Lichtmicroscopen hebben een revolutie teweeggebracht in ons begrip van de microkosmos, maar hun resolutie is beperkt tot ongeveer 100 nanometer. Om te zien hoe moleculen binden, pauze, of hun structuur veranderen, we hebben een minstens 1000 keer betere resolutie nodig.

Laser-geïnduceerde elektronendiffractie (LIED) is een techniek die het mogelijk maakt om de individuele atomen in een enkel molecuul te lokaliseren, en om te zien waar elk atoom beweegt wanneer het molecuul een reactie ondergaat. Deze techniek bleek een geweldig hulpmiddel te zijn voor de beeldvormende moleculen, zoals water, carbonylsulfide of koolstofdisulfide. Echter, het gebruik van een sterk laserveld om de elektronendiffractie te genereren, bood uitdagingen bij het verkrijgen van de exacte structuur, omdat de structurele resolutie afhing van de exacte kennis van het laserveld zelf.

In een recent gepubliceerd onderzoek in Natuurcommunicatie , ICFO-onderzoekers Aurelien Sanchez, Kasra Amini, Tobias Steinle, Xinyao Liu, onder leiding van ICREA Prof. bij ICFO Jens Biegert, in samenwerking met onderzoekers van de Kansas State University, Max-Planck-Institut für Kernphysik, Physikalisch-Technische Bundesanstalt, en Friedrich-Schiller-Universität Jena, hebben gerapporteerd over een alternatieve en nieuwe benadering die nauwkeurige en nauwkeurige informatie over de atomaire structuur ophaalt zonder exacte kennis over het laserveld. Ze hebben de methode met succes toegepast op het afbeelden van gasfase-molecuul carbonylsulfide (OCS), in het bijzonder op de bindingslengten tussen de samenstellende atomen, met een significante gebogen en asymmetrisch uitgerekte configuratie van het geïoniseerde OCS ⁺ structuur.

Bepaling van de atomaire bindingen van carbonylsulfide

In hun experiment hebben de wetenschappers namen een gasmengsel van 1% OCS in helium en breidden het supersonisch uit om een ​​moleculaire bundel van het gas te creëren met een temperatuur onder 90K. Vervolgens namen ze een laser van 3,2 m en stelden het molecuul bloot aan het sterke laserveld. De interactie tussen de laser en het molecuul produceerde een versneld elektron, die vrijkwam uit het molecuul, versneld in het laserveld en teruggekeerd naar het doelion door het elektrische veld van de laser; de herbotsing van het elektron met de ionenstructuur genereerde een moleculaire afdruk van de structuur en, door deze informatie te extraheren uit het elektroneninterferentiepatroon en de verstrooiingshoekanalyse, de wetenschappers waren in staat om de juiste structuur van het molecuul te bepalen.

Nieuwigheid van de aanpak

Genoemd ZCP-LIED, de nieuwigheid van deze benadering ligt in het feit dat de wetenschappers een zeer slimme manier hebben bedacht om de atomaire informatie op te halen door gebruik te maken van de volledige 2D-elektronenverstrooiingsinformatie, voornamelijk de energie- en verstrooiingshoekspectra van het elektron in het laboratoriumframe in plaats van het laserframe, wat de statistieken van de resultaten drastisch verbeterde. Naast het gebruik van 2D-gegevens in plaats van 1D-informatie, ze identificeerden ook een onderscheidend kenmerk in spectra met betrekking tot wat ze de nuldoorgangspunt (ZCP) -posities noemden (waar het interferentiesignaal een nulwaarde vertoonde). Door de analyse over deze kritieke punten uit te voeren, de wetenschappers konden uit een veel kleinere dataset nauwkeurigere informatie verkrijgen over de bindingslengtes van de atomen waaruit het molecuul bestaat, de rekentijd aanzienlijk verkorten.

Om hun aanpak te valideren, ze gebruikten verschillende methoden, vergeleken ze met theoretische simulaties van kwantumchemie en bewijzen dat hun ZCP-LIED-techniek internucleaire afstanden met een veel hogere precisie kon verkrijgen, kon bindingsafstanden van vergelijkbare lengte meten (iets dat eerder onmogelijk was met eerdere methoden), dat het het converteren van referentiekaders vermeed, en was in staat om de moleculaire structuur te bepalen in omgevingen waar de achtergrondruis aanzienlijk kan zijn. Dit alles in aanmerking nemend, ze meldden dat ze de moleculaire informatie van 10-atoommoleculen hadden verkregen, en vooral, voor het carbonylsulfide, waar ze zagen dat het molecuul OCS ⁺ had een aanzienlijk gebogen en asymmetrisch uitgerekte structuur, verschillend van wat eerdere studies voor dit molecuul hadden vastgesteld.

De resultaten die met deze studie zijn verkregen, hebben aangetoond dat de ZCP-LIED-techniek een zeer krachtig hulpmiddel kan zijn om de moleculaire structuur van grote en complexere moleculen te bepalen. Het kan ook worden uitgebreid tot ultrasnelle elektronendiffractie (UED) en zelfs ultrasnelle röntgendiffractie (UXD) om de geometrische structuurmoleculen in een voorbijgaande fase te volgen.