science >> Wetenschap >  >> nanotechnologie

Metaaltoestand van Ag-nanoclusters in oxidatieve dispersie geïdentificeerd in situ

Dynamische evolutie van Ag-nanostructuren tijdens oxidatieve dispersie. Krediet:DICP

Oxidatieve dispersie is op grote schaal gebruikt bij de regeneratie van gesinterde metaalkatalysatoren en bij de fabricage van katalysatoren met één atoom.

De consensus over het oxidatieve dispersieproces omvat de vorming van mobiele metaaloxidesoorten uit grote metaaldeeltjes en het vangen van deze soorten op een drageroppervlak. Hoe dan ook, het mechanisme van oxidatie-geïnduceerde dispersie moet nog worden bevestigd via in situ elektronenmicroscopische en/of spectroscopische karakteriseringen.

Onlangs, een onderzoeksteam onder leiding van Prof. Fu Qiang en Prof. Bao Xinhe van het Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) van de Chinese Academie van Wetenschappen (CAS), in samenwerking met Prof. Yang Bing van DICP en Prof. Gao Yi van het Shanghai Institute of Applied Physics of CAS, rapporteerde de door zuurstofadsorptie geïnduceerde dispersie van metalen Ag-nanoclusters in een typische oxidatieve atmosfeer.

De resultaten zijn gepubliceerd in Natuurcommunicatie op 3 maart

Door gebruik te maken van in situ beeldvormingsmethoden zoals omgevingsscanning-elektronenmicroscopie (ESEM), en nieuw ontwikkelde bijna-omgevingsdruk foto-emissie elektronenmicroscopie (NAP-PEEM), onderzoekers ontdekten dat Ag-nanodraden op micronschaal kunnen worden verspreid in subnanometerclusters onder een zuurstofatmosfeer.

Ex situ-experimenten gaven aan dat Ag-nanodraden werden omgezet in AgOx-nanoclusters. Omgekeerd, in situ bijna-omgevingsdruk foto-elektronenspectroscopie (NAP-XPS) toonde direct de aanwezigheid aan van een overgangstoestand van metalen Ag-nanoclusters tijdens dispersie bij hoge temperaturen, terwijl de vorming van het oxide plaatsvond tijdens het koelproces. De dynamische dispersie van Ag-nanodraden tijdens CO-oxidatie werd ook aangetoond.

Op basis van experimentele en theoretische berekeningen, chemisorptie van zuurstof uit de O 2 atmosfeer bleek de essentiële drijvende kracht te zijn voor de verspreiding van metalen Ag-nanoclusters.

Dit werk geeft een nieuw begrip van de rol van de O 2 atmosfeer in oxidatieve dispersie, wat vooral belangrijk is voor de voorspelling en controle van de dynamische dispersie/herdispersie van gedragen metaalkatalysatoren onder vergelijkbare reactieomstandigheden.