Hydrogels zijn polymeernetwerken geïnfiltreerd met water, veel gebruikt voor tissue engineering voertuigen voor medicijnafgifte en nieuwe platforms voor biomedische engineering. Opkomende toepassingen voor nieuwe hydrogelmaterialen vragen om robuustheid onder cyclische mechanische belastingen. Materiaalwetenschappers hebben sterke hydrogels ontwikkeld die bestand zijn tegen breuk onder een enkele cyclus van mechanische belasting, toch hebben deze geharde gels nog steeds last van vermoeidheidsbreuken onder meerdere belastingcycli. De huidige vermoeidheidsdrempel voor synthetische hydrogels wordt gerapporteerd in de orde van 1 tot 100 J/m ² .

In een recente studie, Shaoting Lin en een team van materiaalwetenschappers van het Massachusetts Institute of Technology (MIT) stelden het ontwerp voor van een hydrogel tegen vermoeidheid en breuk. Om de voorgestelde hydrogel te ontwikkelen, de wetenschappers hadden de materialen nodig om energieën per oppervlakte-eenheid te hebben met een veel hogere waarde dan die nodig is om een ​​enkele laag polymeerketens te breken. Om dit te bereiken, ze controleerden de introductie van kristalliniteit in hydrogels om hun anti-vermoeidheids-breukeigenschappen aanzienlijk te verbeteren. In dit werk, Lin et al. onthulde de vermoeidheidsdrempel van polyvinylalcohol (PVA) met een kristalliniteit van 18,9 gew.% (18,9 gew.%) in gezwollen toestand tot meer dan 1000 J/m ² . De resultaten zijn nu gepubliceerd in wetenschappelijke vooruitgang .

Het baanbrekende werk van Gong et al heeft materiaalwetenschappers geïnspireerd om hydrogels te ontwikkelen die steeds moeilijker bestand zijn tegen scheurvoortplanting in een enkele cyclus van mechanische belasting voor industriële en biomedische toepassingen. Hydrogels worden gehard via mechanismen om mechanische energie af te voeren, zoals de breuk van korte polymeerketens en omkeerbare verknopingen in rekbare polymeernetwerken. Nog, de bestaande taaie hydrogels lijden aan vermoeidheidsbreuken onder meerdere cycli van mechanische belastingen. De hoogste vermoeidheidsdrempel tot nu toe is 418 J/m ² voor een hydrogel met dubbel netwerk, poly (2-acrylamido-2-methyl-1-propaansulfonzuur) (PAMPS)-PAAm. Het resultaat wordt toegeschreven aan de hoge intrinsieke breukenergie van het PAAm-netwerk met zeer lange polymeerketens.

Biologische weefsels zoals kraakbeen, pezen, spieren en hartkleppen met buitengewone antivermoeidheidseigenschappen zijn relatief superieur aan synthetische hydrogels. Bijvoorbeeld, de biomechanica van breukenergie in het kniegewricht na langdurige belastingcycli is hoger dan 1000 J/m ² . Dit komt door de inherente antivermoeidheidseigenschappen van biologische weefsels op basis van sterk geordende en gedeeltelijk kristallijne collageenvezelstructuren. Lin et al. werden geïnspireerd om biomimetische hydrogels te ontwikkelen die zijn gericht op dergelijke antivermoeidheidseigenschappen van biologische weefsels. Hun hypothese was dat verhoogde kristalliniteit in synthetische hydrogels de vermoeidheidsdrempel van het materiaal zou kunnen verhogen, daarom zal de vermoeiingsdrempel in dergelijke biomimetische materialen hoger zijn omdat kristallijne domeinen moesten worden gebroken voor scheurvoortplanting.

Om de hypothese te testen, Lin et al. gebruikte PVA in de studie als een modelhydrogel met instelbare kristalliniteit. Ze verhoogden de gloeitijd van de PVA-hydrogel om een ​​hogere kristalliniteit te verlenen, grotere kristallijne domeingrootte en kleinere gemiddelde afstand tussen de aangrenzende domeinen. De verhoogde kristalliniteit verhoogde de PVA-hydrogelvermoeidheidsdrempels aanzienlijk (voor een kristalliniteit van 18,9 gewichtsprocent, de vermoeiingsdrempel overschreed 1000 J/m ² .)

De wetenschappers creëerden vervolgens kirigami-hydrogelvellen die zeer rekbaar waren en bestand tegen vermoeidheidsbreuken. Ze baseerden de hydrogelmodellen op een strategie om een ​​hoog watergehalte en lage moduli te behouden, terwijl de hydrogels bestand zijn tegen vermoeidheidsbreuken. Het nieuwe werk onthulde een nieuw anti-vermoeidheids-fractuurmechanisme bij de ontwikkeling van hydrogel, evenals een praktische methode om dergelijke hydrogels te ontwerpen voor diverse praktische toepassingen.

Om hydrogels te vormen die verknoopt zijn door kristaldomeinen tijdens de ontwikkeling van materialen, de wetenschappers bevroor eerst een oplossing van niet-verknoopt PVA bij -20 ° C gedurende 8 uur en ontdooide deze gedurende 3 uur bij 25 ° C. Dit werd gevolgd door verder drogen in een incubator bij 37 ° C en uitgloeien bij 100 ° C gedurende een verscheidenheid van tijdsbereiken van nul tot 90 minuten. Als controle, de wetenschappers fabriceerden ook een chemisch verknoopt PVA zonder kristaldomeinen (amorf polymeernetwerk). Om de kristalliniteiten van de resulterende PVA-hydrogels in hun droge toestand te meten, Lin et al. gebruikte differentiële scanningcalorimetrie (DSC).

De kristalliniteit van de PVA-monsters nam toe in droge toestand en evolueerde verder met een langere gloeitijd. Om de evoluerende kristallijne morfologie van de monsters te kwantificeren, de wetenschappers gebruikten kleine hoek röntgenverstrooiing (SAXS) en groothoek röntgenverstrooiing (WAXS). Om de afstemming van de kristallijne domeinen in de PVA-hydrogel te valideren met verhoogde gloeitijd met fasebeelden, de wetenschappers gebruikten atomaire krachtmicroscopie (AFM). De resulterende beelden toonden heldere gebieden met een relatief hoge modulus (overeenkomend met het kristallijne domein) en donkere gebieden met een relatief lage modulus (overeenkomend met het amorfe polymeer).

Om alle vermoeidheidstesten in het onderzoek uit te voeren, Lin et al. gebruikte volledig gezwollen hydrogels ondergedompeld in een waterbad om door uitdroging veroorzaakte scheuren te voorkomen. Met behulp van hondenbotvormige materiaalmonsters, de wetenschappers voerden cyclische trekproeven uit en varieerden systematisch de toegepaste rek. Naarmate de rek groter werd, de kristallijne domeinen omgezet in uitgelijnde fibrillen langs de laadrichting.

De energie die nodig was om de kristallijne domeinen en fibrillen te beschadigen was veel hoger dan die nodig was om een ​​enkele laag van hetzelfde polymeer in zijn amorfe toestand te breken. De wetenschappers kwantificeerden de afhankelijkheid van de vermoeidheidsdrempel van de kristalliniteit. Zowel de Young's modulus als de treksterkte van de hydrogels namen toe met de kristalliniteit.

Lin et al. stelde vervolgens een andere strategie voor om specifiek geprogrammeerde, sterk kristallijne gebieden in de hydrogels. Voor deze, ze gebruikten computerondersteund ontwerp van elektrische circuits om gelokaliseerde warmtebehandeling te induceren om geselecteerde gebieden van de hydrogels te annealen. Als voorbeelden van de procedure, Lin et al. plaatselijk een sterk kristallijn ringvormig gebied rond een scheurpunt geïntroduceerd. Ondanks de kleine oppervlakte, de wijziging veroorzaakte een vermoeidheidsdrempel van meer dan 236 J/m ² om de verspreiding van scheuren te vertragen. Als tweede voorbeeld de wetenschappers vormden mesh-achtige zeer kristallijne gebieden op de ongerepte hydrogel. De afwisseling zorgde voor een vermoeiingsdrempel van 290 J/m ² , relatief lage Young's modulus (627 kPa) en hoog watergehalte (83 gewichtsprocent), vergeleken met de ongerepte ongemodificeerde hydrogel.

Lin et al. vergeleek vervolgens de vermoeidheidsdrempels, watergehalte en Young's modulus van hydrogels gerapporteerd in de literatuur. Ze toonden aan dat door sterk kristallijne gebieden te modelleren, tip- en mesh-versterkte PVA-hydrogels zouden beter kunnen presteren dan de bestaande synthetische hydrogels. De materialen kunnen ook een relatief hoog watergehalte en lage Young's moduli behouden. De wetenschappers streven ernaar om deze strategie van patroonvorming toe te passen op zeer kristallijne gebieden van verschillende structuren van hydrogels om de antivermoeidheidsprestaties te verbeteren.

Op deze manier, het verbeteren van de antivermoeidheids-fractuurprestaties van hydrogels kan bijdragen aan een aantal toepassingen en onderzoeksrichtingen in geavanceerde materialen. In de biomedische technologie, antivermoeidheidshydrogels kunnen worden gebruikt voor op hydrogel gebaseerde, implanteerbare weefselvervangingen van de meniscus, tussenwervelschijf en kraakbeen. Deze medische vertalingen vereisen mechanische robuustheid voor langdurige interacties met het menselijk lichaam. De nieuw ontwikkelde hydrogels tegen vermoeidheid en breuken kunnen een nieuw materiaalplatform bieden voor biomedische en industriële toepassingen.

© 2019 Wetenschap X Netwerk