Een internationaal gezamenlijk onderzoeksteam van het Shanghai Advanced Research Institute van de Chinese Academie van Wetenschappen, samen met de Universiteit van Zhejiang en de Technische Universiteit van Denemarken, rapporteerde een in-situ strategie om de grensvlakstructuur met atomaire precisie te manipuleren tijdens katalytische reacties. De resultaten zijn gepubliceerd in het laatste nummer van Wetenschap .

Het grensvlak tussen nanodeeltjes en substraten speelt een cruciale rol bij heterogene katalyse omdat de meeste actieve plaatsen zich aan de rand van het grensvlak bevinden. Algemeen wordt aangenomen dat deze interface onbeweeglijk en onveranderlijk is, en kan dus nauwelijks worden aangepast in reactieve omgevingen. Als resultaat, het was een uitdaging om katalytische activiteit te bevorderen door nauwkeurige controle van de grensvlakstructuur.

In dit onderzoek, de wetenschappers gebruikten eerst omgevingstransmissie-elektronenmicroscopie om de epitaxiale rotatie van gouden nanodeeltjes op titaniumdioxide (TiO ₂ ) oppervlakken tijdens CO-oxidatie op atomair niveau. Er werd een perfecte epitaxiale relatie waargenomen tussen Au-nanodeeltjes en TiO ₂ (001) oppervlakken onder een O ₂ omgeving in realtime.

Vervolgens werden theoretische berekeningen uitgevoerd, waaronder berekeningen van de dichtheidsfunctionaaltheorie en thermodynamische analyse, wat aangeeft dat de epitaxiale oriëntatie kan worden geïnduceerd door O . te veranderen ₂ adsorptie dekking op de perimeter interface. Het Au-nanodeeltje was stabieler met adsorptie van meer O ₂ moleculen aan de Au-TiO ₂ koppel, maar werd minder stabiel met het verbruik van O ₂ met CO.

Om de gepromote activiteit van Au-TiO . te exploiteren ₂ koppel, onderzoekers voerden aanvullende observaties van bovenaf uit en ontdekten dat deze configuratie onveranderd bleef bij afkoeling van 500 ° C tot 20 ° C in CO en O ₂ reactieve omgevingen, waaruit blijkt dat de rotatie van het Au-nanodeeltje ook temperatuurafhankelijk was in reactieomstandigheden.

Door gebruik te maken van de omkeerbare en controleerbare rotatie van het Au-nanodeeltje, de wetenschappers bereikten in-situ manipulatie van het actieve Au-TiO ₂ interface op atomair niveau door gas en temperatuur te veranderen.

Deze studie werpt licht op real-time manipulatie van katalytische interfacestructuur in reactieomstandigheden op atomaire schaal, die toekomstige benaderingen van real-time ontwerp van de katalytische interface onder bedrijfsomstandigheden kunnen inspireren.