NUS-onderzoekers hebben aangetoond dat de fase van de ladingsdichtheidsgolf (CDW) in H-fase tantaaldisulfide (TaS ₂ ) dubbellagen kunnen bij kamertemperatuur worden gestabiliseerd door grensvlakinteracties met een hexagonaal boornitride (h-BN) substraat.

De kwantummechanica vertelt ons dat alle deeltjes zich als golven gedragen. Het golfkarakter van deeltjes is vooral duidelijk voor deeltjes met een zeer kleine massa, zoals elektronen. In sommige laagdimensionale materialen, elektronen vormen coherent, periodieke golven in het kristalrooster, wat resulteert in golfachtige vervormingen in het atoomrooster, een CDW-fase genoemd. De CDW-fase kan nieuwe verschijnselen vertonen, en heeft een andere elektrische geleidbaarheid dan de gebruikelijke fase, wat mogelijk kan leiden tot nieuwe ontwikkelingen in apparaattoepassingen. Echter, de CDW-fase bestaat typisch bij zeer lage temperaturen. Pogingen om de CDW-faseovergangstemperatuur te verhogen, bekend als TCDW, hebben zich gericht op de impact van grensvlakspanning en ladingsdoteringsmiddelen. Echter, de effecten van dergelijke wijzigingen op TCDW zijn niet significant geweest, omdat de mate waarin de CDW-fase door dergelijke modificaties wordt gestabiliseerd intrinsiek beperkt is.

In dit werk, Prof Loh Kian Ping's groep van de afdeling Chemie, NUS, waargenomen de aanwezigheid van een CDW-fase bij kamertemperatuur in H-fase TaS ₂ dubbellagen wanneer ze epitaxiaal worden gekweekt op h-BN-substraten. Dezelfde CDW-fase in bulk TaS ₂ (zonder het h-BN-substraat) bestaat alleen bij veel lagere temperaturen, onder 77 K. Met behulp van kwantummechanische berekeningen, De groep van prof. Quek Su Ying van het departement Natuurkunde, NUS, ontdekte dat de toename in TCDW voornamelijk het gevolg was van interfaciale interacties tussen de TaS ₂ en het h-BN-substraat, en in mindere mate grensvlak belasting.

Scanning transmissie-elektronenmicroscopie en Raman-metingen leverden bewijs voor de 3 × 3 CDW-fase bij kamertemperatuur voor TaS ₂ wanneer het epitaxiaal wordt gekweekt op een h-BN-substraat. TaS ₂ vormt een Moiré superrooster met h-BN. In de CDW-structuur de roosterrangschikking van de zwavel (S) atomen zijn niet langer op gelijke afstand van elkaar, maar kan in twee groepen worden ingedeeld. De ene groep heeft S-atomen die verder van elkaar verwijderd zijn (+), terwijl een andere groep S-atomen dichter bij elkaar heeft (-).

Dichtheidsfunctionaaltheorie berekeningen op 18 verschillende stapelconfiguraties in deze supercel laten zien dat de tantaal (Ta) en S-atomen altijd zo zijn gerangschikt dat de (+) groep gecentreerd is op het onderliggende stikstof (N) atoom, terwijl de (-) groep is gecentreerd op het onderliggende boor (B) atoom. Deze waarneming kan worden begrepen uit het feit dat de S-atomen een lichte negatieve lading dragen in TaS ₂ . Ze worden afgestoten door het negatief geladen N-atoom in h-BN, en aangetrokken door het positief geladen B-atoom. Dus, de Moiré elektrostatische modulatie veroorzaakt door de onderliggende B- en N-atomen in het h-BN-substraat begunstigt de CDW-atoomstructuur in dubbellaags (of monolaag) TaS ₂ . Dit nieuwe mechanisme voor de stabilisatie van de CDW-fase wordt bevestigd door de experimentele waarneming - dat TaS ₂ willekeurig georiënteerd op het h-BN-substraat heeft geen CDW-fase bij kamertemperatuur.

Prof Quek zei:"In de literatuur, Moiré-interacties in 2-D materiële heterostructuren hebben geleid tot veel interessante verschijnselen. Dit werk laat zien dat het volledige scala van dergelijke verschijnselen nog niet volledig is blootgelegd. We kunnen deze grensvlak Moiré-interacties gebruiken om de kwantumfase van 2D-materiaalsystemen te ontwerpen, en deze mate van controle maakt atomair dunne materialen zo fascinerend."