Materiaalwetenschappers moeten in staat zijn om ultrasnelle controle van materie uit te oefenen met behulp van een sterk elektromagnetisch veld op atomaire schaal om de ionisatiedynamiek en excitaties in vaste stoffen te begrijpen. Onderzoekers kunnen terahertz-pulsen met een duur van picoseconden koppelen aan metalen nanostructuren om extreem gelokaliseerde en intense elektrische velden te genereren. In een nieuw verslag nu op wetenschappelijke vooruitgang , Angela Vella en een onderzoeksteam van het CNRS en het Universitair Instituut van Frankrijk controleerden de emissie van veldionen tegenover metalen nanotips. Het nabije veld van terahertz induceerde een athermische ultrasnelle verdamping van oppervlakte-atomen als ionen op de subpicoseconde tijdschaal, waarbij de punt als veldversterker fungeerde. De ultrasnelle terahertz-ion-interactie bood ongekende controle over ultrasnelle vrije-ionenpulsen om af te beelden, analyseren en manipuleren van materie op atomaire schaal. In dit werk, Vella et al. demonstreerde terahertz-atoomsondemicroscopie als een nieuw platform voor microscopie met atomaire en chemische resolutie.

De basis van atoomsondetomografie

Het vermogen om elektromagnetische velden te koppelen aan nanostructuren in vaste toestand om de basiseigenschappen van materie op nanoschaal te beheersen, trekt steeds meer belangstelling voor een verscheidenheid aan toepassingen, waaronder chemie, katalyse, gasdetectie en ultrasnelle elektronenmicroscopie en beeldvorming. Het basisprincipe van atoomprobetomografie (APT) omvat de veldemissie van positieve ionen uit een scherpe punt als een beeldvormingstechniek op basis van gecontroleerde veldverdamping van atomen uit een nanometrisch naaldvormig monster onder een sterk elektrisch veld. De techniek was aantrekkelijk vanwege het vermogen om sub-nanometer ruimtelijke resolutie te bieden in de drie dimensies van de ruimte, met een hoge chemische gevoeligheid voor hele periodieke elementen en hun isotopen.

Laser-geassisteerde atoomsonde tomografie

Aanvankelijk, de atoomsonde-tomografiemethode was beperkt tot geleidende materialen vanwege het gebruik van hoogspanningspulsen om ionenverdamping te activeren. De ontwikkeling van de laser-assisted atom probe tomography (La-APT) maakte de analyse van halfgeleidende en diëlektrische materialen mogelijk. Tijdens La-APT, de wetenschappers verdampten het monster atoom voor atoom via de gecombineerde acties van een hoog DC-veld en een ultrakorte laserpuls. Door bestaande limieten, het potentieel voor op terahertz gebaseerde APT om beeldvorming met hoge resolutie uit te voeren was veelbelovend, hoewel essentieel om een ​​dieper bewustzijn te verwerven van de onderliggende fysica van terahertz-puls-materie-interacties. De onderzoekers toonden de verbetering van terahertz-velden in positief bevooroordeelde nanotips om de emissie van positief geladen ionen van het oppervlak van de nanostructuur te activeren om een ​​terahertz-geassisteerd APT-instrument met hoge chemische en ruimteresolutie te presenteren.

Tijdens de experimenten, het team concentreerde zich op een eencyclus sterk terahertz-veld gegenereerd uit tweekleurig luchtplasma op een aluminium tip met een voorspanning van enkele kilovolts. Ze combineerden een nabij-infrarood (NIR) puls met de terahertz-puls en concentreerden deze colineair op een aluminium punt met een voorspanning van enkele kilovolts. Met behulp van time-of-flight metingen, ze hebben de massa / ladingsverhouding opgehaald, en vanuit de impactpositie op het detectorsysteem reconstrueerden ze het verdampte volume met behulp van een omgekeerde projectiewet. De onderzoekers noteerden de tijdelijke sporen van de gegenereerde terahertz-pulsen voor twee omgekeerde veldrichtingen of polariteiten gemeten door elektro-optische bemonstering buiten de atoomsondekamer. Vella et al. heeft het terahertz-veld aan de top van het monster gemeten met behulp van dit veld om elektronenemissie van de negatief voorgespannen aluminiumpunt onder NIR-verlichting aan te sturen om te laten zien hoe de punt functioneerde als een ultrasnelle gelijkrichtdiode. Het team merkte dezelfde afwijking van de invallende terahertz-puls op vanwege de antennerespons op de punt. De resultaten gaven aan dat de amplitude van de terahertz-puls ongeveer 2000 keer hoger was dan het invallende terahertz-veld. Om de veldverbeteringsfactor te vergelijken, het team gebruikte eindige-verschil tijddomein commerciële software Lumerical om rekening te houden met de tipgeometrie. Het team verhoogde de amplitude van het terahertz-veld tot het maximum van 5,5 V/nm om ionenveldemissie uit te voeren met behulp van terahertz-pulsen. Vervolgens hebben ze deze waarde van het nabije veld van terahertz experimenteel gecontroleerd met behulp van elektronenenergiefiltering.

Bestudering van de aluminium tip in terahertz-ondersteunde APT en zijn dubbele frequentie-excitatie

Om ionenveldverdamping uit te voeren met behulp van terahertz-pulsen, Vella et al. de aluminium tip positief bevooroordeeld op 9 kV en de terahertz-puls met positieve polariteit ingesteld op de maximale amplitude van 5,5 V/µm, wat overeenkomt met een nabij veld van 10,5 V/nm. De wetenschappers presenteerden de massaspectra verkregen met dezelfde bias met behulp van terahertz- en NIR-laserpulsen. De 3D-reconstructie van het verdampte volume toonde goed opgeloste atomaire vlakken voor drie kristallografische richtingen zoals onderscheiden met behulp van NIR-analyse. Het team verkreeg de beeldreconstructie van APT met behulp van velderosie en berekende de ruimtelijke resolutie van 3D-beelden met behulp van de Fourier-transformatiebenadering. Met behulp van dubbele frequentie-excitatie van de aluminium tip, ze registreerden de verdampingssnelheid als een functie van de vertraging tussen de NIR- en terahertz-laserpulsen.

In situaties waar de terahertz-puls voorafging aan de NIR-puls, de verdampingssnelheid werd als stabiel beschouwd en de waarde ervan was gelijk aan die welke alleen werd verkregen door terahertz-pulsen en daarom niet beïnvloed door NIR-laserexcitatie. Tijdelijke overlap tussen de NIR en de THz-puls handhaafde onveranderde verdampingssnelheden. Toen de NIR-pulsen de terahertz-puls voorafgingen, de verdampingssnelheid steeg tot zijn maximum in minder dan 0,5 picoseconde. Het onderliggende fysieke verdampingsmechanisme droeg bij aan de chemische en ruimteresolutie van de atoomsonde, geholpen door terahertz-pulsen in vergelijking met NIR-pulsen. De resultaten van de dubbele frequentie-excitatie in de AI-nanotip droegen experimenteel bewijs bij van de athermische ionenverdamping door terahertz-pulsen.

Outlook

Op deze manier, Angela Vella en collega's lieten zien hoe ultrasnel, niet-thermische veldverdamping van oppervlakte-atomen als ionen door tip-enhanced single-cycle terahertz-pulsen maakte het pad vrij voor materiaalanalyse met ruimtelijke en chemische resoluties. De methode kan ook in de tijd opgeloste chemie in hoge elektrische velden vergemakkelijken om nieuwe wegen te openen in veldgeïnduceerde chemie. De nauwe energiespreiding van de in het veld verdampte ionen door terahertz-pulsen met één cyclus zal de weg openen om geladen deeltjesbundels te gebruiken voor beeldvorming, analyse en materiemodificatie van de microschaal naar de nanoschaal.

© 2021 Science X Network