Wetenschap
Uitgebreid model ontrafelt kwantummechanische effecten achter fotoluminescentie in dunne goudfilms
EPFL-onderzoekers hebben het eerste uitgebreide model ontwikkeld van de kwantummechanische effecten achter fotoluminescentie in dunne goudfilms; een ontdekking die de ontwikkeling van zonnebrandstoffen en batterijen zou kunnen stimuleren.
Het is al honderden jaren bekend dat luminescentie, of de emissie van fotonen door een stof die aan licht wordt blootgesteld, voorkomt in halfgeleidermaterialen zoals silicium. Het gedrag van elektronen op nanoschaal terwijl ze licht absorberen en vervolgens opnieuw uitzenden, kan onderzoekers veel vertellen over de eigenschappen van halfgeleiders. Daarom worden ze vaak gebruikt als sondes om elektronische processen te karakteriseren, zoals die plaatsvinden in zonnecellen.
In 1969 ontdekten wetenschappers dat alle metalen tot op zekere hoogte luminesceren, maar de tussenliggende jaren hebben geen duidelijk inzicht opgeleverd over hoe dit gebeurt. De hernieuwde belangstelling voor deze lichtemissie, aangedreven door temperatuurkartering op nanoschaal en fotochemische toepassingen, heeft het debat over de oorsprong ervan opnieuw aangewakkerd. Maar het antwoord was nog steeds onduidelijk – tot nu toe.
"We hebben metaalgoudfilms van zeer hoge kwaliteit ontwikkeld, waardoor we in een unieke positie zijn om dit proces op te helderen zonder de verstorende factoren van eerdere experimenten", zegt Giulia Tagliabue, hoofd van het Laboratory of Nanoscience for Energy Technologies (LNET) van de school. van Techniek.
In een recente studie gepubliceerd in Light:Science &Applications , focusten Tagliabue en het LNET-team laserstralen op de extreem dunne goudfilms (tussen 13 en 113 nanometer) en analyseerden vervolgens de resulterende zwakke gloed.
De gegevens die uit hun precieze experimenten voortkwamen waren zo gedetailleerd – en zo onverwacht – dat ze samenwerkten met theoretici van het Barcelona Institute of Science and Technology, de Universiteit van Zuid-Denemarken en het Rensselaer Polytechnic Institute (VS) om kwantummechanische modellering te herwerken en toe te passen. methoden.
Dankzij de alomvattende aanpak van de onderzoekers konden ze het debat beslechten rond het type luminescentie dat uit de films voortkomt – fotoluminescentie – en dat wordt gedefinieerd door de specifieke manier waarop elektronen en hun tegengesteld geladen tegenhangers (gaten) zich gedragen als reactie op licht. Het stelde hen ook in staat het eerste complete, volledig kwantitatieve model van dit fenomeen in goud te produceren, dat op elk metaal kan worden toegepast.
Onverwachte kwantumeffecten
Tagliabue legt uit dat het team, met behulp van een dunne film van monokristallijn goud geproduceerd met een nieuwe synthesetechniek, het fotoluminescentieproces bestudeerde terwijl ze het metaal dunner en dunner maakten. "We hebben bepaalde kwantummechanische effecten waargenomen in films van maximaal ongeveer 40 nanometer, wat onverwacht was, omdat je normaal gesproken voor een metaal dergelijke effecten pas ziet als je ver onder de 10 nm gaat", zegt ze.
Deze waarnemingen leverden belangrijke ruimtelijke informatie op over waar het fotoluminescentieproces precies plaatsvond in het goud, wat een voorwaarde is voor het gebruik van het metaal als sonde. Een ander onverwacht resultaat van het onderzoek was de ontdekking dat het fotoluminescerende signaal (Stokes) van het goud gebruikt kon worden om de oppervlaktetemperatuur van het materiaal zelf te meten – een zegen voor wetenschappers die op nanoschaal werken.
“Voor veel chemische reacties aan het oppervlak van metalen bestaat er een grote discussie over waarom en onder welke omstandigheden deze reacties plaatsvinden. Temperatuur is een belangrijke parameter, maar het meten van temperatuur op nanoschaal is ontzettend lastig, omdat een thermometer je meting kan beïnvloeden. Het is dus een enorm voordeel om een materiaal te kunnen onderzoeken met behulp van het materiaal zelf als sonde", zegt Tagliabue.
Een gouden standaard voor de ontwikkeling van zonnebrandstoffen
De onderzoekers geloven dat hun bevindingen het mogelijk zullen maken dat metalen worden gebruikt om ongekend gedetailleerde inzichten te verkrijgen in chemische reacties, vooral die welke betrokken zijn bij energieonderzoek. Metalen zoals goud en koper – het volgende onderzoeksdoel van het LNET – kunnen bepaalde belangrijke reacties uitlokken, zoals de vermindering van kooldioxide (CO2 ) terug in op koolstof gebaseerde producten zoals zonnebrandstoffen, die zonne-energie opslaan in chemische bindingen.
"Om de klimaatverandering tegen te gaan, hebben we technologieën nodig om CO2 om te zetten op de een of andere manier omgezet in andere nuttige chemicaliën”, zegt LNET-postdoc Alan Bowman, de eerste auteur van het onderzoek.
“Het gebruik van metalen is één manier om dat te doen, maar als we geen goed begrip hebben van hoe deze reacties op hun oppervlak plaatsvinden, kunnen we ze niet optimaliseren. Luminescentie biedt een nieuwe manier om te begrijpen wat er in deze metalen gebeurt. ."