Materialen met sterke interacties tussen elektronen kunnen ongebruikelijke eigenschappen vertonen, zoals het vermogen om als isolatoren te fungeren, zelfs als wordt verwacht dat ze elektriciteit geleiden. Deze isolatoren, bekend als Mott-isolatoren, ontstaan wanneer elektronen bevroren raken vanwege de sterke afstoting die ze voelen van andere elektronen in de buurt, waardoor ze geen stroom kunnen geleiden.
Onder leiding van FLEET van Monash University, een nieuwe studie, deze week gepubliceerd in Nature Communications , heeft een Mott-isolerende fase aangetoond binnen een atomair dun metaal-organisch raamwerk (MOF), en het vermogen om dit materiaal controleerbaar van een isolator naar een geleider te schakelen. Het vermogen van dit materiaal om als een efficiënte "schakelaar" te fungeren, maakt het een veelbelovende kandidaat voor toepassing in nieuwe elektronische apparaten zoals transistors.
Het atomair dunne (of 2D) materiaal dat centraal staat in het onderzoek is een soort MOF, een klasse materialen die is samengesteld uit organische moleculen en metaalatomen.
"Dankzij de veelzijdigheid van supramoleculaire chemiebenaderingen - in het bijzonder toegepast op oppervlakken als substraten - hebben we een bijna oneindig aantal combinaties om materialen van onderaf te construeren, met precisie op atomaire schaal", legt de overeenkomstige auteur A/Prof Schiffrin uit. "In deze benaderingen worden organische moleculen gebruikt als bouwstenen. Door zorgvuldig de juiste ingrediënten te kiezen, kunnen we de eigenschappen van MOF's afstemmen."
De belangrijke op maat gemaakte eigenschap van de MOF in deze studie is de stervormige geometrie, ook wel een kagome-structuur genoemd. Deze geometrie vergroot de invloed van elektron-elektroninteracties, wat direct leidt tot de realisatie van een Mott-isolator.
Het metaal-organische raamwerk (MOF) dat in het onderzoek is gebruikt, onthult een sterachtige (kagome) structuur onder beeldvorming met een scanning tunneling microscoop (STM). Credit:VLOOT
De aan-uitschakelaar:elektronenpopulatie
De auteurs construeerden de stervormige kagome MOF uit een combinatie van koperatomen en 9,10-dicyanoantraceen (DCA) moleculen. Ze lieten het materiaal groeien op een ander atomair dun isolatiemateriaal, hexagonaal boornitride (hBN), op een atomair vlak koperoppervlak, Cu(111).
"We hebben de structurele en elektronische eigenschappen van het MOF op atomaire schaal gemeten met behulp van scanning tunneling microscopie en spectroscopie", legt hoofdauteur Dr. Benjamin Lowe uit, die onlangs zijn Ph.D. met VLOOT. "Hierdoor konden we een onverwachte energiekloof meten, het kenmerk van een isolator."
Het vermoeden van de auteurs dat de experimenteel gemeten energiekloof een kenmerk was van een Mott-isolatiefase werd bevestigd door experimentele resultaten te vergelijken met berekeningen uit de dynamische gemiddelde veldtheorie.
"De elektronische handtekening in onze berekeningen vertoonde een opmerkelijke overeenkomst met experimentele metingen en leverde overtuigend bewijs van een Mott-isolatiefase", legt FLEET-aluin Dr. Bernard Field uit, die de theoretische berekeningen uitvoerde in samenwerking met onderzoekers van de Universiteit van Queensland en het Okinawa Institute. van de Science and Technology Graduate University in Japan.
De auteurs waren ook in staat de elektronenpopulatie in de MOF te veranderen door gebruik te maken van variaties in de chemische omgeving van het hBN-substraat en het elektrische veld onder de punt van de scanning tunneling microscoop.
Wanneer sommige elektronen uit de MOF worden verwijderd, wordt de afstoting die de resterende elektronen voelen verminderd en worden ze ontdooid, waardoor het materiaal zich als een metaal kan gedragen. De auteurs konden deze metallische fase waarnemen vanaf het verdwijnen van de gemeten energiekloof toen ze enkele elektronen uit de MOF verwijderden. Elektronenpopulatie is de aan-uitschakelaar voor regelbare Mott-isolator-naar-metaal-faseovergangen.
Wat is het volgende?
Het vermogen van deze MOF om te schakelen tussen Mott-isolator- en metaalfasen door de elektronenpopulatie te wijzigen is een veelbelovend resultaat dat zou kunnen worden benut in nieuwe soorten elektronische apparaten (bijvoorbeeld transistors). Een veelbelovende volgende stap in de richting van dergelijke toepassingen zou zijn om deze bevindingen te reproduceren binnen een apparaatstructuur waarin een elektrisch veld gelijkmatig over het hele materiaal wordt aangelegd.
De observatie van een Mott-isolator in een MOF die gemakkelijk te synthetiseren is en overvloedige elementen bevat, maakt deze materialen ook aantrekkelijke kandidaten voor verder onderzoek naar sterk gecorreleerde verschijnselen, waaronder mogelijk supergeleiding, magnetisme of spinvloeistoffen.