Katalysatoren zorgen voor verandering.

Menig natuurkundeleraar op de middelbare school heeft een paar druppels kaliumjodide in waterstofperoxide gedruppeld en keek naar de verrukking van hun leerlingen toen een vulkaan van schuim uit de container barstte. Dit experiment is vaak de manier waarop jonge mensen voor het eerst leren over katalysatoren als iets dat een chemische reactie kan veroorzaken.

Maar katalysatoren kunnen meer maken dan schuim. Terwijl die jonge mensen opgroeien tot jonge wetenschappers, ze leren dat katalyse - de versnelling van een chemische reactie door een katalysator - een sleutelproces is bij het creëren van zo ongeveer alles. Van de kunststoffen waaruit onze medische apparatuur bestaat, naar de benzine in onze auto's, tot de verf die onze huizen kleurt - geen van deze zou kunnen bestaan ​​zonder katalysatoren.

Katalysatoren zijn er in alle soorten en maten, en elk heeft een andere functie. De ontdekking van nieuwe katalysatoren betekent vaak dat we nieuwe materialen kunnen creëren en perfectioneren, die in toekomstige producten kunnen worden gebruikt, brandstoffen, en zo ongeveer al het andere. Helaas, het ontdekken en optimaliseren van deze nieuwe katalysatoren kan een lang en moeilijk proces zijn, met een onhandelbaar aantal variabelen. De moeilijkheid van dit proces is een van de belangrijkste belemmeringen voor de ontdekking van nieuwe katalysatoren.

Om deze reden, De chemische ingenieurs van Carnegie Mellon zijn onlangs begonnen naar andere gebieden te kijken voor antwoorden. Onlangs, zowel het Department of Energy als de National Science Foundation hebben geïnvesteerd in het unieke onderzoek dat Zachary Ulissi, John Kitchin, en Andrew Gellman pionieren, waarin wordt gekeken naar de rol die machine learning kan spelen bij de ontdekking van nieuwe katalysatoren. Door de ontwikkeling en implementatie van nieuwe algoritmen voor machine learning, de snelheid waarmee onderzoekers nieuwe, effectieve katalysatoren zullen exponentieel toenemen.

Optimale legeringssamenstelling voor katalytische oppervlakken

Waterstofbrandstofcellen worden aangedreven door katalytische reacties, in het bijzonder door wat bekend staat als een katalysatoroppervlak van een legering. De efficiëntie van de brandstofcel is afhankelijk van de exacte mix van metalen waaruit het katalysatoroppervlak van de legering bestaat. Maar het vinden van die perfecte mix is ​​niet eenvoudig. Dat is de reden waarom ChemE-hoogleraar John Kitchin, met steun van de National Science Foundation, heeft een uniek machine learning-algoritme ontwikkeld om snel zoveel mogelijk combinaties te testen. Zijn bevindingen worden gedetailleerd beschreven in zijn paper, "Segregatie modelleren op AuPd (111) oppervlakken met dichtheidsfunctionaliteitstheorie en Monte Carlo-simulaties, " gepubliceerd in de Journal of Physical Chemistry .

Metaallegeringen worden gebruikt als katalysatoren om waterstofperoxide te produceren uit waterstof en zuurstof voor gebruik als hernieuwbaar groen oxidatiemiddel in chemische synthese. In het geval van Kitchin's onderzoek, die legering bestaat uit goud (Au) en palladium (Pd). Wanneer het palladium reageert met de waterstof en zuurstof in de reactor, het creëert waterstofperoxide, die als oxidatiemiddel kan worden gebruikt. Helaas, door deze reactie, palladium creëert ook water, wat ongewenst is voor de omdat het de waardevolle waterstof verspilt. Door goud te legeren met het palladium, deze secundaire reactie kan worden verzacht, waardoor de reactor meer van het gewenste waterstofperoxide aanmaakt. Maar hoe goed de legering dit kan, hangt af van de exacte verhouding van Au tot Pd in ​​de katalysator - tot aan het atoom. Het met de hand controleren van elke mogelijke verhouding zou veel meer tijd kosten dan welke groep onderzoekers dan ook zou kunnen besteden.

"Ons onderzoek heeft een uniek machine learning-algoritme ontwikkeld om de samenstelling van een oppervlak te simuleren, zodat we de atomaire verdeling van atomen in het oppervlak kunnen schatten en bepalen, " zegt Kitchin. "In elke simulatie van katalyse op metalen oppervlakken, de resultaten zijn afhankelijk van de details van het oppervlak dat wordt gemodelleerd. Als het gemodelleerde oppervlak niet representatief is voor hoe het oppervlak eruit zou zien in het experiment, dan zullen de simulatieresultaten ook niet representatief zijn voor wat experimenteel zou kunnen worden waargenomen. Ons onderzoek biedt een startpunt om een ​​realistischer model van het oppervlak te krijgen voor het simuleren van katalyse die relevant is voor experimentele waarnemingen."

Intermetallische vs. legeringen in de zoektocht naar efficiëntie

Oppervlakken van legeringskatalysatoren hebben een aantal toepassingen in de chemische technologie, maar ze zijn niet de enige metaalkatalysatoren die veel worden gebruikt voor chemische reacties. Intermetallische stoffen zijn vergelijkbaar met legeringen, maar in plaats van dat de atomen willekeurig worden gemengd, intermetalen worden gecreëerd door specifiek atomen van het ene metaal in een herhalend patroon te plaatsen met de atomen van een ander. Vanwege hun precieze atomaire samenstelling, intermetallische stoffen kunnen specifiek worden aangepast om een ​​bepaalde reactie te katalyseren.

Maar omdat atomaire plaatsing in intermetalen zo nauwkeurig is, het optimaliseren van de opstelling voor een maximaal katalytisch effect is een moeizaam proces. Experimenteren om betere intermetallische stoffen te ontwikkelen, is grotendeels gebaseerd op de 'guess and check'-methode. Dus om een ​​efficiëntere methode te creëren, ChemE-assistent-hoogleraar Zack Ulissi, samen met zijn medewerkers bij Penn State, werken aan de ontwikkeling van een rekentool die machine learning gebruikt om niet alleen intermetallische configuraties te modelleren en te testen op efficiëntie, maar gebruikt de gegevens die uit deze experimenten zijn verzameld om te beslissen welke configuraties in de toekomst waarschijnlijker zullen werken. Het onderzoek wordt ondersteund door een subsidie ​​van $ 1,2 miljoen dollar van het Amerikaanse ministerie van Energie.

"Het gebied van katalyse omarmt machine learning om uitdagingen op te lossen die ons tot nu toe zijn ontgaan, "zegt Ulissi. "Maar, de meeste van de vroege successen waren puur aan de computationele kant, waardoor we de katalysatoren die we al kennen beter kunnen begrijpen. Maar bij dit project draait alles om het ontwikkelen van nieuwe methoden en hulpmiddelen om het ontwerpproces van composities te versnellen."

Experimentele tools om machine learning-modellen te bevestigen

Hoewel machine learning een krachtig hulpmiddel is, het vermogen om de resultaten van machine learning-modellen experimenteel te bevestigen, is van het grootste belang om hun betrouwbaarheid te garanderen. Daarom hebben professor Andrew Gellman en zijn onderzoeksgroep experimentele methoden ontwikkeld als aanvulling op de machine learning-tools die zijn ontwikkeld door Kitchin en Ulissi. De Nationale Wetenschapsstichting, via het Designing Materials to Revolutionize and Engineer Our Future (DMREF)-initiatief, heeft geïnvesteerd in een team onder leiding van Gellman om te pionieren met gloednieuwe onderzoekstools, die honderden legeringssamenstellingen tegelijk kan bereiden en tegelijkertijd hun oppervlakken kan analyseren.

Deze tools werken door het identificeren van de optimale samenstelling van twee- of driecomponentenlegeringen, en ze te vergelijken met de composities die worden voorspeld door machine learning. Deze componentlegeringen kunnen vervolgens experimenteel worden getest in het laboratorium om te bevestigen dat ze werken zoals het machine learning-model zegt dat ze doen. Vervolgens, zodra het experiment de voorspellingen van het model voor verschillende binaire en ternaire legeringen heeft bevestigd, de optimale samenstellingen van andere legeringen met verschillende componenten kunnen op betrouwbare wijze worden geïdentificeerd op basis van alleen de machine learning-methoden.

Carnegie Mellon-onderzoekers lopen voorop in machine learning voor katalyse, en de breedte en diepte van dit onderzoek breidt zich altijd uit. Studenten van over de hele wereld komen naar de afdeling Chemical Engineering om deze spannende, opkomend veld. Elke dag worden er nieuwe projecten gefinancierd, waaronder een recente ARPA-E-beurs om Gellman en Ulissi te ondersteunen bij het bestuderen van diepgaande versterkingsleer in katalyse. Dankzij de geavanceerde samenwerking van deze faculteiten, studenten, en fundamenten, CMU ChemE staat klaar om ongekende verandering te brengen op het gebied van katalyse-ontdekking.