De perovskiet NaOsO ₃ heeft een gecompliceerde maar interessante temperatuurafhankelijke metaal-isolatorovergang (MIT). Een team onder leiding van Drs. Raimundas Sereika en Yang Ding van het Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) toonden aan dat de isolerende grondtoestand in NaOsO ₃ kan worden bewaard tot ten minste 35 GPa met een trage MIT-reductie van 410 K tot een bijna kamertemperatuur en mogelijke transformatie naar een polaire fase. Het werk is gepubliceerd in npj Quantum Materialen .

NaOsO ₃ perovskiet ondergaat een metaal-isolatorovergang gelijktijdig met het begin van een antiferromagnetische langeafstandsordening bij een Neel-temperatuur van ongeveer 410 K, die gepaard gaat met een magnetische ordening zonder enige roostervervorming.

Het team voerde een gecombineerd experimenteel en computationeel onderzoek uit om het effect van externe druk op perovskiet NaOsO . te begrijpen ₃ . Ze vonden verborgen hysteretische weerstandseigenschappen met een voorbijgaande metaaltoestand in de buurt van 200 K. Ook drie elektronische karakterafwijkingen (bij 1,7, 9,0, en 25,5 GPa), en een structurele overgang naar de enkelvoudige polaire fase (bij ~ 18 GPa) werden ontdekt.

Wat het MIT betreft, de drukafhankelijke elektrische transportmetingen geven aan dat de metallische toestand zich zeer langzaam uitstrekt tot de lagere temperaturen. De TMIT schaalt bijna lineair op druk. Met ongeveer 32 GPa, het MIT wordt veel breder, maar kan nog steeds worden geïdentificeerd. belangrijk, tot deze druk, NaOsO ₃ behoudt de isolerende grondtoestand.

In aanvulling, de opwarmings- en afkoelingscurves wijken lichtjes af, het vormen van een smalle thermische hysteresislus onder MIT. De hysterese wordt geleidelijk verminderd bij druk, maar verdwijnt uiteindelijk bij ongeveer 18 GPa. "De waargenomen hysterese roept de vraag op of MIT echt het type van de tweede orde is dat aanvankelijk werd toegewezen, ' zei Sereika.

Verder, wanneer de druk wordt verhoogd, de Raman-resultaten laten zien dat NaOsO ₃ een structurele verandering ervaart. Vooral de Raman-spectra demonstreren de verbetering van het aantal fononen en de drukgeïnduceerde splitsing van de fononmodus boven 18 GPa.

"Onze drukafhankelijke Raman-metingen ondersteunen het feit dat de kristalsymmetrie niet verandert tot 16 GPa bij kamertemperatuur en geeft aan dat verdere drukverhoging structurele transformatie naar een andere symmetrie veroorzaakt, ' legde Ding uit.

"Bij ongeveer 26 GPa, de continue grootschalige vermindering van de intensiteit wordt waargenomen als de druk toeneemt. Eindelijk, de Raman-modi verdwijnen bijna bij 35 GPa, wat aangeeft dat het monster een metaalachtige toestand nadert, dat is de MIT, ' voegde Ding eraan toe.

Door theoretische modellering en experimentele data te combineren werden alle waargenomen fenomenen in detail uitgelegd. Een rijk elektronisch en structureel fasediagram van NaOsO ₃ toont de verschillende soorten overgangen die optreden in het systeem wanneer druk en temperatuur worden toegepast:isolator naar slecht metaal, slecht-metaal-op-metaal, het afwijkende metalen eiland in de bad-metal regio, en de subtiele niet-polaire naar polaire structurele overgang.

Bij lage temperatuur blijft het systeem isolerend tot een bepaalde kritische druk (~20 GPa in DFT) en verandert dan in een slecht metaal door het sluiten van de indirecte opening. In dit drukbereik zijn de valentie- en geleidingsbanden nog steeds gescheiden door een directe opening. Deze kloof sluit bij zeer grote druk, wat aangeeft dat de evolutie van de elektronische eigenschappen bij druk overeenkomsten vertoont met het door temperatuur geïnduceerde sluitingsproces van de bandgap.

"Het magnetisch rondtrekkende Lifshitz-type mechanisme met spin-baan en spin-fonon interacties is verantwoordelijk voor deze druk-geïnduceerde veranderingen, " zei Ding. "Onze bevindingen bieden een nieuwe speelplaats voor het ontstaan ​​van nieuwe toestanden in 5-D materialen door gebruik te maken van hogedrukmethoden."