Volledig anorganische loodvrije luminescente metaalhalogenide-nanokristallen (NC's) zijn erg belangrijk in de opto-elektronica, maar hun toepassingen worden beperkt door de lage efficiëntie van fotoluminescentie (PL). Het is een effectieve aanpak via ns ² - dotering van metaalionen voor het afstemmen van de optische eigenschappen van metaalhalogenide-NC's en het uitbreiden van hun toepassingen.

De PL-oorsprong van ns ² -Met metaalionen gedoteerde metaalhalogeniden blijven controversieel en worden niet goed begrepen. Bovendien zorgt de gecontroleerde synthese van Sb ³⁺ -gedoteerde 0D In-gebaseerde halogenide NC's en het grootte-effect op de optische eigenschappen en de dynamiek van de aangeslagen toestand blijven onontgonnen.

In een studie gepubliceerd in Nano Today , rapporteerde de onderzoeksgroep onder leiding van Prof. CHEN Xueyuan van het Fujian Institute of Research on the Structure of Matter (FJIRSM) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS) de gecontroleerde synthese van Sb ³⁺ -gedoteerde 0D Cs₃ InCl₆ NC's met afstembare afmetingen en onderzocht het effect van NC-afmetingen op de optische eigenschappen en de dynamiek van de aangeslagen toestand van Sb ³⁺ .

De onderzoekers behaalden 0D Cs₃ InCl₆ :Sb ³⁺ NC's met afstembare maten door de gecontroleerde synthese op basis van een HCl-hot-injectiemethode. De as-gesynthetiseerde NC's vertonen heldergroene PL met een brede emissieband.

Ze onderzochten uitgebreid de effecten van NC-grootte en Sb ³⁺ concentratie op de elektronische structuren en PL-eigenschappen van de NC's en de dynamiek van de aangeslagen toestand van Sb ³⁺ door middel van temperatuurafhankelijke steady-state en transiënte PL en ultrasnelle femtoseconde transiënte absorptie (fs-TA) spectroscopieën.

Door de sterke elektron-fonon koppeling van Sb ³⁺ in de ruimtelijk beperkte 0D-structuur van Cs₃ InCl₆ , Sb ³⁺ ionen ondervonden een dynamische Jahn-Teller-vervorming in de ³ P₁ aangeslagen toestand en een excentrische positie in de ¹ S₀ grondtoestand, wat resulteerde in een intense breedbandemissie van Sb ³⁺ van de inter-configurationele ³ P₁ → ¹ S₀ overgang met een grote Stokes-verschuiving en een hoge PL-kwantumopbrengst (QY) van 52,3%.

Bovendien, gebruikmakend van de hydroscopiciteit van de NC's, demonstreerden de onderzoekers de door water geactiveerde chemische transformatie van de NC's van groen-emitterende Cs₃ InCl₆ :Sb ³⁺ naar oranje-uitstralende Cs₂ InCl₅ ·H₂ O:Sb ³⁺ met een PLQY tot 75,3%, wat de superioriteit van de Sb ³⁺ onthult luminescentie in metaalhalogenide NC's.

Deze bevindingen bieden fundamentele inzichten in de dynamiek van de aangeslagen toestand van Sb ³⁺ in 0D In-gebaseerde halide-NC's, waardoor een basis wordt gelegd voor toekomstig ontwerp van nieuwe loodvrije metaalhalide-NC's met afstembare structuur en schakelbare PL via ns ² -metaalion dotering of legering naar veelzijdige toepassingen zoals luminescente chemosensoren. + Verder verkennen

Cu+-doping verbetert de zelfopgesloten exciton-emissie in gelegeerd Cs2(Ag/Na)InCl6 dubbel perovskiet