Tweedimensionale (2-D) organisch-anorganische halide-perovskieten zijn opkomende materialen voor fotovoltaïsche en opto-elektronische toepassingen vanwege hun unieke fysieke eigenschappen en een hoge mate van afstembaarheid. Ondanks indrukwekkende vorderingen, uitdagingen blijven, inclusief onbevredigende prestaties en een vaag begrip van hun structuur-eigenschap relaties. Het aanpakken van deze uitdagingen vereist meer geschikte materiaalsystemen en geavanceerde in-situ karakteriseringsmethoden.

Een internationaal team onder leiding van Dr. Xujie Lü en Dr. Wenge Yang van het Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) en Prof. Song Jin van de University of Wisconsin-Madison ontdekte dat roostercompressie onder een milde druk aanzienlijk onderdrukt de carrier trapping van een 2-D perovskiet (HA) ₂ (GA)Pb ₂ l ₇ , wat leidt tot een aanzienlijk verhoogde emissie. Intrigerend, een nieuwe fase verkregen na drukbehandeling heeft een hogere kristallografische symmetrie, minder valstrikken, en verbeterde PL-intensiteit. De bevindingen zijn onlangs gepubliceerd in Angew. Chem. Int. Ed.

Lattice-compressie door hydrostatische druk is een effectieve manier om de structurele en optische eigenschappen van tweedimensionale (2-D) halide-perovskieten af ​​te stemmen - een nieuwe klasse van opkomende materialen voor fotovoltaïsche en lichtemitterende toepassingen. Echter, enkele voorbeelden vertonen verbeterde fotoluminescentie (PL) prestaties van 2-D perovskieten bij compressie, en de structuur-eigenschap relatie blijft onduidelijk.

In dit werk, het team gebruikte druk om een ​​recent ontwikkelde 2D-perovskiet (HA) te moduleren ₂ (GA)Pb ₂ l ₇ , waarvan de structuur een enorme kooi heeft die voorheen onbereikbaar was. Dit biedt een zeldzame kans om de relatie tussen structuur en eigenschappen te begrijpen en opkomende verschijnselen te onderzoeken. Indrukwekkend, een opmerkelijke 12-voudige PL-verbetering werd bereikt onder een milde druk binnen 1,6 GPa. Het onderliggende mechanisme werd systematisch onderzocht door in situ structurele, spectroscopisch, en theoretische analyses. De roostercontractie leidt tot fonon-verharding die de exciton-fonon-interactie aanzienlijk vermindert en, dus, vergroot de potentiële barrière voor carrier trapping. Daarom, de fotogegenereerde dragers kunnen nauwelijks de opgesloten toestanden vormen, en de niet-radiatieve recombinatieroute wordt voornamelijk geblokkeerd, wat resulteert in een verhoogde emissie van de vrije excitonen.

interessant, Voor de eerste keer, ze onthulden een onomkeerbaar en abnormaal proces tijdens decompressie, het verkrijgen van een gele, niet-luminescent, amorfe fase van (HA) ₂ (GA)Pb ₂ l ₇ met een hogere bandgap. De emissie kan worden geactiveerd en dramatisch verhoogd onder laserbestraling wanneer de druk werd afgelaten tot 1,5 GPa, vergezeld van een kleurverandering van geel naar oranje. Op basis van deze observatie, ze gebruikten de laserstraal om een ​​'HP'-patroon te tekenen op het gele monsteroppervlak in de DAC-kamer. Toen de druk volledig was opgeheven, de amorfe gele fase zou spontaan kunnen transformeren in een nieuwe oranje fase met verbeterde PL met meer dan 100% in vergelijking met het ongerepte monster. Verdere structurele karakterisering en spectra-analyse laat zien dat de nieuwe fase een hogere kristallografische symmetrie heeft en minder carrier trapping.

Door druk te gebruiken om de sterk vervormde 2-D halide perovskiet te maken, dit werk biedt nieuwe inzichten in de structuur-eigenschapsrelaties van perovskieten en maakt het ook mogelijk om nieuwe hoogwaardige materialen te ontdekken door middel van drukgeïnduceerde faseovergangen.