Wetenschap
Schema's van hydrogels met fysische en chemische verknopingen. (a) Covalente en verstrengelingsverknopingen voor energieopslag en -dissipatie, respectievelijk. (b) Chemisch en fysiek verknoopte structuren van brosse en taaie hydrogels. (c) Breukgedrag van brosse en taaie hydrogels met weinig en veel verstrikkingen, respectievelijk. Krediet:NPG Azië-materialen, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
In een nieuw rapport in NPG Azië materialen , Chisa Norioka en een team van wetenschappers in Chemistry and Materials Engineering in Japan, gedetailleerde een universele methode om gemakkelijk taaie en rekbare hydrogels te bereiden zonder speciale structuren of complicaties. Ze stemden de polymerisatiecondities af om netwerken te vormen met veel verstrengeling van polymeerketens, om energiedissipatie door de resulterende materialen te bereiken. Het team bereidde de taaie en rekbare hydrogels via vrije-radicaalpolymerisatie met behulp van een hoge monomeerconcentratie en een laag gehalte aan crosslinkers om de balans tussen fysieke en chemische crosslinks via verstrengeling en covalente bindingen te optimaliseren. Het onderzoeksteam gebruikte polymeerketenverstrengeling voor energiedissipatie om de limieten van lage mechanische prestaties te overwinnen voor gebruik in een breed scala aan hydrogels.
Hydrogelen
Hydrogels bestaan uit fysisch en chemisch verknoopte polymeernetwerken en een hoog watergehalte met een lage elasticiteitsmodulus voor stimulus-responsief gedrag, net als biologische weefsels. Als resultaat, hydrogels hebben potentiële toepassingen als biomaterialen voor medicijnafgiftesystemen, biosensoren en celcultuur. Hoewel hydrogels zacht en flexibel zijn, ze zijn ook zwak en broos, waar standaard hydrogels kunnen worden gebroken als gevolg van grote vervorming. Om de lage mechanische eigenschappen van hydrogels te overwinnen, onderzoekers hadden netwerkstructuren ontworpen. Hydrogels vertonen visco-elastisch gedrag voor zowel viskeuze als elastische eigenschappen, om taaie hydrogels te ontwerpen daarom Norioka et al. gericht op de viskeuze eigenschappen. Door de viscositeit kon de uitgeoefende spanning worden versoepeld door middel van energiedissipatie. De onderzoekers maakten hydrogelnetwerken met een hoge polymeerketendichtheid, met groot molecuulgewicht tussen crosslinkers voor effectieve energiedissipatie door het materiaal. Tijdens de experimenten voegden ze hoge monomeerconcentraties en een laag gehalte aan crosslinkers toe om hydrogelnetwerken te vormen met veel verstrengelingen om de fysieke crosslinks te produceren. Om de strategie te demonstreren, Norioka et al. gebruikte polyacrylamide (PAAm) en poly (2-methacryloyloxyethylfosforylcholine) (PMPC) als de hoofdketens van de hydrogels.
Het team testte de mechanische eigenschappen van de voorbereide PAAm-hydrogels met behulp van compressie- en trekproeven. Ze merkten de inhomogene PAAm-hydrogels op die werden gevormd onder polymerisatieomstandigheden, met een hoge monomeerconcentratie en een laag gehalte aan crosslinkers om sterker te zijn dan die met een homogene netwerkstructuur. evenzo, gezwollen PAAm-hydrogels met een hoge monomeerconcentratie en een laag gehalte aan crosslinkers vertoonden ook een hoge mechanische taaiheid en hoge rekbaarheid. Gebruik van spanning-rekcurves tijdens trekproeven, Norioka et al. onderzocht de mechanismen waardoor de hydrogels taai en rekbaar konden worden. Het team merkte op dat de PAAm-hydrogels bereid met een crosslinker-gehalte van meer dan 0,1 mol% een veel lagere taaiheid hebben dan die bereid met een crosslinker-gehalte van minder dan 0,1 mol%. Ze bepaalden de experimentele verknopingsdichtheid van hydrogels uit hun elasticiteitsmodulus, de resultaten lieten zien hoe de verstrengeling van polymeerketens bijdroeg aan de hoge taaiheid van de PAAm-hydrogel met een monomeerconcentratie van 5,0 mol per liter en een crosslinker-gehalte van 0,005 mol%.
Mechanische eigenschappen van PAAm-hydrogels bereid onder verschillende omstandigheden. (a-c) Stress-rekcurves van bereide PAAm-hydrogels tijdens compressietests. Hydrogels met verschillende gehalten aan crosslinkers werden bereid met AAm-concentraties van 1,0, b2.5, en (c) 5,0 mol/L. d Foto's van bereide PAAm-hydrogels met verknopingsgehalten van (i) 0,005 en (ii) 1,0 mol% tijdens compressietests. De hydrogels werden bereid bij een AAm-concentratie van 5,0 mol/L. ( e - g ) Spannings-rekcurves van bereide PAAm-hydrogels tijdens trekproeven. De hydrogels werden bereid met AAm-concentraties van e 1,0, f 2,5, en g 5,0 mol/L. (h) Foto's van een gezwollen PAAm-hydrogel tijdens compressie- en schuiftests. De PAAm-hydrogel was gezwollen tot evenwicht in water nadat het was bereid met een AAm-concentratie van 5,0 mol / L en een verknopingsmiddelgehalte van 0,005 mol%. (i) Foto's van de voorbereide PAAm-hydrogel tijdens trekproeven. De hydrogel werd bereid met een AAm-concentratie van 2,5 mol/L en een gehalte aan crosslinkers van 0,005 mol%. Krediet:NPG Azië-materialen, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
Taaiheid van PAAm-hydrogels met verschillende verknoopte structuren. (a) Verband tussen het gehalte aan crosslinker en taaiheid van zoals bereid PAAm-gels bereid onder verschillende bereidingsomstandigheden. De gels werden bereid bij AAm-concentraties van 1,0 (○), 2,5 (◐), en 5,0 mol/L (●). (b) Effect van het verknopingsmiddelgehalte op de verknopingsverhouding tussen de experimentele en theoretische verknopingsdichtheden (νexp/νtheo) van de PAAm-gels die onder verschillende omstandigheden zijn bereid. (c) Relatie tussen νexp/νtheo en taaiheid van de PAAm-gels bereid onder verschillende omstandigheden. Krediet:NPG Azië-materialen, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
De veelzijdige experimentele strategie
Norioka et al. gebruikte de viskeuze eigenschappen van het materiaal om de uitgeoefende spanning te verminderen via energiedissipatie. Het verminderde gehalte aan crosslinkers verhoogde de bijdrage van de viscositeit aan de mechanische eigenschappen van de hydrogels. Het team stemde de voorwaarden voor netwerkvoorbereiding af in de aanwezigheid van veel verwikkelingen, om taaie en rekbare hydrogels te ontwikkelen. Vervolgens hebben ze verder gewerkt aan dynamische mechanische analyse en homogeniteit om het mechanisme in detail te onderzoeken. Om de veelzijdigheid van de strategie aan te tonen, Norioka et al. gebruikte 2-(methacryloyloxy)ethylfosforylcholine (MPC), een biocompatibel zwitterionisch polymeer dat in de biogeneeskunde wordt gebruikt om hydrogels te bereiden. Hoewel het materiaal veel potentiële toepassingen heeft bij de vorming van contactlenzen, kunstmatige gewrichten en andere biomaterialen, ze zijn benadeeld vanwege de lage mechanische sterkte. De wetenschappers copolymeriseerden de MPC en acrylamiden, om poly (2-methacryloyloxyethylfosforylcholine) (PMPC) te bereiden, gebaseerd op een reeks monomeerconcentraties en crosslinkergehalten. De PMPC-hydrogels met een crosslinker-gehalte van minder dan 0,1 mol% braken niet bij een rek tot 95% en een spanning van 6 MPa; het team kon de materialen niet met een mes snijden. Naast dat, de PMPC-hydrogels met veel verstrikkingen vertoonden de hoogste breukrek als gevolg van grote verlengingen. Preparaten met een hoge monomeerconcentratie en een laag gehalte aan crosslinkers waren daarom een universele methode om taaie en rekbare hydrogels te bereiden. Het resulterende materiaalconstruct bevatte veel fysieke verknopingen op basis van verstrengeling van polymeerketens voor energiedissipatie. Het team kon dus gemakkelijk taaie en rekbare hydrogels maken door de voorbereidingsomstandigheden te optimaliseren om veel polymeerketenverstrengelingen te vormen zonder complexe methoden te gebruiken.
Mechanische eigenschappen van PMPC-hydrogels bereid onder verschillende omstandigheden. (a) Stress-rekcurves van bereide PMPC-hydrogels met verschillende verknopingsinhouden tijdens compressietests. De hydrogels werden bereid met een MPC-concentratie van 5,0 mol/L. (b) Stress-rekcurves van bereide PMPC-hydrogels met MPC-concentraties van 2, 5, 5, en 10 mol/L tijdens trekproeven. De hydrogels werden bereid met een cross-linkergehalte van 0,1 mol%. (c) Foto's van bereide PMPC-hydrogels met verknopingsinhoud van (i) 0,1 en (ii) 1,0 mol% tijdens compressietests. De hydrogels werden bereid bij een MPC-concentratie van 2,5 mol/L. ( d ) Foto's van bereide PMPC-hydrogels met verknopingsinhoud van (i) 0, 1 en (ii) 1,0 mol% tijdens afschuiftests. De hydrogels werden bereid bij een MPC-concentratie van 2,5 mol/L. (e) Foto's van de bereide PMPC-hydrogel tijdens trekproeven. De hydrogel werd bereid onder een MPC-concentratie van 5,0 mol/L en een gehalte aan crosslinkers van 0,1 mol%. Krediet:NPG Azië-materialen, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
Outlook
Op deze manier, Chisa Norioka en collega's introduceerden een methode om de polymerisatiecondities af te stemmen zonder een speciale structuur of ingewikkelde methoden te introduceren. Het team optimaliseerde het resulterende materiaal met een hoge monomeerconcentratie en een laag gehalte aan crosslinkers. De strategie is toepasbaar om taaie en rekbare hydrogels te bereiden met behulp van een verscheidenheid aan polymeren. Het werk zal leiden tot veel praktische toepassingen in de biogeneeskunde en bio-engineering.
© 2021 Science X Network
Wetenschap © https://nl.scienceaq.com