science >> Wetenschap >  >> Chemie

Zachte en ionengeleidende kunsttong van hydrogel voor astringentieperceptie

Veranderingen in poriegrootte van menselijke tong bootsten hydrogel na onder TA-behandeling. (A) SEM-beelden van menselijke tong nagebootste hydrogel vóór TA-behandeling. (B) Histogram van de gemiddelde microporiëngroottes van de kunstmatige tong vóór de TA-behandeling. (C) SEM-beelden van de menselijke tong nagebootste hydrogel na TA-behandeling. (D) Histogram van de gemiddelde micro/nanopore-afmetingen van de kunstmatige tong na TA-behandeling. Histogrammen gemiddelde en foutbalken (B en D) worden gemeten vanaf 390 poriën. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aba5785

Kunsttongen hebben meer aandacht gekregen vanwege hun vermogen om de vijf basissmaken te detecteren, maar tot nu toe zijn wetenschappers er niet in geslaagd om menselijke tongachtige biomimicry voor astringentie in het laboratorium volledig mogelijk te maken. Om de mechanismen van menselijke tongachtige perceptie van astringentie na te bootsen, Jeonghee Yeom en een team van wetenschappers in energietechniek en chemische technologie aan het Ulsan National Institute of Science and Technology in de Republiek Korea, gebruikte een speekselachtige, chemisch resistente ionische hydrogel verankerd aan een flexibel substraat om een ​​zachte kunsttong te creëren. Ze stelden het construct bloot aan samentrekkende verbindingen en lieten hydrofobe aggregaten toe in het microporeuze netwerk, transformeren in een micro/nanoporeuze structuur met verbeterde ionische geleidbaarheid. Met behulp van de unieke menselijke tongachtige structuur, ze detecteerden looizuur (TA) over een breed spectrum (0,0005 tot 1 gewichtspercentage) met een hoge gevoeligheid en een snelle responstijd. Als proof-of-concept, de sensor detecteerde de mate van adstringentie in dranken en fruit op basis van een eenvoudige wipe-and-detect-methode. Het platform zal krachtige toekomstige toepassingen hebben in humanoïde robots en als smaakbewakingsapparatuur, het onderzoekswerk is nu gepubliceerd op wetenschappelijke vooruitgang .

De tong is een spierorgaan dat een van de zachtste, meest flexibele en gevoelige lichaamsdelen met een reeks mechanische receptoren en ionkanalen. Een dunne speekselfilm van een paar honderd micron dik houdt het vocht van de tong vast, en bevat een mengsel van 99 procent water, een mengsel van elektrolyten, immunoglobines en secretoire eiwitten. Speeksel speelt een belangrijke rol tijdens smaakperceptie door smaakstoffen op te lossen en ze te laten binden aan receptorcellen of efficiënt door ionenkanalen te stromen. Mensen kunnen vijf basissmaken onderscheiden, waaronder zoete, zuur, bitter, zout en umami. De in water oplosbare smaken kunnen worden gedetecteerd via smaakreceptorcellen of ionkanalen, gebaseerd op elektrische signalen die worden gegenereerd als gevolg van depolarisatie van receptorcellen na het binden van smaakchemicaliën voor zoet, bittere en umami-sensaties. Voor zoute en zure smaken hangt het proces af van de stroom van natrium- of waterstofionen door de ionenkanalen.

Werkingsprincipe van de astringentie detecteerbare sensor. (A) Schematische illustratie van het astringentiewaarnemingsprincipe van de menselijke tong. (B) Foto van kunsttong en schematische illustratie van het astringentie-detectieprincipe van kunsttong. Fotocredit:J.Y., Ulsan Nationaal Instituut voor Wetenschap en Technologie. (C) Scanning elektronenmicroscopie (SEM) afbeelding van de astringentie detecteerbare hydrogel vóór blootstelling aan TA. (D) SEM-beelden van de samentrekkende detecteerbare hydrogel na blootstelling aan 1 gew% TA gedurende 60 s; inzetstukken in (C) en (D) zijn vergrote SEM-afbeeldingen die microporiën en micro/nanoporiën aantonen, respectievelijk. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aba5785

Mensen kunnen astringentie voelen door blootstelling aan polyfenolen die voornamelijk worden aangetroffen in onrijpe vruchten, wijnen en thee. Ze zijn een sterke antioxidant en ontstekingsremmende stof, maar in staat om negatieve voedingseffecten te veroorzaken of dodelijk te worden in hoge doses. Adstringerende middelen kunnen worden gedetecteerd vanwege de sterke associatie van ingenomen samentrekkende smaakstoffen en salvia-eiwitten die de tong bedekken. In de mondholte, adstringerende smaakstoffen kunnen binden met uitgescheiden eiwitten en onoplosbare precipitaten vormen om het epitheel te laten krimpen, waardoor een droge, gebobbeld gevoel. Zo ver, bio-ingenieurs hebben geen volledig flexibele en zachte kunstmatige tong ontwikkeld die selectief is voor specifieke samentrekkende smaakstoffen. In dit werk, Yeom et al. bootsten de mechanismen van menselijke astringentieperceptie na door een zachte, op hydrogel gebaseerde kunstmatige tong te introduceren. Ze werden bio-geïnspireerd door de dunne speeksellaag op de menselijke tong om via covalente binding een even zachte als dunne hydrogelfilm op een flexibel polymeersubstraat te creëren.

De kunsttong bevatte mucine als een uitgescheiden eiwit, lithiumchloride (LiCl), polyacrylamide (PAAm) en een driedimensionaal (3-D) poreus polymeernetwerk om de vlotte stroom van elektrolyten mogelijk te maken. De zachte hydrogeldikte van 200 micron was vergelijkbaar met een werkelijke speeksellaag op een menselijke tong en vergemakkelijkte efficiënte adsorptie en diffusie van adstringentia. Als voorbeeld, Yeom et al. gebruikte looizuur (TA) tijdens de experimenten. Toen TA in de hydrogelmatrix diffundeerde, binnenkomende TA-moleculen bonden en complexeerden met mucine om hydrofobe aggregaten te vormen. Het proces transformeerde de microporeuze gel in een hiërarchische micro- of nanoporeuze structuur met verbeterde ionische geleidbaarheid. Het construct kon met succes de mate van astringentie in echte dranken detecteren en ook de rijping van fruit efficiënt monitoren.

Bindingsmechanisme van mucine en TA. (A) Schematische illustratie van mucine. (B) SEM-beeld van het mucinepolymeer gedispergeerd in het PAAm-hydrogelnetwerk; inzetbeeld is een vergroot deel van de porierand. (C) FTIR-spectra van (i) mucine en (ii) mengsel van mucine en TA. (D) Raman-spectra van (i) mucine en (ii) mengsel van mucine en TA. a.u., willekeurige eenheid. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aba5785

Yeom et al. onderzocht de bindingsmechanismen van mucine en tannine en bestudeerde hun chemische samenstelling met behulp van Fourier-transform infrarood (FTIR) en Raman-spectroscopieën. Vibratiepieken van mucine kwamen overeen met de eiwitbanden van amide I en amide II en de gebonden tannine veroorzaakte een verandering in de achtergrondconformatie. Om een ​​flexibele chemieresistieve sensor te ontwerpen met behulp van een speekselachtige hydrogel en een flexibel elektrodesubstraat, de wetenschappers gebruikten poly(ethyleennaftalaat) (PEN), gevolgd door zuurstofplasmabehandeling om een ​​hydrofiel (waterminnend) PEN-oppervlak te vormen voor efficiënte oppervlaktehechting aan het speekselachtige PAAm-hydrogelnetwerk. Vervolgens gebruikten ze een chemisch verankeringsmiddel onder ultraviolette (UV) polymerisatie voor covalente binding tussen de substraten.

Tijdens zijn werkingsmechanisme, mobiele LiCl-ionen in het 3-D microporeuze netwerk zorgden ervoor dat de kunstmatige speekselfilm een ​​matige elektrische geleidbaarheid vertoonde, echter, elektrolyten hechtten zich aan de hydrofiele microporiën voor slecht ionentransport. Wanneer Yeom et al. introduceerde TA in de kunsttong, mucine en TA vormden een complex om hydrofobe aggregaten te vormen die het ionentransport door de hiërarchische poriestructuur verbeterden. Deze overgang vergemakkelijkte waarneming van astringentie via verhoogde ionische geleidbaarheid. Het team kwantificeerde de sensorische prestaties door de relatieve veranderingen van stroom onder verschillende concentraties van TA te volgen. De sensor had een groot detectiebereik en een hoge gevoeligheid met veel potentiële voordelen in de praktijk. Om de samentrekking van echte dranken te testen, de wetenschappers gebruikten drie verschillende soorten wijn, inclusief rood, rosé en wit, evenals zwarte thee met verschillende brouwtijden. Net als bij TA eerder, ze volgden de specifieke huidige veranderingen om de standaard astringentie te beoordelen, waar rode wijn door de concentratie van tannines de hoogste graad van bitterheid had.

Ontwerp van de flexibele kunsttong. (A) het fabricageproces van de flexibele astringency-sensor. (B) Schematische illustratie van het werkingsprincipe van de astringentiesensor vóór TA-behandeling (links); een hydrofiele microporie in de hydrogel (midden); vergrote poriewanden die de elektrostatische interactie-beperkte ionenstroom visualiseren (rechts). (C) Schematische illustratie van het werkingsprincipe van de astringentiesensor na TA-behandeling (links); een hiërarchische micro/nanoporie in de hydrogel (midden); vergrote poriënwanden van hydrofobe nanoporiën die een verbeterde ionenstroom visualiseren (rechts). Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aba5785

De wetenschappers overwogen vervolgens de stabiliteit van sensoren voor toepassingen in de echte wereld. Om uitdroging van speekselachtige hydrogels die voornamelijk uit water bestaan ​​te voorkomen, ze gebruikten LiCl op de kunsttong als geleidend en hydraterend middel. De kunsttong vertoonde stabiele detectieprestaties over een breed detectietemperatuurbereik vanwege het samenstellende mucine. Terwijl een menselijke tong sporen van een verbinding kan detecteren door eraan te likken, kunstmatige tongen hebben een beperkte capaciteit om sporenanalyten te detecteren. In tegenstelling tot, de nieuwe astringentiesensor die hier is ontwikkeld, analyseerde direct vloeibare analyten via een wipe-and-detect-schema in een flexibel veegproces dat in het sensorapparaat is ingebouwd. Het team testte vervolgens onrijpe persimmon met behulp van de opstelling, een vrucht die van nature een grote hoeveelheid tannine bevatte om astringentie op te roepen. Toen ze de kunstmatige tong aan de kern van de persimmon bevestigden, ze ontdekten een relatief hoge astringentie. Bij het rijpen van de vrucht, het vertoonde een relatief lage astringentie. Het nieuwe apparaat detecteerde verschillende gradaties van astringentie en kan daarom worden gebruikt als een draagbaar apparaat voor het in kaart brengen van de smaak op basis van elektrische veranderingen binnen specifieke regio's.

Toepassingen van de kunsttong. (A) Schematische illustratie van wipe-en-detectie van de menselijke tong en kunstmatige tong. (B) Astringentiedetectie van een onrijpe persimmon:(i) foto van onrijpe persimmon en (ii) huidige veranderingen op verschillende delen van de onrijpe persimmon. Fotocredit:J.Y., Ulsan Nationaal Instituut voor Wetenschap en Technologie. (C) Astringentiedetectie van een rijpe persimmon:(i) foto van rijpe persimmon en (ii) huidige veranderingen op verschillende delen van de rijpe persimmon. Fotocredit:J.Y., Ulsan Nationaal Instituut voor Wetenschap en Technologie. (D) Schema van de gearrangeerde kunstmatige tong met vijf druppels van 1 gew.% TA en de resulterende smaakmapping van de gearrangeerde kunstmatige tong. (E) Schema van de gearrangeerde kunstmatige tong met 0,1 en 1 gew.% TA en bijbehorende smaaktoewijzingsgegevens; de grootte van detectie-elementen voor smaakmapping (D en E) is 6 × 10 mm voor elke pixel. Krediet:wetenschappelijke vooruitgang, doi:10.1126/sciadv.aba5785

Op deze manier, Jeonghee Yeom en collega's ontwikkelden een kunstmatige tong die volledig is geïnspireerd op het menselijke detectiemechanisme. Ze bereidden het experimentele construct voor met behulp van UV-polymerisatie op een flexibel substraat om buitengewone detectiemogelijkheden te observeren. Het menselijke tongachtige apparaat had een breed detectiebereik en een lage limiet van detecteerbare concentraties, evenals een hoge selectiviteit van andere specifieke smaken. Het team stelde het apparaat bloot aan samentrekkende verbindingen en legde het werkingsmechanisme vast. Ze zijn van plan de eiwitten die het kunstmatige construct vormen verder te optimaliseren om het universele detectievermogen te verbeteren. De uitstekende resultaten die zijn verkregen voor de kunstmatige tongsensor maken het aantrekkelijk voor smaakkwantificering of -evaluatie, smaakstoornissen bestuderen, en voor integratie in humanoïde robots.

© 2020 Wetenschap X Netwerk