Een overmatige hoeveelheid kooldioxide is de belangrijkste oorzaak van klimaatverandering. Een van de beste benaderingen is het afvangen en omzetten van kooldioxide (CO ₂ ) in brandstof zoals methaan. Anderzijds, een duurzame manier om het energieprobleem op te lossen is het opwekken van alternatieve energiebronnen, echter, uitdagingen met betrekking tot de opslag van hernieuwbare elektriciteit staan ​​de ontwikkeling van deze technologieën in de weg. Dus, CO ₂ conversie naar methaan met behulp van hernieuwbare waterstof heeft het grote potentieel om een ​​oplossing te bieden voor deze twee problemen van overmatige CO ₂ niveaus, en de tijdelijke mismatch tussen de productie van hernieuwbare elektriciteit en de vraag, evenals waterstofopslag.

Bekendste katalysatoren voor CO ₂ methanisering zijn ondersteunde nanodeeltjes van metalen. Echter, de meeste van hen lijden aan het probleem van stabiliteit en selectiviteit ten opzichte van methaan boven CO. De beste manier om het probleem van de stabiliteit van de katalysator op te lossen is door actieve plaatsen (metalen nanodeeltjes) te vervangen door metaalvrije actieve plaatsen die zowel katalytisch als stabiel zijn zelfs in een luchtomgeving bij hoge temperaturen.

In dit werk, onderzoekers van TIFR hebben het magnesiothermische defect-engineeringprotocol ontwikkeld om een ​​nieuw katalysatorsysteem te ontwerpen waarbij de actieve plaatsen van metalen nanodeeltjes werden vervangen door defecten als katalytisch actieve plaatsen.

Dit is de eerste 'metaalvrije-ligandvrije' katalysator voor CO ₂ conversie. De defecten in nanosilica zetten CO . om ₂ tot methaan met een uitstekende productiviteit en selectiviteit. Verder, metalen nanodeeltjes waren niet nodig, en de defectlocaties alleen fungeerden als katalytische locaties voor activering van kooldioxide en waterstofdissociatie, en hun coöperatieve actie omgezet CO ₂ naar methaan.

De katalysator is recyclebaar en stabiel voor meer dan 200 uur met 10000 μmol g ^-1 H ^-1 productiviteit voor methaan. Opmerkelijk, in tegenstelling tot dure metaalkatalysatoren, de katalytische activiteit voor de methaanproductie nam aanzienlijk toe na elke regeneratiecyclus, het bereiken van meer dan het dubbele van de methaanproductiesnelheid na acht regeneratiecycli in vergelijking met de initiële katalysatorprestaties.

De spectroscopiestudies gaven atomistische inzichten in de verschillende defectlocaties (Si-radicaalcentra, O-vacature, en niet-overbruggende zuurstofgatcentra) in termen van hun concentraties, nabijheid, en coöperatie. In-situ spectroscopiestudie leverde mechanistische inzichten op moleculair niveau, mogelijke routes voor CO . aangeven ₂ omzetting in methaan en koolmonoxide, wat verder werd bevestigd door computationeel onderzoek in samenwerking met Prof. Ayan Datta van de Indian Association of Cultivation Science (IACS), Calcutta.