De recente komst van femtoseconde röntgenbronnen biedt ongekende mogelijkheden voor structurele en dynamische studies. Het heeft nodig, echter, het manipuleren van spectrale eigenschappen, zoals gewoonlijk wordt gedaan door niet-lineaire optica bij zichtbare/infrarode golflengten. Hier tonen we het eerste bewijs voor zelffasemodulatie, een belangrijk niet-lineair effect in ultrasnelle laserwetenschap, in zachte röntgenstralen. Voortbouwend op een dergelijk effect, we laten zien hoe spectrale eigenschappen in dit golflengtegebied kunnen worden afgestemd dat cruciaal is voor kernelektronenpomp-sondespectroscopie en nanobeeldvorming.

De relevantie voor radiologische toepassingen is waarschijnlijk het meest bekende voordeel van röntgenstralen (keV-energieën) met betrekking tot zichtbare straling (eV-energieën) en kan worden herleid tot hun superieure penetratiediepte. Op een meer fundamenteel punt, echter, de relevantie van dit fotonenergiebereik is afhankelijk van het vermogen om elektronen in de binnenste schil te onderzoeken (omdat ze vergelijkbare bindingsenergieën hebben) en moleculaire structuren op atomaire schaal in kaart te brengen (aangezien typische interatomaire afstanden vergelijkbaar zijn met röntgengolflengten). Voortbouwend op dergelijke capaciteiten, de wetenschappelijke gemeenschap heeft zich ingespannen om sub-picoseconde röntgenbronnen te ontwikkelen die toegang hebben tot materie-eigenschappen met een tijdsresolutie die voldoende is om toegang te krijgen tot elementaire moleculaire bewegingen. Vrije elektronenlasers (FEL), tegenwoordig verkrijgbaar bij verschillende grootschalige faciliteiten over de hele wereld, vertegenwoordigen een uitstekende kandidaat voor het genereren van femtoseconde röntgenpulsen met een hoge helderheid. Een van de belangrijkste uitdagingen om het enorme potentieel van FEL-bronnen te benutten, is het ontwikkelen van methoden voor het afstemmen van de spectrale en temporele bundeleigenschappen, een taak die gewoonlijk wordt bereikt bij zichtbare golflengten die hun toevlucht nemen tot niet-lineaire optica.

In een nieuw artikel gepubliceerd in Lichtwetenschap &toepassingen, een team van wetenschappers van het Italiaanse Instituut voor Technologie, Universiteit van L'Aquila, FERMI Trieste en de "Sapienza" Universiteit van Rome hebben het eerste bewijs getoond van zelffasemodulatie (SPM) in het zachte röntgenregime. Het experiment, uitgevoerd in de faciliteit FERMI@elettra van Triëst, bestaat uit de waarneming van spectrale modulatie na de interactie van gefocusseerde FEL-stralen met een zeer dunne metaalfolie (100-300 nm).

"Ons experiment demonstreert een nieuwe bedieningsknop voor de spectrale vormgeving van FEL-pulsen. Blauw naar rood verschuiving vergezeld van bandbreedtetoename kan worden verkregen door de ingangsgolflengte over de absorptierand van het materiaal te verplaatsen, " legt prof. Tullio Scopigno uit.

De atomaire absorptieranden in het röntgengebied vertonen scherpe discontinuïteiten:een optisch transparant materiaal kan licht absorberen waardoor de fotonenergie met minder dan 1% wordt gewijzigd, dienovereenkomstig genereren van specifieke kernelektron excitaties.

"Deze eerste waarneming van SPM-effecten in het zachte röntgenregime maakt het mogelijk om specifieke atomaire eigenschappen op de subpicoseconde tijdschaal te onthullen. In het bijzonder, het samenspel met een door licht geïnduceerd elektronenplasma dat niet in evenwicht is, gegenereerd op de femtoseconde tijdschaal in dunne metalen folies, " concludeert Dr. Carino Ferrante.

Onder de absorptierand, de waargenomen SPM wordt veroorzaakt door het Kerr-effect, d.w.z. door een wijziging van de niet-lineaire brekingsindex die het pulsintensiteitsprofiel nabootst, wat uiteindelijk resulteert in spectrale verbreding, vergezeld van een roodverschuiving als gevolg van verwarming van valentie-elektronen. In opvallend verschil, boven de rand, de sterk geëxciteerde kernfoto-elektronen die worden gegenereerd door de voorrand van de puls vormen een tijdelijk heet, dicht geïoniseerd plasma, verantwoordelijk voor een scherpe daling van de brekingsindex. Bijgevolg, de achterflank van de puls wordt versneld, wat aanleiding geeft tot een asymmetrische temporele compressie die, beurtelings, resulteert in een blauwverschuiving.

De resultaten bieden een proof-of-concept voor de spectrale vormgeving van zachte röntgenpulsen, een belangrijke mijlpaal in de richting van de ontwikkeling van nieuwe protocollen voor femtoseconde kernelektronenspectroscopieën.