Een van de belangrijkste vragen in de wetenschap is hoe het leven op aarde begon.

Eén theorie is dat nat-droog fietsen op de vroege aarde - of het nu gaat om regenachtige/droge perioden, of door verschijnselen zoals geisers - aangemoedigde moleculaire complexiteit. Men denkt dat de hydratatie/rehydratatiecyclus omstandigheden heeft gecreëerd waardoor membraanloze compartimenten, complexe coacervaten genaamd, konden fungeren als huizen voor chemicaliën om te combineren om leven te creëren.

Met behulp van de geavanceerde fotonbron in het Argonne National Laboratory, wetenschappers van de Pritzker School of Molecular Engineering (PME) aan de Universiteit van Chicago bestudeerden deze polymeercompartimenten terwijl ze faseveranderingen ondergaan om te begrijpen wat er precies in hen gebeurt tijdens de nat-droogcyclus.

De resultaten, gepubliceerd 27 oktober in Natuurcommunicatie , kon niet alleen meer licht werpen op de prebiotische aarde, ze kunnen ook gevolgen hebben voor het ontwerp van elektronica en systemen voor het afleveren van medicijnen.

"Als we zien hoe deze polymeersamenstellingen veranderingen ondergaan in complexe omgevingen, kunnen we begrijpen hoe deze compartimenten zich gedroegen op de vroege aarde, en hoe we ze in de toekomst kunnen gebruiken, " zei Matthew Tirrel, decaan van de Pritzker School of Molecular Engineering, de Robert A. Millikan Distinguished Service Professor, en co-auteur van het artikel.

Binnenin complexe coacervaten kijken

In onderzoek onder leiding van de Pennsylvania State University, wetenschappers onderzochten polyelektrolyt-coacervaten in water met dezelfde samenstelling als vijverwater. Een vijver droogt regelmatig op en wordt dan weer aangevuld met regen. Deze cyclische uitdroging en rehydratatie maakt het gemakkelijker voor moleculaire bouwstenen, zoals aminozuren en nucleotiden, te assembleren tot peptiden en eiwitten, zoals DNA en RNA, door de thermodynamische barrière te verlagen die hen ervan weerhoudt te combineren.

Het Tirrell Lab zijn experts op het gebied van polymeercompartimenten zoals polyelektrolyt-coacervaten, hebben eerder beschreven hoe deze materialen werken onder verschillende faseveranderingen.

De PME-onderzoekers gebruikten kleine-hoek röntgenverstrooiing bij Argonne's Advanced Photon Source om naar de interne structuur van coacervaten te kijken terwijl de nat-droog omstandigheden veranderden. Ze ontdekten dat naarmate het watermonster opdroogde, de concentratie van RNA nam toe, maar de RNA-concentratie in de polymeercompartimenten bleef constant. Ze ontdekten ook dat de zoutconcentratie van het monster toenam naarmate het water opdroogde, verzwakking van polymeerinteracties, waardoor de compartimenten eigenlijk meer gehydrateerd waren.

Herhaalde cycli van hydratatie en uitdroging "veroorzaakten een progressieve evolutie van de compartimenten, "Tirrel zei, waardoor de samenstelling van de coacervaten blijvend veranderde.

"Dit verandert de fysieke eigenschappen van het coacervaat en beïnvloedt de uitwisseling van moleculen, wat een aanwijzing zou kunnen zijn voor hoe het vroege leven begon, " zei Alexander Marras, een postdoctoraal onderzoeker in de groep van Tirrell.

Het ontwerpen van medicijnafgiftesystemen

Begrijpen hoe dynamische omstandigheden coacervaten beïnvloeden, kan gevolgen hebben voor elektronische apparaten die de polymeercompartimenten gebruiken in visuele displays, of bij medicijnafgifte. Dergelijke compartimenten kunnen worden gebruikt om een ​​therapie in het lichaam te dragen, en inzicht in hoe polymeren assembleren en reageren op veranderende omstandigheden is de sleutel tot het ontwerpen van nieuwe manieren om medicijnen af ​​te leveren.

Marras, voormalig UChicago-postdoc Jeffrey Ting, en onderzoekers met Penn State hebben deze onderzoekssamenwerking gesmeed tijdens een Gordon Research Conference in Zwitserland. Penn State-onderzoekers, die uiteindelijk dit onderzoek leidde, waren geïnteresseerd in het bestuderen van hoe coacervaten zich gedroegen op de vroege aarde. Tijdens een wandeling op een gletsjer, Ting, Marras, en de onderzoekers van Penn State bespraken hoe ze konden samenwerken door de Advanced Photon Source te gebruiken om in de compartimenten te kijken.

"Argonne is echt een faciliteit van wereldklasse die ons in staat stelt voorop te lopen bij dit soort werk, ' zei Marras.