In werk dat ooit kan leiden tot de ontwikkeling van nieuwe soorten elektronische apparaten op nanoschaal, een interdisciplinair team van onderzoekers van het California Institute of Technology heeft DNA's talent voor zelfassemblage gecombineerd met de opmerkelijke elektronische eigenschappen van koolstofnanobuisjes, daarmee een oplossing suggererend voor het al lang bestaande probleem van het organiseren van koolstofnanobuizen in elektronische circuits op nanoschaal.

Een paper over het werk verscheen op 8 november in de vroege online editie van Natuur Nanotechnologie .

"Dit project is een van die geweldige 'Waar anders dan bij Caltech?' verhalen, " zegt Erik Winfree, universitair hoofddocent informatica, berekeningen en neurale systemen, en bio-engineering bij Caltech, en een van de vier docenten die toezicht houden op het project.

Zowel het oorspronkelijke idee voor het project als de uiteindelijke uitvoering kwam van drie studenten:Hareem T. Maune, een afgestudeerde student die koolstofnanobuisfysica bestudeert in het laboratorium van Marc Bockrath (toen Caltech-assistent-professor toegepaste fysica, nu aan de Universiteit van Californië, rivieroever); Si-ping Han, een theoreticus in materiaalkunde die de interacties tussen koolstofnanobuisjes en DNA onderzoekt in het Caltech-laboratorium van William A. Goddard III, Charles en Mary Ferkel, hoogleraar scheikunde, Materiaal kunde, en Technische Natuurkunde; en Robert D. Barish, een niet-gegradueerde met als hoofdvak informatica die werkte aan complexe DNA-zelfassemblage in het laboratorium van Winfree.

Het project begon in 2005, kort nadat Paul W.K. Rothemund zijn revolutionaire DNA-origamitechniek uitvond. Destijds, Rothemund was een postdoctoraal onderzoeker in het laboratorium van Winfree; vandaag, hij is een senior onderzoeksmedewerker in bio-engineering, computertechnologie, en berekening en neurale systemen.

Rothemunds werk gaf Maune, Han, en Barish het idee om DNA-origami te gebruiken om koolstofnanobuisjes te bouwen.

DNA-origami is een soort zelf-geassembleerde structuur gemaakt van DNA die kan worden geprogrammeerd om bijna onbeperkte vormen en patronen te vormen, zoals smileygezichten of kaarten van het westelijk halfrond of zelfs elektrische schema's. Gebruikmakend van de sequentieherkenningseigenschappen van DNA-baseparing, DNA-origami wordt gemaakt van een lange enkele streng viraal DNA en een mengsel van verschillende korte synthetische DNA-strengen die binden aan het virale DNA en het "nieten" in de gewenste vorm, typisch ongeveer 100 nanometer (nm) aan een kant.

Enkelwandige koolstofnanobuizen zijn moleculaire buizen die zijn samengesteld uit een opgerold zeshoekig gaas van koolstofatomen. Met diameters van minder dan 2 nm en toch met lengtes van vele microns, ze hebben een reputatie als een van de sterkste, meest warmtegeleidende, en meest elektronisch interessante materialen die bekend zijn. Voor jaren, onderzoekers hebben geprobeerd hun unieke eigenschappen te benutten in apparaten op nanoschaal, maar het precies rangschikken ervan in wenselijke geometrische patronen was een groot struikelblok.

"Na het horen van Paul's toespraak, Hareem raakte enthousiast over het idee om nanobuisjes op origami te plakken, " herinnert Winfree zich. "Ondertussen, Rob had gesproken met zijn vriend Si-Ping, en ze waren onafhankelijk van elkaar enthousiast geworden over hetzelfde idee."

Aan de basis van de opwinding van de studenten lag de hoop dat DNA-origami zou kunnen worden gebruikt als 100 nm bij 100 nm moleculaire breadboards - constructiebasissen voor het maken van prototypen van elektronische circuits - waarop onderzoekers geavanceerde apparaten konden bouwen door simpelweg de sequenties in de origami zo te ontwerpen dat specifieke nanobuisjes zouden hechten in vooraf toegewezen posities.

"Voordat we met deze studenten gaan praten, "Winfree gaat verder, "Ik had geen enkele interesse in het werken met koolstofnanobuisjes of het toepassen van de DNA-engineering-expertise van ons laboratorium voor dergelijke praktische doeleinden. Maar, schijnbaar uit het niets, een team had zichzelf samengesteld met een opmerkelijk spectrum aan vaardigheden en veel enthousiasme. Zelfs Si-Ping, een volmaakt theoreticus, ging naar het lab om het idee werkelijkheid te laten worden."

"Dit gezamenlijke onderzoeksproject is het bewijs van hoe we bij Caltech de beste studenten in wetenschap en techniek selecteren en ze in een omgeving plaatsen waar hun creativiteit en verbeeldingskracht kunnen gedijen, " zegt Ares Rosakis, voorzitter van de afdeling Engineering en Toegepaste Wetenschappen van Caltech en Theodore von Kármán hoogleraar luchtvaart en hoogleraar werktuigbouwkunde.

Het was niet eenvoudig om de ideeën van de studenten te verwezenlijken. "De chemie van koolstof nanobuisjes is notoir moeilijk en rommelig - de dingen zijn volledig koolstof, ten slotte, dus het is extreem moeilijk om een ​​reactie te laten plaatsvinden bij het ene gekozen koolstofatoom en helemaal niet bij de andere, " legt Winfree uit.

"Deze moeilijkheid met het chemisch grijpen van een nanobuis aan een goed gedefinieerde 'handgreep' is de essentie van het probleem wanneer je nanobuisjes probeert te plaatsen waar je ze wilt, zodat je complexe apparaten en circuits kunt bouwen, " hij zegt.

De ingenieuze oplossing van de wetenschappers was om de plakkerigheid van enkelstrengs DNA te benutten om die ontbrekende handvatten te creëren. Het is deze plakkerigheid die de twee strengen verenigt die een DNA-helix vormen, door de koppeling van DNA's nucleotidebasen (A, T, C, en G) met die met complementaire sequenties (A met T, C met G).

"DNA is het perfecte molecuul om andere DNA-strengen te herkennen, en enkelstrengs DNA houdt er ook van om vast te houden aan koolstofnanobuisjes, ", zegt Han. "Dus we mengen kale nanobuisjes met DNA-moleculen in zout water, en ze plakken over het hele oppervlak van de nanobuisjes. Echter, we zorgen ervoor dat een klein beetje van elk DNA-molecuul wordt beschermd, zodat dat kleine deel niet aan de nanobuis blijft plakken, en we kunnen het gebruiken om in plaats daarvan DNA te herkennen dat aan de DNA-origami is gehecht."

De wetenschappers creëerden twee batches koolstofnanobuisjes gelabeld door DNA met verschillende sequenties, die ze "rood" en "blauw" noemden.

"Metaforisch, we doopten een partij nanobuisjes in rode DNA-verf, en doopte nog een partij nanobuisjes in blauwe DNA-verf, " zegt Winfree. Opmerkelijk, deze DNA-verf werkt als kleurspecifiek klittenband.

"Deze DNA-moleculen dienden als handvatten omdat een paar enkelstrengs DNA-moleculen met complementaire sequenties om elkaar heen zullen wikkelen om een ​​dubbele helix te vormen. Dus, " hij zegt, "rood kan sterk binden aan anti-rood, en blauw met anti-blauw."

"Bijgevolg, " hij voegt toe, "Als we een streep anti-rood DNA op een oppervlak tekenen, en giet de roodgecoate nanobuisjes erover, de nanobuisjes blijven aan de lijn plakken. Maar de blauw gecoate nanobuisjes blijven niet plakken, omdat ze alleen vasthouden aan een anti-blauw lijn."

Om elektronische circuits op nanometerschaal te maken van koolstofnanobuisjes, moet je DNA-strepen op nanometerschaal kunnen tekenen. Eerder, dit zou een onmogelijke opgave zijn geweest. Rothemund's uitvinding van DNA-origami, echter, maakte het mogelijk.

"Een standaard DNA-origami is een rechthoek van ongeveer 100 nm groot, met meer dan 200 'pixel'-posities waar willekeurige DNA-strengen kunnen worden bevestigd, " zegt Winfree. Om de koolstofnanobuisjes in dit systeem te integreren, de wetenschappers kleurden sommige van die pixels anti-rood, en anderen anti-blauw, effectief de posities markeren waar ze wilden dat de op kleur afgestemde nanobuisjes zouden blijven plakken. Vervolgens ontwierpen ze de origami zodat de rood gelabelde nanobuisjes loodrecht op de blauwe nanobuisjes zouden kruisen, het maken van wat bekend staat als een veldeffecttransistor (FET), een van de meest elementaire apparaten voor het bouwen van halfgeleidercircuits.

Hoewel hun proces conceptueel eenvoudig is, de onderzoekers moesten veel knikken uitwerken, zoals het scheiden van de bundels koolstofnanobuisjes in individuele moleculen en het aanhechten van het enkelstrengs DNA; het vinden van de juiste bescherming voor deze DNA-strengen zodat ze hun partners op de origami konden herkennen; en het vinden van de juiste chemische omstandigheden voor zelfassemblage.

Na ongeveer een jaar, het team had met succes gekruiste nanobuisjes op de origami geplaatst; ze konden de kruising zien via atoomkrachtmicroscopie. Deze systemen werden uit de oplossing verwijderd en op een oppervlak geplaatst, waarna snoeren werden bevestigd om de elektrische eigenschappen van het apparaat te meten. Toen het eenvoudige apparaat van het team was aangesloten op elektroden, het gedroeg zich inderdaad als een veldeffecttransistor. Het "veldeffect" is nuttig omdat "de twee componenten van de transistor, het kanaal en de poort, hoeft niet echt aan te raken om een ​​schakeleffect te hebben, Rothemund legt uit. "De ene koolstofnanobuis kan de geleidbaarheid van de andere alleen veranderen door het elektrische veld dat ontstaat wanneer er spanning op wordt gezet."

Op dit punt, de onderzoekers waren ervan overtuigd dat ze een methode hadden ontwikkeld die een apparaat kon construeren uit een mengsel van nanobuisjes en origami.

"Het werkte, " zegt Winfree. "Ik kan het niet perfect zeggen - er is veel ruimte voor verbetering. Maar het was voldoende om de gecontroleerde constructie van een eenvoudig apparaat te demonstreren, een kruising van een paar koolstofnanobuisjes."

"We verwachten dat onze aanpak kan worden verbeterd en uitgebreid om op betrouwbare wijze complexere circuits te bouwen met koolstofnanobuizen en misschien andere elementen, waaronder elektroden en bedrading, "Goddard zegt, "waarvan we verwachten dat ze nieuwe manieren zullen bieden om het gedrag en de eigenschappen van deze opmerkelijke moleculen te onderzoeken."

Het echte voordeel van de aanpak, hij maakt duidelijk, is dat zelfassemblage niet slechts één apparaat tegelijk maakt. "Dit is een schaalbare technologie. Dat wil zeggen, men kan de origami ontwerpen om complexe logische eenheden te construeren en dit te doen voor duizenden of miljoenen of miljarden eenheden die zichzelf parallel assembleren."

Meer informatie: "Zelfassemblage van koolstofnanobuisjes in tweedimensionale geometrieën met behulp van DNA-origami-sjablonen, " Natuur Nanotechnologie .

Bron:California Institute of Technology (nieuws:web)