Onderzoekers van het Brookhaven National Laboratory van het Amerikaanse Department of Energy (DOE) hebben in samenwerking met collega's van de Penn State University een verrassende dynamiek ontdekt in het gedrag van aangeslagen elektronen in een prototypisch perovskietmateriaal. Met behulp van ultrasnelle elektronenmicroscopie kon het team structurele veranderingen op nanoschaal vastleggen die binnen picoseconden na excitatie optreden, waaruit bleek dat hete elektronen atomen tijdelijk kunnen herschikken. Deze inzichten, gerapporteerd in Nature Communications, kunnen implicaties hebben voor het ontwerp en de optimalisatie van opto-elektronische materialen en apparaten van de volgende generatie, zoals zonnecellen, sensoren en lichtemitterende diodes (LED's).

Perovskieten, een klasse materialen die een specifieke kristalstructuur aannemen, zijn onlangs naar voren gekomen als veelbelovende kandidaten voor verschillende opto-elektronische toepassingen vanwege hun uitstekende lichtabsorberende eigenschappen en relatief lage kosten. Er ontbreekt echter nog steeds een fundamenteel begrip van hoe deze materialen reageren op lichtexcitatie, wat verdere verbeteringen en praktische toepassingen belemmert.

In deze studie gebruikten de onderzoekers een ultramoderne ultrasnelle elektronenmicroscoop, gehuisvest in het Brookhaven Lab's Center for Functional Nanomaterials (CFN), om structurele veranderingen vast te leggen in individuele cesiumloodbromide (CsPbBr3) perovskiet nanokristallen na ultrasnelle lichtexcitatie. Dankzij het unieke ontwerp van de microscoop van de CFN kon het team beelden met een hoge resolutie opnemen met een tijdelijke resolutie van slechts enkele picoseconden.

Uit de resultaten bleek dat binnen een paar picoseconden nadat de nanokristallen licht hadden geabsorbeerd, hun kristalrooster – normaal gesproken vervormd als gevolg van de rangschikking van de atomen binnenin – een transformatie onderging en meer symmetrisch werd. Deze onverwachte rechttrekking van het rooster werd toegeschreven aan de beweging van zeer energetische of "hete" elektronen, die zich tijdelijk herverdeelden binnen de nanokristallen.

Hoofdauteur Ming-Chang Chen, een wetenschapper uit het Brookhaven Lab, gaf inzicht in de experimentele resultaten:"We ontdekten dat de roosterherschikking nauw verbonden is met de relaxatiedynamiek van hete elektronen, die de belangrijkste energiedragers zijn in fotovoltaïsche en opto-elektronische apparaten. Door deze ultrasnelle processen te controleren, kunnen we de efficiëntie van deze apparaten verbeteren."

De waargenomen roosterrichting zou belangrijke implicaties kunnen hebben voor het begrijpen van de door licht aangedreven eigenschappen en prestaties van perovskieten. In zonnecellen kunnen de tijdelijke roosterveranderingen bijvoorbeeld de beweging en scheiding van ladingsdragers beïnvloeden, waardoor het vermogen van de cel om licht in elektriciteit om te zetten, wordt beïnvloed.

"Onze bevindingen openen nieuwe wegen voor het onderzoeken en controleren van de eigenschappen van perovskieten op nanoschaal", voegde de overeenkomstige auteur James M. Kikkawa toe, een natuurkundige bij de afdeling Condensed Matter Physics and Materials Science van Brookhaven Lab. "Door deze ultrasnelle processen te manipuleren, kunnen we mogelijk de efficiëntie en prestaties van op perovskiet gebaseerde apparaten voor een reeks toepassingen verbeteren."

Het onderzoeksteam is van plan deze ultrasnelle dynamiek in verschillende perovskietmaterialen verder te onderzoeken en mogelijke strategieën te onderzoeken om deze te manipuleren en te benutten voor praktische toepassingen.