computationele katalyse, een veld dat de ontdekking van katalysatoren voor de productie van chemicaliën simuleert en versnelt, is grotendeels beperkt gebleven tot simulaties van geïdealiseerde katalysatorstructuren die niet noodzakelijkerwijs structuren vertegenwoordigen onder realistische reactieomstandigheden.

Nieuw onderzoek van de Swanson School of Engineering van de University of Pittsburgh, in samenwerking met het Laboratorium voor Katalyse en Katalytische Processen (Departement Energie) van Politecnico di Milano in Milaan, Italië, bevordert het gebied van computationele katalyse door de weg vrij te maken voor de simulatie van realistische katalysatoren onder reactieomstandigheden. Het werk, gepubliceerd in ACS Katalyse , is geschreven door Raffaele Cheula, doctoraat student in de Maestri-groep; Matteo Maestri, hoogleraar chemische technologie aan de Politecnico di Milano; en Giannis "Yanni" Mpourmpakis, Bicentennial Alumni Faculty Fellow en universitair hoofddocent chemische technologie bij Pitt.

"Met ons werk men kan zien, bijvoorbeeld, hoe metalen nanodeeltjes die vaak als katalysator worden gebruikt, de morfologie in een reactieve omgeving kunnen veranderen en het katalytische gedrag kunnen beïnvloeden. Als resultaat, we kunnen nu nanodeeltjes-ensembles simuleren, die elk gebied van nanodeeltjestoepassing kan bevorderen, zoals nanogeneeskunde, energie, het milieu en meer, " zegt Mpourmpakis. "Hoewel onze toepassing is gericht op katalyse, het heeft het potentieel om simulaties op nanoschaal als geheel te bevorderen."

Om katalyse in reactieomstandigheden te modelleren, moesten de onderzoekers rekening houden met het dynamische karakter van de katalysator, die tijdens de reactie waarschijnlijk zal veranderen. Om dit te bereiken, de onderzoekers simuleerden hoe de katalysatoren van structuur veranderen, hoe waarschijnlijk deze verandering is, en hoe die waarschijnlijkheid van invloed is op de reacties die plaatsvinden op het oppervlak van de katalysatoren.

"Katalyse is de basis van de meeste belangrijke processen in ons dagelijks leven:van de productie van chemicaliën en brandstoffen tot de bestrijding van verontreinigende stoffen, ", zegt Maestri. "Ons werk effent de weg naar de fundamentele analyse van de structuur-activiteitsrelatie in katalyse. Dit is van het grootste belang bij elke poging om chemische transformatie op moleculair niveau te engineeren door een gedetailleerd mechanistisch begrip van de katalysatorfunctionaliteit te bereiken. Dankzij Raffaele's verblijf in Pitt, we waren in staat om de expertise in microkinetische en multischaalmodellering van mijn groep te combineren met de expertise in nanomaterialensimulaties en computationele katalyse van Yanni's groep."

Hoofdauteur Raffaele Cheula, een doctoraat student in het Maestri Lab, werkte een jaar in het Mpourmpakis Lab in Pitt aan dit onderzoek.

"Het was erg leuk om betrokken te zijn bij deze samenwerking tussen Yanni en Matteo", zegt Cheula. "De combinatie van mijn onderzoekservaringen bij Pitt en bij PoliMi is erg belangrijk geweest voor de afronding van dit werk. Het was een uitdagend onderwerp en ik ben erg blij met dit resultaat".