Door een nauwe samenwerking tussen experimentatoren aan de University of California Berkeley en theoretici in Los Alamos' Theoretical Division-groep T-1, het Centrum voor niet-lineaire studies (CNLS), en Centrum voor Geïntegreerde Nanotechnologie (CINT), onderzoekers hebben femtoseconde tijdelijke absorptie- en dichtheidsfunctionaaltheorie-simulaties uitgevoerd om de aangeslagen toestanddynamiek van hybride perovskiet MAPbI te onderzoeken ₃ en vond bewijs voor coherente skelettrillingsdynamiek die leidt tot de vorming van een polarontoestand die ladingsscheiding onderstreept. De laagfrequente golfpakketmodi worden voornamelijk waargenomen voor de Pb-I buig- en rektrillingen die het gevolg zijn van de verschillende geometrie van de polaron-toestand in vergelijking met de neutrale toestand. Het hoge rendement van MAPbI ₃ perovskiet-zonnecellen kunnen nog een ander voorbeeld zijn van het belang van vibrationele coherentie in efficiënte fotochemische dynamica.

Het ophelderen van elektron-fononkoppeling in hybride organisch-anorganische perovskieten zal helpen om de hoge fotovoltaïsche efficiëntie te begrijpen. Het team observeerde laagfrequente Raman-modi en gerelateerde nucleaire verplaatsingen van het Pb-I-raamwerk, wat aangeeft hoe deze trillingsbewegingen leiden tot polaronvorming als ladingsdragers in hybride perovskieten.

Hybride organisch-anorganische perovskieten zijn materialen met aantrekkelijke opto-elektronische eigenschappen, waaronder uitzonderlijke zonnecelprestaties. De verbeterde eigenschappen zijn toegeschreven aan polaronische effecten met stabilisatie van het gelokaliseerde ladingskarakter door structurele vervormingen en polarisaties. Hierin, we onderzoeken de structurele dynamiek van Pb-I die leidt tot polaronvorming in methylammoniumloodjodideperovskiet door tijdelijke absorptie, tijddomein Raman-spectroscopie, en dichtheidsfunctionaaltheorie. Methylammonium-loodjodide MAPbI ₃ perovskiet vertoont coherente nucleaire golfpakketten in aangeslagen toestand die oscilleren bij ~ 20, ~43, en ~75 cm ^-1 waarbij het buigen van het skelet betrokken is, buigen in het vlak, en c-as rekken van de I-Pb-I bindingen, respectievelijk. De amplitudes van deze golfpakketbewegingen rapporteren over de omvang van de structurele veranderingen in de aangeslagen toestand, vooral, de vorming van een gebogen en langwerpige octaëdrische PbI ₆ ^4- geometrie. In aanvulling, we hebben de theoretische geometrie van de aangeslagen toestand en structurele veranderingen tussen de neutrale en polarontoestanden bepaald met behulp van een projectiemethode in normale modus, die de experimentele resultaten ondersteunt en rationaliseert. Dus, deze studie onthult de vorming van polaronen via nucleaire dynamiek in perovskiet die belangrijk kan zijn voor een efficiënte scheiding en verzameling van ladingen.