in Nature Communications op 19 mei.

Niet-oxidatieve koppeling van methaan (NOCM) is een chemische reactie om multi-koolstofverbindingen en waterstof te verkrijgen. Op oxide gebaseerde fotokatalyse zorgt ervoor dat NOCM kan optreden onder relatief milde omstandigheden.

Desalniettemin is de metaaloxide-fotokatalysator niet zo selectief en is het reactieproces niet duurzaam vanwege de overoxidatie van methaan bij contact met roosterzuurstof.

In dit onderzoek maakten de onderzoekers duurzame fotokatalytische NOCM mogelijk met zowel hoge activiteit als hoge selectiviteit via valentieband-engineering. Ze bouwden Pd-O4 eenheden op het oppervlak van een gewone fotokatalysator, TiO2 . Zo werd de bijdrage van O-plaatsen aan de valentieband van de katalysator verminderd, en de Pd-O4 eenheid droeg grotendeels bij aan de valentieband, waardoor meer reactieve sites werden verkregen terwijl overoxidatie werd verminderd.

Elementaire dotering wordt gebruikt om de roosterzuurstof nabij het oppervlak te stabiliseren en de duur van de katalytische reactie verder te verlengen tot meer dan 24 uur.

Met de nieuw gebouwde fotokatalysator, de selectiviteit van C2 H6 bereikte 94,3%, samen met een productiesnelheid van 0,91 mmol g –1 h –1 . Dit transformatievermogen bereikt hetzelfde niveau als dat van thermokatalyse, maar fotokatalyse gebeurt onder relatief milde omstandigheden. + Verder verkennen

Nieuwe strategie verbetert de selectiviteit van aromaten bij de omzetting van methaan