Onderzoekers van Skoltech en MIPT en hun Duitse, Oostenrijkse en Noorse collega's hebben een nieuwe methode voor computermodellering van magnetische legeringen voorgesteld en getest. De methode, die berust op machinaal leren, voorspelde nauwkeurig de energie-, mechanische en magnetische eigenschappen van de legering van ijzer en aluminium.

Dit is mogelijk gemaakt door rekening te houden met de zogenaamde magnetische momenten van atomen die aanleiding geven tot de effecten van magnetisme. Het onderzoek is gepubliceerd in Wetenschappelijke rapporten en is een opstap naar het modelleren van chroomnitride, een ultrahard en corrosiebestendig materiaal dat wordt gebruikt bij het vormen van metaal, medische hulpmiddelen en implantaten.

Computermodellering van materialen is vaak een evenwichtsoefening tussen snelheid en nauwkeurigheid. De gouden standaard voor het voorspellen van de materiaalstructuur en -eigenschappen met de minste fouten zijn kwantummechanische berekeningen, zoals het oplossen van de Schrödingervergelijking.

Er zijn manieren om deze veeleisende berekeningen te versnellen, waarvan de dichtheidsfunctionaaltheorie de meest populaire is. De manier waarop DFT rekentijd bespaart is als volgt:in plaats van de vergelijking met betrekking tot de elektronengolffunctie op te lossen, vinden we de zogenaamde totale elektronendichtheid in de laagste energietoestand. Maar zelfs daarmee kunnen alleen systemen van tientallen of honderden atomen groot op een supercomputer worden gemodelleerd.

Grotere systemen vereisen verdere vereenvoudiging:het negeren van de elektronische structuur en het overwegen van zogenaamde interatomaire interactiepotentialen, die de krachten tussen atomen karakteriseren. Uiteraard levert dit enige nauwkeurigheid op bij het voorspellen van de eigenschappen van een materiaal.

De afgelopen jaren is er een nieuwe oplossing ontstaan ​​die het beste van twee werelden biedt. Het behoudt de nauwkeurigheid van kwantummechanische berekeningen en verhoogt de rekensnelheid drastisch, zelfs voor systemen met duizenden atomen. Eén populaire benadering is het gebruik van machinaal leren om interatomaire potentiëlen te verkrijgen die zijn getraind op basis van kwantummechanische berekeningsresultaten.

Dergelijke mogelijkheden geven betere voorspellingen van materiaaleigenschappen dan hun experimenteel verkregen analogen. De interatomaire mogelijkheden van machinaal leren houden echter niet noodzakelijkerwijs rekening met de magnetische momenten van atomen, en dit kan fouten veroorzaken bij het modelleren van magnetische materialen.

Om de eigenschappen van dergelijke materialen te modelleren, heeft een groep natuurkundigen en wiskundigen van MIPT en Skoltech zijn Moment Tensor Potentials-methode voor het verkrijgen van machine learning interatomaire potentiëlen bijgewerkt, en deze gegeneraliseerd naar de mMTP-versie. Deze nieuwe "magnetische" MTP is al gebruikt om de energie van ijzer in zijn para- en ferromagnetische toestanden te voorspellen. Het nieuwe onderzoek in Wetenschappelijke rapporten past de methode toe op de tweecomponentenlegering van ijzer en aluminium.

Ivan Novikov, een senior onderzoekswetenschapper bij Skoltech en universitair hoofddocent bij de MIPT-afdeling Chemische Fysica van Functionele Materialen, merkte op:"Ons team ontwikkelt machine learning-mogelijkheden die de kwantummechanische berekeningen die nodig zijn om de eigenschappen van materialen te beschrijven, versnellen met ongeveer vijf ordes van grootte.

"De afgelopen drie jaar zijn er mogelijkheden voor machinaal leren met magnetisch moment ontstaan, en we hebben onze eigen mMTP gemaakt en deze gevalideerd op het ijzersysteem. In het nieuwe artikel hebben we geprobeerd het potentieel op een tweecomponentensysteem te valideren en demonstreer het algoritme voor het bouwen van een dataset voor het trainen van het potentieel."

De onderzoekers stelden de dataset samen op basis van kwantummechanische berekeningen en trainden er vijf mMTP’s mee. Het team testte vervolgens hoe goed de potentiëlen de structuur en de magnetische eigenschappen van de ijzer-aluminiumlegering konden voorspellen, afhankelijk van het aandeel aluminium.

De eerste fase van het onderzoek, die het langst duurde, omvatte het creëren van de dataset voor modeltraining. Voor de kwantummechanische berekeningen zijn systemen van zestien atomen gekozen. De systemen verschilden in het aantal en de relatieve posities van de ijzer- en aluminiumatomen. Voor elke configuratie stelde de dichtheidsfunctionaaltheorie het team in staat de posities van de atomen, de roostergeometrie en de magnetische momenten te vinden die correspondeerden met de laagste energietoestand van dat specifieke systeem.

Vervolgens introduceerden de onderzoekers verstoringen in het systeem door atomaire posities te verplaatsen en de roostervectoren, die de roostergeometrie karakteriseren, uit te breiden of te comprimeren. De laatste fase omvatte het opwekken van de magnetische momenten voor de structuren uit zowel de eerste als de tweede fase met behulp van de dichtheidsfunctionaaltheorie en de beperkingen die deze oplegt aan magnetische momenten. De resulterende dataset bevatte meer dan 2.000 configuraties, zowel opgewonden als in evenwichtstoestand.

De wetenschappers gingen vervolgens verder met het trainen van een ensemble van vijf mMTP's op de nieuw gevormde dataset en testten hun voorspellingen van de magnetische evenwichtsmomenten en roostervectoren van een configuratie aan de hand van kwantummechanische berekeningen. De nieuwe methode bleek zeer nauwkeurig, ongeacht het aandeel aluminium in de legering.

Magnetische MTP-voorspellingen kwamen ook goed overeen met het experiment. De onderzoekers bekeken hoe de verhouding tussen de metalen in de ijzer-aluminiumlegering de roostervectoren beïnvloedt. Het bleek dat de geometrie van het rooster onveranderd bleef voor het aandeel aluminium tussen 20% en 40%. Er werd een kwantitatieve mismatch waargenomen, maar deze kon verklaard worden door het feit dat de modellen, in tegenstelling tot het experiment, uitgingen van het absolute nulpunt van de temperatuur.

De wetenschappers gingen vervolgens de magnetische momenten van de legeringen vergelijken, gegeven door mMTP en door kwantummechanische berekeningen. De waarden kwamen met elkaar en met de theorie overeen:naarmate het aandeel aluminium groeide, namen de magnetische eigenschappen van de legering af. Maar terwijl mMTP een volledig verlies van ferromagnetisme voorspelde bij 50% aluminium, deden kwantummechanische berekeningen dat niet. Deze mismatch vraagt ​​om verder onderzoek.

De onderzoekers zijn van plan hun methode aan te vullen met actief leren, zodat de selectie van configuraties die geschikt zijn voor het trainen van het potentieel automatisch zal gebeuren. Dit maakt het mogelijk om uit meerdere componenten bestaande paramagnetische systemen en materialen bij temperaturen lager dan nul te bestuderen.

"Door onze kennis en de onderzoeksresultaten uit 2022 over ijzer te combineren met dit nieuwe artikel over de ijzer-aluminiumlegering, zullen we actief leren toevoegen en mMTP verifiëren op een ander materiaal:chroomnitride," zei Novikov.

"Concreet zullen we in staat zijn om de variatie van de soortelijke warmtecapaciteit te voorspellen en paramagnetische toestanden te onderzoeken. Ik ben voorstander van de aanpak wanneer je begint met het grondig valideren van je methode en pas daarna je tot praktische zaken wendt. En dit is de weg ons onderzoek heeft tot nu toe geduurd:eerst hebben we MTP gevalideerd op benchmarksystemen, en we zijn nu op een punt aangekomen waarop we de fasediagrammen van complexere materialen kunnen gaan voorspellen."

Meer informatie: Alexey S. Kotykhov et al, Beperkte op DFT gebaseerde magnetische machine-leermogelijkheden voor magnetische legeringen:een case study van Fe-Al, Wetenschappelijke rapporten (2023). DOI:10.1038/s41598-023-46951-x

Journaalinformatie: Wetenschappelijke rapporten

Aangeboden door Skolkovo Instituut voor Wetenschap en Technologie