Harde röntgenvrije-elektronenlasers (XFEL's) hebben intense, ultrakorte röntgenpulsen voor meer dan een decennium. Een van de meest veelbelovende toepassingen van XFEL's is in de biologie, waar onderzoekers beelden tot op atomaire schaal kunnen vastleggen nog voordat de stralingsschade het monster vernietigt. Bij natuurkunde en scheikunde deze röntgenstralen kunnen ook licht werpen op de snelste processen die in de natuur plaatsvinden met een sluitertijd van slechts één femtoseconde, wat overeenkomt met een miljoenste van een miljardste van een seconde.

Echter, op deze minuscule tijdschalen, het is uiterst moeilijk om enerzijds de röntgenpuls die een reactie in het monster veroorzaakt te synchroniseren en anderzijds de laserpuls die deze 'waarneemt'. Dit probleem wordt timingjitter genoemd, en het is een grote hindernis bij de voortdurende inspanningen om tijdsopgeloste experimenten uit te voeren op XFEL's met een steeds kortere resolutie.

Nutsvoorzieningen, een groot internationaal onderzoeksteam met medewerkers van de MPSD en DESY in Hamburg, het Paul Scherrer Instituut in Zwitserland, en andere instellingen in zeven landen hebben een methode ontwikkeld om dit probleem bij XFEL's te omzeilen en de doeltreffendheid ervan aangetoond door een fundamenteel vervalproces in neongas te meten. Het werk is gepubliceerd in Natuurfysica .

Veel biologische systemen - en sommige niet-biologische - lijden schade wanneer ze worden geëxciteerd door een röntgenpuls van een XFEL. Een van de oorzaken van schade is het proces dat bekend staat als Auger-verval. De röntgenpuls werpt foto-elektronen uit het monster, wat leidt tot hun vervanging door elektronen in de buitenste schillen. Terwijl deze buitenste elektronen ontspannen, ze geven energie af die later de emissie van een ander elektron kan induceren, bekend als een Auger-elektron. Stralingsschade wordt veroorzaakt door zowel de intense röntgenstralen als de voortdurende emissie van Auger-elektronen, die het monster snel kunnen afbreken. Door dit verval te timen, zou stralingsschade kunnen worden voorkomen in experimenten waarbij verschillende moleculen worden bestudeerd. In aanvulling, Auger-verval is een belangrijke parameter in studies van exotische, zeer opgewonden toestanden van materie, die alleen bij XFEL's kunnen worden onderzocht.

Gewoonlijk, timing jitter lijkt tijdsopgeloste studies van zo'n kort proces bij een XFEL uit te sluiten. Om het jitterprobleem te omzeilen, kwam het onderzoeksteam met een baanbrekende, zeer nauwkeurige benadering en gebruikte het om het verval van Auger in kaart te brengen. De techniek, nagesynchroniseerde naar zichzelf verwijzende attoseconde strepen, is gebaseerd op het in kaart brengen van de elektronen in duizenden afbeeldingen en het afleiden wanneer ze werden uitgezonden op basis van wereldwijde trends in de gegevens. "Het is fascinerend om te zien hoe onze verbetering van een techniek die oorspronkelijk is ontwikkeld voor de karakterisering van röntgenpulsen bij Free-Electron Lasers, nieuwe toepassingen vindt in ultrasnelle wetenschappelijke experimenten, " zegt co-auteur Christopher Behrens, een onderzoeker in de FLASH-fotononderzoeksgroep bij DESY.

Voor de eerste toepassing van hun methode, het team gebruikte neongas, waar de vervaltijden in het verleden zijn afgeleid. Nadat zowel foto-elektronen als Auger-elektronen zijn blootgesteld aan een externe 'strepende' laserpuls, de onderzoekers bepaalden hun uiteindelijke kinetische energie in elk van tienduizenden individuele metingen. Cruciaal, bij elke meting, de Auger-elektronen reageren altijd iets later op de streaking-laserpuls dan de aanvankelijk verplaatste foto-elektronen, omdat ze later worden uitgestoten. Deze constante factor vormt de basis van de techniek. Door zoveel individuele waarnemingen te combineren, het team was in staat om een ​​gedetailleerde kaart van het fysieke proces te construeren, en daarmee de karakteristieke tijdsvertraging tussen de foto- en Auger-emissie te bepalen.

Hoofdauteur Dan Haynes, een doctoraatsstudent aan de MPSD, zegt:"Zelfreferentiestrepen stelden ons in staat om de vertraging tussen röntgenionisatie en Auger-emissie in neongas te meten met sub-femtoseconde precisie, hoewel de timingjitter tijdens het experiment in het bereik van honderd femtoseconden lag. Het is alsof je het einde van een race probeert te fotograferen, terwijl de sluiter van de camera op elk moment in de laatste tien seconden kan worden geactiveerd."

In aanvulling, de metingen onthulden dat de foto-ionisatie en de daaropvolgende relaxatie en het verval van Auger moeten worden behandeld als een enkelvoudig proces in plaats van als een proces in twee stappen in de theoretische beschrijving van het verval van Auger. In eerdere tijdsopgeloste onderzoeken, het verval was op een semiklassieke manier gemodelleerd.

Echter, onder de omstandigheden die aanwezig zijn in deze metingen bij LCLS, en bij XFEL's in het algemeen, dit model bleek onvoldoende te zijn. In plaats daarvan, Andrey Kazansky en Nikolay Kabachnik, de samenwerkende theoretici aan het project, een volledig kwantummechanisch model toegepast om de fundamentele levensduur van het Auger-verval te bepalen op basis van de experimenteel waargenomen vertraging tussen ionisatie en Auger-emissie.

De onderzoekers hopen dat naar zichzelf verwijzende strepen een bredere impact zullen hebben op het gebied van ultrasnelle wetenschap. Eigenlijk, de techniek maakt traditionele attoseconde streaking spectroscopie mogelijk, voorheen beperkt tot tafelbladbronnen, worden uitgebreid tot XFEL's wereldwijd wanneer ze de attoseconde grens naderen. Op deze manier, naar zichzelf verwijzende strepen kan een nieuwe klasse van experimenten mogelijk maken die profiteren van de flexibiliteit en extreme intensiteit van XFEL's zonder afbreuk te doen aan de tijdresolutie.