Met behulp van een combinatie van experimentele en computationele gegevens, onderzoekers ontdekken paden om pulsen van zeer intense röntgenstralen te optimaliseren.

Wetenschappers hebben lang gestreefd naar het vermogen om de structuur van een enkele, vrije-vorm molecuul bij atomaire resolutie, wat velen de 'heilige graal' van beeldvorming noemen. Een mogelijke methode is om extreem kort, zeer intense X-ray free-electron laser (XFEL) pulsen op een monstermateriaal. Maar deze ultrasnelle beeldvormingstechniek vernietigt ook zijn doelwit, dus tijd is van essentieel belang.

Onderzoekers van het Argonne National Laboratory van het Amerikaanse Department of Energy (DOE) bevorderen de inspanning met een combinatie van experimenten en computersimulaties, die willen begrijpen hoe XFEL-pulsen interageren met hun doelen. Onlangs, een team onder leiding van Argonne's Atomic Molecular Optical Physics-groep in de Chemical Sciences and Engineering-divisie heeft een belangrijke en vaak genegeerde parameter vastgesteld die de resultaten van experimenten kan beïnvloeden:tijd. hun papier, "De rol van voorbijgaande resonanties voor ultrasnelle beeldvorming van enkele sucrose nanoclusters, " is onlangs gepubliceerd in het tijdschrift Natuurcommunicatie .

Het vermogen om 3D-structuren op atomaire schaal te onderzoeken, helpt ons virussen beter te begrijpen, bijvoorbeeld, en medicijnen effectiever aan het lichaam af te leveren. Vandaag, dit soort analyse vereist dat het te onderzoeken materiaal in kristallijne vorm wordt gebracht. Biologische deeltjes worden in deze niet-inheemse vorm gefixeerd, zodat wanneer een röntgenfoto ze raakt, de straal verstrooit, het creëren van een diffractiepatroon dat kan worden gebruikt om de moleculaire structuur te begrijpen.

Maar veel soorten biologische systemen kristalliseren niet zo goed, en de kristallen kunnen te klein zijn om een ​​goed diffractiepatroon te genereren. Of kristallisatie kan de structuur veranderen, verhindert het vermogen om een ​​deeltje in zijn natuurlijke staat waar te nemen. Om een ​​verstrooiingspatroon te creëren zonder het materiaal te kristalliseren, is een superintensieve straal nodig zoals een XFEL, flitste in verbijsterend snelle uitbarstingen.

"Voor dit soort experimenten je hebt zeer intense pulsen nodig, die het monster zeer snel kan vernietigen, " zei PhayHo, een fysicus uit Argonne die co-auteur was van het artikel. “Met deze aanpak je moet heel korte pulsen gebruiken, zodat je alle verstrooiingssignalen kunt verzamelen voordat het monster wordt vernietigd."

Deze race tegen de klok wordt gemeten in femtoseconden, waarvan één gelijk is aan een miljoenste van een miljardste van een seconde. Om te bestuderen hoe verschillende parameters de uitkomst van een XFEL-experiment kunnen beïnvloeden, het interdisciplinaire team van onderzoekers bestudeerde enkele nanoclusters van sucrose met behulp van de Linac Coherent Light Source (LCLS), een XFEL aan het SLAC National Accelerator Laboratory van Stanford University.

"De kristallen die je waarneemt bij een op een opslagring gebaseerde lichtbron zoals Argonne's Advanced Photon Source (APS), in tegenstelling tot een XFEL, zijn meestal ongeveer 10 micron groot, " zei Linda Jong, een Argonne Distinguished Fellow en papier co-auteur. "De structuren die we in deze studie bekijken, zijn minstens 200 keer kleiner - nanometers."

De onderzoekers vergeleken de experimentele gegevens vervolgens met berekeningen die werden uitgevoerd op de supercomputer Mira van de Argonne Leadership Computing Facility (ALCF). Dit omvatte een groot ensemble van moleculaire simulaties die 42 miljoen deeltjes volgden die in wisselwerking stonden met een XFEL-puls - een taak voor een supercomputer.

"Als je een machine als Mira hebt, u kunt een groot aantal simulaties uitvoeren, je kunt ze allemaal tegelijk doen, en je kunt ze doornemen over de tijdschema's die we nodig hadden voor deze specifieke studie, " zei Christopher Ridder, een computationele wetenschapper met de ALCF en Argonne's Computational Science divisie, en een co-auteur van het papier.

Uit de studie bleek dat als het gaat om XFEL-pulsen op sucrose, korter is beter. Wetenschappers die de beeldvormingsresultaten willen versterken, kunnen een pulslengte van 200 femtoseconden gebruiken. Maar het blijkt dat 200 miljoenste van een miljardste van een seconde misschien te ontspannen is.

"Als je zo lang pulsen gebruikt, je kunt je signaal aanzienlijk verslechteren, " Ho zei. "Om dit soort beeldvorming te doen, de puls zou slechts enkele femtoseconden moeten duren. Het is belangrijk om niet alleen naar het aantal fotonen te kijken, maar het aantal fotonen per tijdseenheid."

De computermodellering zal de onderzoekers helpen toekomstige experimenten te optimaliseren, inzoomen op parameters die de beste resultaten opleveren.

"Het is niet gemakkelijk om de straaltijd te krijgen om deze experimenten te doen, Ho zei. "Deze gegevens zullen zeer nuttig zijn bij het uitzoeken van de optimale pulscondities om vervolgens te proberen."