science >> Wetenschap >  >> nanotechnologie

Filmen van de thermische dood van elektronen in materie

Figuur 1. (a) Schematische weergave van het experiment:een tunnelstroom stroomt van een Au STM-tip naar een Ag (111) oppervlakte-opwindende plasmonen, waarvan het stralingsverval leidt tot fotonenemissie. (b) Niveaudiagram dat laat zien dat de breedte van het energievenster van mogelijke begin- en eindtoestanden van een inelastisch tunnelproces dat een plasmon van energie hν opwekt, eV is B – hν; d.w.z., voor lage fotonenergieën, meer inelastische overgangen dragen bij aan de emissie. Voor fotonenergieën hoger dan de voorspanning, inelastische processen die bezette toestanden in de punt en lege toestanden in het monster met elkaar verbinden, worden onmogelijk. (c) Tunnelelektroluminescentiespectra opgenomen bij 4,9 K met een voorspanning van 3,5 V, waar alle relevante plasmonholtemodi toegankelijk zijn door inelastische processen, en bij lagere spanningen (2,4–2,5 V), het demonstreren van de onderdrukking van intensiteit bij fotonenergieën die groter zijn dan de toegepaste bias. Inzet:Zoom in op de emissierand. De overbias-emissiestaart is overschaduwd. (d) Vergelijking tussen de spanningsafhankelijkheid van de overbias-amplitude (A, d.w.z., de lichtintensiteit op de cutoff) en totale geïntegreerde emissie ( l licht t , d.w.z., geïntegreerde lichtintensiteit bij energieën groter dan de cutoff) met de volledig ontwikkelde spectra bij 3,5 V. (e) Normalisatie van de emissierandspectra bij verschillende spanningen door hun respectieve amplitudes, EEN, maakt de spectra spanning onafhankelijk. Krediet:DOI:10.1021/acs.nanolett.1c00951

Het is algemeen bekend dat een elektrische stroom de temperatuur verhoogt van het materiaal waardoor deze wordt geleid vanwege het zogenaamde Joule-effect. Dit effect, die dagelijks wordt gebruikt in huishoudelijke en industriële kachels, haardrogers, thermische zekeringen, enzovoort., treedt op omdat de nieuwe elektronen die in het materiaal worden geïnjecteerd niet naar de lagere energietoestanden kunnen gaan omdat die al bezet zijn door de elektronen van het materiaal en daarom moeten ze hun reis beginnen met relatief hoge energieën. Deze elektronen worden hete dragers genoemd. Echter, terwijl ze door het materiaal bewegen, hete dragers verliezen energie door botsingen met andere elektronen en atomen in de vaste stof. Het proces waarbij deze verloren energie wordt omgezet in thermische energie en, daarom, in een temperatuurstijging, staat bekend als thermalisatie van hete dragers.

Opgemerkt moet echter worden dat dit bekende effect optreedt bij zeer hoge elektronenfluxen, die miljarden elektronen per seconde kan bereiken in elektronische conventionele apparaten. Daarom, het onthult informatie over het collectieve gedrag van elektronen, maar hoe lang het elk van hen duurt om hun energie te verliezen, is over het algemeen een moeilijke vraag om experimenteel te beantwoorden.

In een artikel gepubliceerd in Nano-letters , een groep Spaanse onderzoekers heeft een nieuwe methode voorgesteld om de thermalisatie van hete dragers te onderzoeken met een tijdelijke resolutie van miljardsten van een seconde. Het werk, die het resultaat is van een samenwerking tussen de Autonome Universiteit van Madrid, IFIMAC, het Madrid Institute for Advanced Studies in Nanoscience (IMDEA Nanociencia), het Donostia International Physics Centre (DIPC) en de Universiteit van Baskenland (EHU), gebruikten een scanning tunnelmicroscoop om elektronen in een zilveren oppervlak te injecteren met een snelheid die duizend keer lager is dan die overeenkomt met de bedrijfsstromen in standaard apparaten. De onderzoekers onderzochten de energieverdeling van het uitgestraalde licht op de kruising als reactie op elektroneninjectie.

Een naïeve kijk op de wet van behoud van energie zou impliceren dat fotonen niet mogen worden uitgezonden met energieën die groter zijn dan de spanning die op de junctie wordt toegepast:het experiment, Integendeel, toont aan dat hoewel het aantal fotonen met een energie groter dan de aangelegde spanning erg klein is, het is niet helemaal nul. In zijn werk, het consortium, onder leiding van prof. Roberto Otero, verklaart dit fenomeen als het resultaat van rekening houden met de temperatuur van de elektronenwolk van de vaste stof, en lieten de onderzoekers deze temperatuur extraheren uit de energieverdeling van de fotonen met energieën boven de spanning.

Deze analyse laat zien dat de temperatuur van de elektronenwolk en die van het materiaal zelf wel samenvallen voor hoge temperaturen en lage stromen. Echter, naarmate de stroom toeneemt, de geschatte elektronische temperatuur stijgt boven de monstertemperatuur. De auteurs rationaliseren dit gedrag rekening houdend met het feit dat, door de stroom te verhogen, de gemiddelde tijd tussen de injectie van opeenvolgende elektronen neemt af. Wanneer deze tijd korter is dan de tijd die overeenkomt met de thermalisatie van hete dragers, het tweede geïnjecteerde elektron merkt dat de temperatuur van de elektronenwolk hoger is dan die van het monster, omdat de energie van het eerste elektron nog niet volledig is verdwenen. Als de injectie van het tweede elektron resulteert in de emissie van licht, de energieverdeling van het licht met energieën boven de spanning weerspiegelt de temperatuur van de elektronenwolk op het moment van injectie. Op deze manier, door de emissie van licht te meten met energieën boven de spanning bij verschillende stromen is het mogelijk om de snelheid te volgen waarmee het thermalisatieproces plaatsvindt.

De studie verduidelijkt de aard van fotonenemissie boven de aangelegde spanning en laat zien hoe dit feit perfect in overeenstemming is met de huidige wetenschappelijke kennis. Aanvullend, het biedt een nieuwe manier om de elektronische temperatuur van vaste stoffen te meten via een scanning tunnelmicroscoop met atomaire ruimtelijke resolutie. En het biedt een nieuwe tool om de thermalisatieprocessen van hete dragers één voor één te bestuderen. Voor al deze redenen, de auteurs zijn ervan overtuigd dat dit werk essentieel is voor het ontwerp en de karakterisering van thermische en luminescente apparaten op nanoschaal, en zou belangrijke implicaties kunnen hebben voor het ontwerp van nanometerkatalysatoren voor verschillende chemische reacties, of de fabricage van nanometerlasers die zouden kunnen werken met buitengewoon lage pompvermogens.